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纳米级Pd/Fe双金属体系对水中2,4-二氯苯酚脱氯的催化作用 被引量:15
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作者 徐新华 刘永 +1 位作者 卫建军 汪大翚 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第2期138-142,共5页
利用化学沉淀法制备了纳米级Fe和纳米级Pd/Fe双金属催化剂 ,研究了它们对 2 ,4 二氯苯酚 (2 ,4 DCP)还原脱氯的催化性能 .结果表明 ,纳米级颗粒具有较高的比表面积和表面反应活性 ,其BET比表面积可达 12 4m2 /g ,当Pd/Fe用量为 6g/L... 利用化学沉淀法制备了纳米级Fe和纳米级Pd/Fe双金属催化剂 ,研究了它们对 2 ,4 二氯苯酚 (2 ,4 DCP)还原脱氯的催化性能 .结果表明 ,纳米级颗粒具有较高的比表面积和表面反应活性 ,其BET比表面积可达 12 4m2 /g ,当Pd/Fe用量为 6g/L时 ,2 ,4 DCP脱氯率达到 90 %以上 .脱氯效率与 pH值、温度、钯含量和Pd/Fe投加量等因素有关 .2 ,4 DCP在脱氯过程中先生成 2 氯苯酚和 4 氯苯酚 ,最终生成苯酚 ,而少量的 2 ,4 DCP可直接降解成苯酚 . 展开更多
关键词 纳米级催化剂 2 4-二氯苯酚 催化脱氯 化学沉淀法 Pd/Fe双金属催化剂 氯代烃
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Effects of particle composition and environmental parameters on catalytic hydrodechlorination of trichloroethylene by nanoscale bimetallic Ni-Fe 被引量:9
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作者 Jianjun Wei Yajing Qian +5 位作者 Wenjuan Liu Lutao Wang Yijie Ge Jianghao Zhang Jiang Yu Xingmao Ma 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第5期1162-1170,共9页
Catalytic nickel was successfully incorporated into nanoscale iron to enhance its dechlorination efficiency for trichloroethylene (TCE), one of the most commonly detected chlorinated organic compounds in groundwater... Catalytic nickel was successfully incorporated into nanoscale iron to enhance its dechlorination efficiency for trichloroethylene (TCE), one of the most commonly detected chlorinated organic compounds in groundwater. Ethane was the predominant product. The greatest dechlorination efficiency was achieved at 22 molar percent of nickel. This nanoscale Ni-Fe is poorly ordered and inhomogeneous; iron dissolution occurred whereas nickel was relatively stable during the 24-hr reaction. The morphological characterization provided significant new insights on the mechanism of catalytic hydrodcchlorination by bimetallic nanoparticles. TCE degradation and ethane production rates were greatly affected by environmental parameters such as solution pH, temperature and common groundwater ions. Both rate constants decreased and then increased over the pH range of 6.5 to 8.0, with the minimum value occurring at pH 7.5. TCE degradation rate constant showed an increasing trend over the temperature range of 10 to 25℃. However, ethane production rate constant increased and then decreased over the range, with the maximum value occurring at 20℃, Most salts in the solution appeared to enhance the reaction in the first half hour but overall they displayed an inhibitory effect. Combined ions showed a similar effect as individual salts. 展开更多
关键词 nanoscale Ni-Fe TRICHLOROETHYLENE HYDROdechlorination catalytic dechlorination COMPOSITION environmental parameters
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EDTA优化纳米Pd/Fe对2,4-D的催化脱氯研究 被引量:8
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作者 周红艺 陈勇 +1 位作者 梁思 胡蝶 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期671-679,共9页
采用EDTA优化纳米Pd/Fe催化脱氯水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),并考察了EDTA投加浓度、pH、钯化率、温度等因素对2,4-D还原的影响.结果表明,EDTA的加入络合了纳米Pd/Fe在催化脱氯过程中生成的铁离子,抑制纳米Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,... 采用EDTA优化纳米Pd/Fe催化脱氯水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),并考察了EDTA投加浓度、pH、钯化率、温度等因素对2,4-D还原的影响.结果表明,EDTA的加入络合了纳米Pd/Fe在催化脱氯过程中生成的铁离子,抑制纳米Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,提高了体系的反应活性.适宜的EDTA浓度、低pH、高钯化率、低温等有利于2,4-D的还原脱氯.当EDTA浓度为25.0 mmol·L-1,纳米铁含量为1.0 g·L-1,初始pH=4.3、钯化率为0.5%,温度为25.0℃,搅拌速率为200 r·min^(-1)时,反应50 min,10.0 mg·L-1的2,4-D去除率及苯氧乙酸(PA)生成率均达到100%. 展开更多
关键词 EDTA 纳米Pd/Fe 2 4-二氯苯氧乙酸 催化脱氯
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VB_(12)协同Fe/Cu双金属去除二氯甲烷过程调控与机理 被引量:4
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作者 林英杰 张硕 +1 位作者 孙力平 邢悦 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第9期2650-2657,共8页
针对地下水中低卤代烷烃的难修复问题,实验制备了Fe/Cu双金属功能性颗粒,研究其对以二氯甲烷为典型污染物的还原去除效能及强化控制方法.结果表明:维生素B_(12)可有效提升Fe/Cu双金属还原能力,其中Fe/Cu-B_(12)系统对二氯甲烷降解的准... 针对地下水中低卤代烷烃的难修复问题,实验制备了Fe/Cu双金属功能性颗粒,研究其对以二氯甲烷为典型污染物的还原去除效能及强化控制方法.结果表明:维生素B_(12)可有效提升Fe/Cu双金属还原能力,其中Fe/Cu-B_(12)系统对二氯甲烷降解的准一级速率常数(0.444h^(-1))远大于Fe/Cu体系(0.018h^(-1))或Fe-B_(12)体系(0.03h^(-1)),证明Cu和B_(12)协同环境可提升零价铁供电子能力.进一步针对Fe/Cu-B_(12)体系开展了过程控制研究,提炼出Cu负载率5%以及pH9.5的弱碱性条件最有利于促成催化还原脱氯反应,并通过还原产物表征结合动力学响应变化对Cu和B_(12)可能的催化协同机理进行了探讨,推测B_(12)先作为活泼电子受体在Cu^0表面将目标有机物脱氯形成中间体物质,而后迅速分解生成B_(12)和加氢还原的卤代物,整个催化过程是在Fe(电子供体)、Cu和B_(12)三者的协同作用下完成的. 展开更多
关键词 Fe/Cu双金属 维生素B12 二氯甲烷 催化脱氯
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铜负载率对纳米Fe/Cu双金属+维生素B_(12)体系中二氯甲烷还原速率的影响及机理 被引量:2
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作者 张婷婷 孙力平 +5 位作者 林英杰 邱春生 刘楠楠 王晨晨 王栋 王少坡 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第10期2124-2128,共5页
研究了铜负载率对Fe/Cu+B_(12)体系中二氯甲烷还原速率的影响,并对其机理进行了分析。结果表明,铜负载率小于5%时,反应速率随铜负载率的增大而升高,铜负载率5%时,反应速率达到最大;铜负载率大于5%时,反应速率随铜负载率的增大而降低。从... 研究了铜负载率对Fe/Cu+B_(12)体系中二氯甲烷还原速率的影响,并对其机理进行了分析。结果表明,铜负载率小于5%时,反应速率随铜负载率的增大而升高,铜负载率5%时,反应速率达到最大;铜负载率大于5%时,反应速率随铜负载率的增大而降低。从Fe/Cu原电池效应和铜表面的催化性能两方面,初步分析了铜负载率对反应速率影响的内在机理。 展开更多
关键词 Fe/Cu双金属 维生素B12 铜负载率 催化还原脱氯 低氯代有机物 地下水净化
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温和条件下水-异丙醇溶液中多氯联苯的催化脱氯(英文) 被引量:2
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作者 杨志军 王东霞 +1 位作者 夏传海 梁鑫淼 《新乡医学院学报》 CAS 2007年第3期228-231,共4页
目的研究温和条件下,多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)的催化脱氯减毒方法。方法在40℃常压条件下,水-异丙醇混合溶剂中,用钯/碳催化剂对多氯联苯进行催化脱氯研究。结果催化脱氯反应4 h后,多氯联苯同类物总浓度从47 991 pg.m... 目的研究温和条件下,多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)的催化脱氯减毒方法。方法在40℃常压条件下,水-异丙醇混合溶剂中,用钯/碳催化剂对多氯联苯进行催化脱氯研究。结果催化脱氯反应4 h后,多氯联苯同类物总浓度从47 991 pg.ml-1减小到55 pg.ml-1,氯脱除率达到99.89%;有毒多氯联苯同类物的总毒性当量从979 pg TEQ/ml减小到0.40 pg TEQ/ml,毒性削减率达到99.96%。结论尽管存在种类繁多的其他持久性组分的干扰,钯/碳催化剂对从垃圾焚烧飞灰中提取的多氯联苯的脱氯表现出很高的活性。 展开更多
关键词 多氯联苯 催化脱氯 钯/碳催化剂 飞灰 环境污染
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维生素B_(12)协同纳米Fe/Cu双金属对五氯酚的催化降解与机理 被引量:2
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作者 邢悦 孙力平 +2 位作者 张婷婷 邱春生 王少坡 《环境工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第9期4937-4943,共7页
针对水中含氯有机物的脱氯降解,制备了Fe/Cu双金属纳米颗粒,并引入维生素B12,研究铜负载率和维生素B12的剂量对以五氯酚为典型污染物的脱氯效果。结果表明:维生素B12和纳米零价铜能够有效提升五氯酚的脱氯速率及脱氯程度,脱氯率从4.52%... 针对水中含氯有机物的脱氯降解,制备了Fe/Cu双金属纳米颗粒,并引入维生素B12,研究铜负载率和维生素B12的剂量对以五氯酚为典型污染物的脱氯效果。结果表明:维生素B12和纳米零价铜能够有效提升五氯酚的脱氯速率及脱氯程度,脱氯率从4.52%增加到78.55%,降解产物从四氯酚进一步降解为苯酚。实验发现增加铜负载率可使双金属比表面积增大,催化活性位增多;增加维生素B12浓度可促进体系电子传递,使体系还原反应活性提升。铜负载率和维生素B12浓度过大均会使体系反应速率减缓甚至抑制。实验优化铜负载率为10%(质量分数),维生素B12浓度为20 mg·L^(-1)。探讨纳米零价铜和维生素B12的催化机理,以期对降解含氯有机物提供可操作性的参考。 展开更多
关键词 纳米Fe/Cu双金属 维生素B12 催化脱氯 五氯酚
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纳米钯?铝双金属对水中3-氯酚的脱氯降解研究 被引量:1
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作者 卢勇宏 杨波 +2 位作者 张鸿 赵绪新 刘剑洪 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2013年第1期35-39,共5页
采用置换沉积法制备了纳米钯/铝双金属催化剂,氢解还原去除水相中难降解有毒有机物3-氯酚(3-CP),考察了溶液pH、钯负载量、纳米钯/铝双金属投加量、反应温度对脱氯效果的影响并解析相关反应机制。结果表明:(1)初始pH 3.0时,沉积液中93.2... 采用置换沉积法制备了纳米钯/铝双金属催化剂,氢解还原去除水相中难降解有毒有机物3-氯酚(3-CP),考察了溶液pH、钯负载量、纳米钯/铝双金属投加量、反应温度对脱氯效果的影响并解析相关反应机制。结果表明:(1)初始pH 3.0时,沉积液中93.25%(质量分数,下同)~96.67%的钯可有效负载于铝材上。(2)在pH为3.0、纳米钯/铝双金属投加量为2g/L、钯负载量为1.16%(质量分数)、反应温度为25℃下降解初始摩尔浓度为0.389mmol/L的3-CP,反应终了时脱氯率在99%以上。利用纳米钯/铝双金属降解氯代有机污染物具有高效低耗的优势,在实际应用上具有较好的前景。 展开更多
关键词 纳米钯 铝双金属 催化脱氯 3-氯酚
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纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料催化脱氯2,4-D研究 被引量:1
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作者 周红艺 胡蝶 +1 位作者 曾思思 陈勇 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2018年第2期518-527,共10页
采用共沉淀法制备纳米级Fe_3O_4,将其包覆在纳米Pd/Fe颗粒表面制成纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料,并用于2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的催化脱氯.同时,采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等方法对复合材料的结构进行分析,并考察了初始pH、钯... 采用共沉淀法制备纳米级Fe_3O_4,将其包覆在纳米Pd/Fe颗粒表面制成纳米级Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料,并用于2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)的催化脱氯.同时,采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等方法对复合材料的结构进行分析,并考察了初始pH、钯化率、反应温度、纳米Fe_3O_4投加量等实验参数对n Fe_3O_4-Pd/Fe复合材料催化脱氯2,4-D的影响.结果发现,纳米Fe_3O_4粒径小于Pd/Fe纳米颗粒,具有一定的磁性,包覆于纳米Pd/Fe表面,提高了纳米材料的稳定性及分散性,并有利于复合材料的回收和循环利用.此外,纳米Fe_3O_4具有一定的导电性,可作为良好的电子通道为纳米Pd/Fe颗粒传递电子,促进反应的进行,增强2,4-D的去除效果.实验结果表明,较高的钯化率、反应温度、Fe_3O_4∶Fe质量比及中性pH条件均有利于反应的进行.当纳米Fe投加量为1.0 g·L-1,m(Fe_3O_4)∶m(Fe)为1∶1,初始pH为7.0,钯化率为0.15%,反应温度为25.0℃时,反应90 min后,40.0 mg·L-1的2,4-D的去除率达到100%,苯氧乙酸(PA)的生成率达99.8%. 展开更多
关键词 纳米Fe304 纳米Pd/Fe颗粒 2 4-二氯苯氧乙酸 苯氧乙酸 催化脱氯
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Pd-Ni双金属催化剂的研究进展 被引量:1
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作者 王祎洋 廖亚龙 +1 位作者 黄斐荣 曹磊 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期103-109,共7页
综述了Pd-Ni双金属催化剂的制备及应用研究进展,分析Pd-Ni双金属催化剂制备过程对催化剂结构和性能的影响及其应用研究现状,展望研究方向和趋势。浸渍法虽然操作简单、活性组分利用率较高,但存在颗粒分布不均匀、催化活性低的局限性;与... 综述了Pd-Ni双金属催化剂的制备及应用研究进展,分析Pd-Ni双金属催化剂制备过程对催化剂结构和性能的影响及其应用研究现状,展望研究方向和趋势。浸渍法虽然操作简单、活性组分利用率较高,但存在颗粒分布不均匀、催化活性低的局限性;与浸渍法相比,化学沉淀法和置换法具有更高的分散度、催化活性及稳定性,是PdNi双金属催化剂制备的可行方法。电沉积法具有可以控制颗粒分布和晶核生长等优点,能大大提高催化剂的活性,是极具发展前景的研究方向。在传统制备方法中引入超声、微波辐照等手段的耦合法制备Pd-Ni双金属催化剂,能有效提高活性组分的分散度,是Pd-Ni双金属催化剂制备的趋势。 展开更多
关键词 双金属催化剂 制备 加氢 催化脱氯
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多氯丙酮催化脱氯的研究
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作者 刘毅 辛纪衡 +4 位作者 刘晓莲 吕学松 刘培臻 张晓阳 陈红 《煤炭与化工》 CAS 2017年第5期75-77,共3页
三氯丙酮是叶酸的合成原料,对其进行提纯后残留的高氯丙酮难以处理,采用了Pt/Al_2O_3催化工艺来进行高氯丙酮催化脱氯,考察了催化剂载体、Pt负载量、反应时间、反应温度对反应活性的影响,并测试了催化剂能够使用的次数,反应转化率达到92... 三氯丙酮是叶酸的合成原料,对其进行提纯后残留的高氯丙酮难以处理,采用了Pt/Al_2O_3催化工艺来进行高氯丙酮催化脱氯,考察了催化剂载体、Pt负载量、反应时间、反应温度对反应活性的影响,并测试了催化剂能够使用的次数,反应转化率达到92.7%,选择性达到46.4%,经处理得到的三氯丙酮可继续使用,符合现今清洁生产的要求。 展开更多
关键词 多氯丙酮 催化脱氯 转化率 新方法
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Study of DDT and its derivatives DDD, DDE adsorption and degradation over Fe-SBA-15 at low temperature 被引量:3
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作者 Hailin Wang Hua Tian Zhengping Hao 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2012年第3期536-540,共5页
Mesoporous SBA-15 with different Fe2O3 loading were synthesized by an in-situ coating progress for removals of dichlorodiphenyl- trichloroethane (DDT) and its derivatives, i.e., 1,1-dichloro-2,2-bis-(p-chlorophenyl... Mesoporous SBA-15 with different Fe2O3 loading were synthesized by an in-situ coating progress for removals of dichlorodiphenyl- trichloroethane (DDT) and its derivatives, i.e., 1,1-dichloro-2,2-bis-(p-chlorophenyl)ethane (DDD) and 1,1-dichloro-2,2-bis-(4-chloro -phenyl) ethane (DDE). The results from XRD (X-ray diffractometer), TEM (transmission electron microscopy) indicated that the iron could be well dispersed on SBA-15 within 6 wt.% Fe2O3 loading. Nitrogen adsorption-desorption tests indicated that the synthesized materials were characterized by ordered meso-structure, high surface area and large pore volume. DDTs were removed from aqueous media in 12-hr treatment and high removal efficiency of DDTs was achieved at over 94%. DDTs could be completely degraded at 350°C under the existence of SBA-15 with 4 wt.% Fe2O3 loading. The final degradation products of DDT were dichlorobenzophenone (DCB) and bis-(4-chloro-phenyl) methane (DDM), suggesting a complete dechlorination from trichloromethyl. 展开更多
关键词 DDTS SBA-15 iron ADSORPTION catalytic dechlorination
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低酸解低腐蚀型10000t/a三氯乙烯开发工艺探究
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作者 王纯洁 宋永良 +1 位作者 李迎堂 张其中 《盐业与化工》 CAS 2011年第4期5-7,共3页
主要在电石法乙炔氯化—气相催化氢脱氯化工艺技术的基础上进行了技术创新,对原生产过程进行了装置、控制系统的技术革新,优化了工艺参数,避免了Fe3+对副反应的催化作用,减少了低沸物、副反应物的生成,工艺路线新颖可行;产品的pH值控制... 主要在电石法乙炔氯化—气相催化氢脱氯化工艺技术的基础上进行了技术创新,对原生产过程进行了装置、控制系统的技术革新,优化了工艺参数,避免了Fe3+对副反应的催化作用,减少了低沸物、副反应物的生成,工艺路线新颖可行;产品的pH值控制在9-10,产品的酸解和腐蚀性低。经检测和应用,质量稳定,达到国内先进水平。 展开更多
关键词 三氯乙烯 电石法 气相催化氢脱氯
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钯/泡沫镍对水体中4-氯酚的氢解脱氯研究 被引量:10
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作者 王姝 杨波 +3 位作者 张婷婷 余刚 邓述波 黄俊 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第10期1065-1069,共5页
采用置换沉积法制备泡沫镍负载钯(Pd/Ni)催化剂,研究了其在H2作为供氢体时对水相中4-氯酚(4-CP)的催化氢解脱氯作用.考察了Pd负载量、H2流量和反应液pH值对4-CP转化率的影响.结果表明,在相对较低的Pd负载量和H2流量下即可实现4-CP... 采用置换沉积法制备泡沫镍负载钯(Pd/Ni)催化剂,研究了其在H2作为供氢体时对水相中4-氯酚(4-CP)的催化氢解脱氯作用.考察了Pd负载量、H2流量和反应液pH值对4-CP转化率的影响.结果表明,在相对较低的Pd负载量和H2流量下即可实现4-CP的快速高效去除,且反应液pH值在3.04-10.97的范围对反应影响不显著.当Pd负载量为0.1%、H2流量为10mL/min、pH值为6.80时,反应1h,4-CP转化率达92.6%.Pd/Ni具有较高的稳定性,重复实验表明,该催化剂使用3次后,催化活性仅下降了2.0%. 展开更多
关键词 泡沫镍 4-氯酚 催化氢解 脱氯
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T406型脱氯剂在重整余氢加氢装置上的应用 被引量:3
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作者 那旭东 《工业催化》 CAS 1999年第1期61-63,共3页
本文报导了大庆石油化工总厂炼油厂重整装置余氢用于加氢装置存在的问题及采用冷凝脱油后脱氯方法的应用情况。
关键词 催化重整 余氢 脱氢剂 加氢装置 T406型
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Catalytic dechlorination and detoxification of 1-(2-chlorophenyl) ethanol by Pd/Fe 被引量:1
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作者 G. Daniel SHENG 《Journal of Zhejiang University-Science A(Applied Physics & Engineering)》 SCIE EI CAS CSCD 2010年第5期356-362,共7页
1-(2-chlorophenyl) ethanol (CPE) is of health and environmental concern due to its toxicity and its use as an inter-mediate in pharmaceutical manufacturing. The current work deals with the catalytic reductive dechlori... 1-(2-chlorophenyl) ethanol (CPE) is of health and environmental concern due to its toxicity and its use as an inter-mediate in pharmaceutical manufacturing. The current work deals with the catalytic reductive dechlorination and detoxification of CPE by Pd/Fe bimetal. CPE was effectively dechlorinated to 1-phenyl ethanol (PE) accompanied by the equivalent release of chloride. The extent of CPE dechlorination increased with temperature,Fe dosage and Pd loading. A decrease in solution pH increased CPE dechlorination,resulting presumably from an increase in hydrogen production. Under the specific conditions of 20 g/L Pd/Fe,0.10% Pd (w/w) and initial pH 5-6,the CPE dechlorination was completed within 145 min. The dechlorination fol-lowed a pseudo-first-order kinetics with an activation energy of 56.7 kJ/mol. The results of toxicity testing showed that CPE was very toxic to Chlorella,whereas PE showed little toxicity. The toxicity of the reaction solution declined gradually and the pro-moting effects on Chlorella intensified consequently with the dechlorination process. Thus,the reductive dechlorination of CPE to PE by Pd/Fe was a detoxification process. It may be used to effectively reduce the toxicological effects of CPE-contaminated wastewater,thereby enhancing the performance of subsequent biological processes in wastewater treatment. 展开更多
关键词 1-(2-chlorophenyl) ETHANOL (CPE) PD/FE catalytic REDUCTIVE dechlorination DETOXIFICATION 1-phenyl ETHANOL (PE)
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