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钒氧阴离子团簇与小分子碳氢化合物反应的实验和理论研究(英文) 被引量：8
1
作者 马嘉璧 吴晓楠 +2 位作者 赵艳霞 何圣贵 丁迅雷 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第7期1761-1767,共7页
为了在分子层次上揭示相关催化反应的机理,人们对过渡金属氧化物团簇与碳氢化合物分子反应进行了大量研究.相比于过渡金属氧化物团簇阳离子,阴离子对一些碳氢化合物的活性弱得多,因此研究还很少.在本工作中,我们通过激光溅射产生钒氧团... 为了在分子层次上揭示相关催化反应的机理,人们对过渡金属氧化物团簇与碳氢化合物分子反应进行了大量研究.相比于过渡金属氧化物团簇阳离子,阴离子对一些碳氢化合物的活性弱得多,因此研究还很少.在本工作中,我们通过激光溅射产生钒氧团簇阴离子VxOy-,产生的团簇在接近热碰撞条件下与烷烃(C2H6和C4H10)以及烯烃(C2H4和C3H6)在一个快速流动反应管中进行反应,飞行时间质谱用来检测反应前后的团簇分布.在VxOy-与烷烃的反应中,生成了产物V2O6H-和V4O11H-;在与烯烃的反应中,产生了相应的吸附产物V4O11X-(X=C2H4或C3H6).密度泛函理论计算表明:V2O6-和V4O1-1可以活化烷烃(C2H6和C4H10)的C-H键,也可以与烯烃(C2H4和C3H6)发生3+2环化加成反应形成一个五元环结构(-V-O-C-C-O-),C-H键活化与环加成反应都需经历可以克服的反应能垒.理论计算与实验观测结果相符合.V2O6-和V4O1-1团簇都具有氧原子自由基(O·或O-)的成键特征,活性O-物种也经常出现在钒氧催化剂表面,因而本研究在分子水平上,揭示了表面活性氧物种与碳氢化合物反应的机理. 展开更多
关键词 密度泛函理论 钒氧团簇 飞行时间质谱 C—H键活化 多相催化
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金属镍铜负载钒氧化物的高效电解产氢性能
2
作者 孙强强 陈子璇 +2 位作者 杨子玥 王毅梦 曹宝月 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期647-655,I0001-I0004,共13页
镍基电极材料是碱性电解水中最具工业应用前景的过渡金属催化剂,而其缓慢的析氢反应动力学及低活失活问题仍亟待解决。本研究以泡沫镍(NF)为基底,采用一步循环伏安法制备了主晶相为独立分相的多晶态金属镍铜合金、夹杂有少量非晶态V_(2)... 镍基电极材料是碱性电解水中最具工业应用前景的过渡金属催化剂,而其缓慢的析氢反应动力学及低活失活问题仍亟待解决。本研究以泡沫镍(NF)为基底,采用一步循环伏安法制备了主晶相为独立分相的多晶态金属镍铜合金、夹杂有少量非晶态V_(2)O_(5)相、具有三维多孔团簇结构的金属镍铜负载钒氧化物电催化剂(VO_(x)-NiCu/NF)。纳米颗粒、团簇交织形成的微米孔及泡沫镍的一级微孔共同构成了VO_(x)-NiCu/NF的三级多孔微纳结构,使其电催化活性面积增加了28倍,并在析氢反应中表现出优异的催化性能。在碱性介质中,获得-10 mA·cm^(-2)的析氢电流密度,VO_(x)-NiCu/NF需要的过电势(η10)仅为35 mV,表现出类铂的催化活性,具有优异的长效稳定性及强劲的耐用性。电极表面形成的多孔团簇结构,显著增加了催化活性位点并为物质传递提供大量通道。镍铜合金及非晶态V_(2)O_(5)相,在一定程度协同改善了材料的固有析氢活性。理想的组成及独特的结构特性提高了VO_(x)-NiCu/NF的催化性能,其中结构优势对其最优效能起主导作用。动力学分析发现,VO_(x)-NiCu/NF在析氢过程遵循Volmer-Heyrovsky机理,即表面活性氢原子的电化学脱附为电荷转移过程的决速步骤,为后续深入研究催化机制奠定了基础。 展开更多
关键词 镍铜合金 钒氧化物 析氢反应 团簇结构 协同效应
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