反应温度对浆状NiW催化剂加氢处理中低温煤焦油加氢性能的影响 被引量：5

1

作者 闫飞飞 涂椿滟 +2 位作者 魏珺谊 毋肖卓 黄伟 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期45-51,共7页

采用完全液相法制备了以AlOOH-TiO_2为载体、Ni和W为活性组分的浆状加氢处理催化剂,以全馏分中低温煤焦油作为反应原料,考察了反应温度对浆状NiW催化剂的浆态床加氢性能的影响,并利用热重(TG)法、元素分析法、红外光谱(FTIR)法及气相色... 采用完全液相法制备了以AlOOH-TiO_2为载体、Ni和W为活性组分的浆状加氢处理催化剂,以全馏分中低温煤焦油作为反应原料,考察了反应温度对浆状NiW催化剂的浆态床加氢性能的影响,并利用热重(TG)法、元素分析法、红外光谱(FTIR)法及气相色谱-质谱联用(GCMS)法分析了原料和反应产物的馏分分布及化学组成.结果表明:当反应温度为380℃时,催化剂具有较高的加氢性能,液体收率高达94.40%,氢碳物质的量比为1.56.本研究中萘的主要加氢路径可能为萘→苯基环烷烃(PCA)→苯基烯烃(PO),酚的主要加氢路径可能为酚(P)→苯(AB)→单环烷烃(MCA).在360℃~420℃温度范围内,升高反应温度有利于煤焦油中杂原子的去除及大分子的裂解,但不利于不饱和有机化合物的加氢反应. 展开更多

关键词 完全液相法 中低温煤焦油 niw催化剂 反应温度 反应路径

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NiW?USY分子筛催化剂的煤焦油加氢裂化性能 被引量：5

2

作者 张增辉 石垒 +1 位作者 邱泽刚 赵亮富 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期76-81,共6页

以高硅铝比USY分子筛为裂化活性组分、Ni和W为加氢活性组分,采用共浸渍法制备了一系列不同USY分子筛含量的加氢裂化催化剂。使用NH3-TPD,BET,XRD,XPS,HRTEM等手段对催化剂进行表征,并以中/低温煤焦油加氢精制后柴油馏分为原料,在固定床... 以高硅铝比USY分子筛为裂化活性组分、Ni和W为加氢活性组分,采用共浸渍法制备了一系列不同USY分子筛含量的加氢裂化催化剂。使用NH3-TPD,BET,XRD,XPS,HRTEM等手段对催化剂进行表征,并以中/低温煤焦油加氢精制后柴油馏分为原料,在固定床加氢装置上考察催化剂的加氢裂化性能。结果表明:含USY分子筛的Ni-W催化剂具有较高的煤焦油加氢裂化活性,其裂化活性主要源于USY分子筛的酸性;适宜USY分子筛含量(30%)的催化剂在产品油质量收率大于95%的前提下,可使原料油的密度(20℃)由0.899 0g/cm3降至0.848 5g/cm3,多环芳烃几乎裂解完全,C/H摩尔比由7.32降至6.89,50%馏出温度由304℃降至270℃,同时可使十六烷指数由40.0升至43.5。 展开更多

关键词 煤焦油 柴油馏分 USY分子筛 加氢裂化 镍钨催化剂

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SiTi复合改性载体对NiW基催化剂加氢脱硫性能的影响

3

作者 韩志波 马宝利 +3 位作者 徐铁钢 张文成 孙发民 马守涛 《应用科技》 CAS 2019年第5期93-97,共5页

为解决劣质柴油超深度加氢脱硫困难的问题,研制基于SiTi复合改性载体的NiW基柴油加氢精制催化剂,利用BET、TPR、TPD、DRS及LRS等表征手段对催化剂进行对比表征研究,并通过模型化合物微反评价了催化剂的加氢脱硫性能。研究结果表明,SiTi... 为解决劣质柴油超深度加氢脱硫困难的问题,研制基于SiTi复合改性载体的NiW基柴油加氢精制催化剂,利用BET、TPR、TPD、DRS及LRS等表征手段对催化剂进行对比表征研究,并通过模型化合物微反评价了催化剂的加氢脱硫性能。研究结果表明,SiTi复合改性载体制备的催化剂的孔结构呈集中分布,经SiTi复合改性减弱了NiW活性组分与载体间的相互作用力,使NiW活性组分在复合载体表面实现高度均匀分散。评价结果表明,与未改性载体制备的NiW基柴油加氢催化剂相比,基于SiTi复合改性载体制备的NiW基柴油加氢催化剂活性更高。 展开更多

关键词 SiTi 载体 niw 加氢脱硫 催化剂 柴油 复合改性 加氢活性

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柠檬酸对NiW/Al_2O_3加氢脱硫催化剂硫化行为的影响 被引量：32

4

作者 聂红 龙湘云 +1 位作者 刘清河 李大东 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期329-335,共7页

在NiW/Al2O3催化剂中引入柠檬酸络合剂,考察了柠檬酸对不同温度硫化的NiW/Al2O3催化剂4,6-DMDBT加氢脱硫活性的影响,并采用程序升温氢还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电镜(HRTEM)进行了表征。结果表明,硫化温度较低时(&... 在NiW/Al2O3催化剂中引入柠檬酸络合剂,考察了柠檬酸对不同温度硫化的NiW/Al2O3催化剂4,6-DMDBT加氢脱硫活性的影响,并采用程序升温氢还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电镜(HRTEM)进行了表征。结果表明,硫化温度较低时(<300℃),柠檬酸对NiW/Al2O3催化剂的加氢脱硫活性没有促进作用;硫化温度较高时(≥300℃),明显促进了NiW/Al2O3催化剂的脱硫活性,并对加氢脱硫途径表现出选择性促进效应。柠檬酸不仅减弱了金属W与载体之间的相互作用,促进了W物种的还原和Ni-W-O混合相的生成,而且还降低了金属W的硫化温度,促进了W物种的硫化和小尺寸WS晶粒的生成。 展开更多

关键词 络合剂 niw/Al2O3 催化剂:硫化行为 加氢脱硫活性

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工业NiW/Al_2O_3催化剂上二苯并噻吩的加氢脱硫动力学 被引量：12

5

作者 余夕志 任晓乾 +2 位作者 董振国 王军 王延儒 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期483-486,共4页

以二苯并噻吩(DBT)为含硫模型化合物,在高压滴流床反应装置中,考察了工业NiW/Al2O3催化剂(RN10)的加氢脱硫(HDS)动力学规律,研究了氢分压(1.5MPa～4.5MPa)、氢油体积比(150～700)、液体质量空速(15h-1～60h-1)、反应温度(280℃～380℃)... 以二苯并噻吩(DBT)为含硫模型化合物,在高压滴流床反应装置中,考察了工业NiW/Al2O3催化剂(RN10)的加氢脱硫(HDS)动力学规律,研究了氢分压(1.5MPa～4.5MPa)、氢油体积比(150～700)、液体质量空速(15h-1～60h-1)、反应温度(280℃～380℃)等对DBT的HDS反应结果的影响。结果表明,当氢分压和氢油体积比较大时,两者变化对DBT的转化率基本无影响;温度对DBT的转化率影响较大,提高温度可有效提高DBT的转化率,随着温度的升高,DBT转化率的增加逐渐变缓。采用2级平推流反应动力学模型对不同温度实验数据进行了拟合,求得了不同温度的表观反应速率常数,模型的相关系数>0.989。活化能计算结果表明,RN10催化剂在高反应温度区(>330℃)的DBT的HDS活化能明显低于较低温度时的活化能,分别为13.4kJ/mol和121.4kJ/mol。对于RN10催化剂,不可单纯地通过提高反应温度来大幅度提高HDS转化率。 展开更多

关键词 加氢脱硫 反应动力学 二苯并噻吩 niw/Al2O3催化剂

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镍钨系列氮化物催化剂的加氢脱硫催化性能 被引量：7

6

作者 周志军 田晓飞 +2 位作者 王萍 李成岳 孙桂大 《石油化工高等学校学报》 CAS 2003年第4期20-23,共4页

利用程序升温还原技术,以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍法和混合法制备了一系列不同金属负载量的氮化镍钨加氢精制催化剂NiWN_x/γ-Al_2O_3,在固定床高压微反装置上进行噻吩加氢脱硫实验,考察其加氢脱硫性能。结果表明,不同的制备方法和金... 利用程序升温还原技术,以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍法和混合法制备了一系列不同金属负载量的氮化镍钨加氢精制催化剂NiWN_x/γ-Al_2O_3,在固定床高压微反装置上进行噻吩加氢脱硫实验,考察其加氢脱硫性能。结果表明,不同的制备方法和金属负载量对催化剂催化性能的影响很大。氮化镍钨催化剂(ω(Ni)=2.8％,ω(W)=28％)在反应中表现出优异的催化性能,浸渍法制备的氮化镍钨催化剂比混合法制备的催化剂活性高,氮化镍钨催化剂和氮化态工业催化剂比硫化态工业催化剂的HDS活性高。 展开更多

关键词 氮化镍钨 加氢脱硫 催化性能 催化剂 石油炼制

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高温下工业NiW/Al_2O_3催化剂上萘的加氢饱和反应 被引量：7

7

作者 任晓乾 余夕志 +2 位作者 李凯 王军 王延儒 《化学工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期30-33,共4页

在中压固定床中,高温条件下研究了工业NiW/Al2O3催化剂上硫化氢气氛中反应温度、反应压力和空速对萘加氢饱和反应过程的影响。实验结果表明,在液时空速为10—30 h-1,氢油体积比为800,高反应温度区320—380℃的实验条件下,萘加氢主要生... 在中压固定床中,高温条件下研究了工业NiW/Al2O3催化剂上硫化氢气氛中反应温度、反应压力和空速对萘加氢饱和反应过程的影响。实验结果表明,在液时空速为10—30 h-1,氢油体积比为800,高反应温度区320—380℃的实验条件下,萘加氢主要生成四氢萘和十氢萘,而进一步加氢裂化产物较少;提高反应温度,萘转化率和四氢萘的收率下降,加氢裂化产物略有升高,表明高温不利于芳环的加氢饱和;提高加氢反应压力,萘的转化率和四氢萘的芳环加氢程度提高;综合反应结果,提出了高温条件下萘加氢的简化可逆连串反应途径。 展开更多

关键词 加氢饱和 萘 四氢萘 niw/Al2O3催化剂

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工业NiW/Al_2O_3催化剂上喹啉的加氢脱氮宏观动力学 被引量：5

8

作者 董振国 余夕志 +3 位作者 李凯 任晓乾 王军 王延儒 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期717-722,共6页

以喹啉为含氮模型化合物，在高压滴流床反应装置中考察了工业NiW／Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱氮动力学规律，研究了反应温度330-420℃、氢分压1．2～5．2MPa、氢油比200—800（v／v）、重量空速（WHSV）20-70h“等反应条件对喹啉的加... 以喹啉为含氮模型化合物，在高压滴流床反应装置中考察了工业NiW／Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱氮动力学规律，研究了反应温度330-420℃、氢分压1．2～5．2MPa、氢油比200—800（v／v）、重量空速（WHSV）20-70h“等反应条件对喹啉的加氢脱氮反应结果的影响。结果表明，反应温度对喹啉的脱氮率影响较大，提高反应温度可有效提高喹啉的脱氮率；同时，氢分压也是喹啉加氢脱氮的一个重要的影响因素，但是，当氢分压和氢油比较大时，氢分压和氢油比的变化对喹啉的脱氮率基本无影响。采用修正的n（n〈1）级反应动力学模型对实验数据进行拟合，求得了喹啉加氢脱氮反应的表观活化能为180．4kJ·mol^-1。经检验，模型计算结果与实验结果能较好地吻合。 展开更多

关键词 加氢脱氮 动力学 喹啉 niw/Al2O3催化剂

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有机酸对NiW/Al_2O_3加氢脱硫催化剂性能的影响 被引量：5

9

作者 杨义 杨成敏 +1 位作者 周勇 郭蓉 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第9期51-55,共5页

在NiW/Al2O3催化剂的制备过程中分别浸渍丁酸、丁二酸、柠檬酸有机助剂,采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描电子显微镜(SEM)-EDS能谱等对催化剂进行表征,考察不同有机酸对催化剂性质和柴油加氢脱硫活... 在NiW/Al2O3催化剂的制备过程中分别浸渍丁酸、丁二酸、柠檬酸有机助剂,采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、扫描电子显微镜(SEM)-EDS能谱等对催化剂进行表征,考察不同有机酸对催化剂性质和柴油加氢脱硫活性的影响。结果表明,催化剂制备过程中添加有机酸减弱了金属组分与载体间的相互作用,增加了活性金属的硫化度和WS2晶粒的堆垛层数,减少了金属组分的聚集。除丁酸外,添加丁二酸和柠檬酸催化剂的加氢脱硫活性均高于对比NiW/Al2O3催化剂。 展开更多

关键词 niw/Al2O3 有机酸催化剂 加氢脱硫

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硫化态NiW/γ-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的微观结构 被引量：1

10

作者 王锦业 金泽明 +2 位作者 李大东 石亚华 聂红 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第6期419-422,共4页

采用拉曼光谱和X-射线衍射技术,对硫化态NiW/γ-Al2O3加氢脱硫催化剂进行了表征.实验结果表明,硫化态NiW/γ-Al2O3催化剂表面类WS2微晶主要以3R形式存在.对其微观结构进行分析,认为具有堆叠层数稍多且片晶较短的3R型WS2微晶与镍形成Ni-... 采用拉曼光谱和X-射线衍射技术,对硫化态NiW/γ-Al2O3加氢脱硫催化剂进行了表征.实验结果表明,硫化态NiW/γ-Al2O3催化剂表面类WS2微晶主要以3R形式存在.对其微观结构进行分析,认为具有堆叠层数稍多且片晶较短的3R型WS2微晶与镍形成Ni-W-S活性相的催化剂,具有较高的加氢脱硫活性. 展开更多

关键词 硫化态 niw/γ-Al2O3 加氢脱硫催化剂 镍 钨 微观结构 原油 氧化铝 脱硫

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NiW/Al_2O_3催化剂上二苯并噻吩的加氢脱硫宏观动力学 被引量：3

11

作者 董振国 余夕志 +2 位作者 任晓乾 王军 王延儒 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期362-367,共6页

以二苯并噻吩（DBT）为含硫模型化合物,在实验室中压滴流床反应装置中研究了工业NiW/Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱硫反应的动力学规律,详细考察了工艺条件：氢分压2.4～4.5 MPa、氢油比150～700（v/v）、液时空速（WHSV）15～60 h^-1、... 以二苯并噻吩（DBT）为含硫模型化合物,在实验室中压滴流床反应装置中研究了工业NiW/Al2O3催化剂RN-10上的加氢脱硫反应的动力学规律,详细考察了工艺条件：氢分压2.4～4.5 MPa、氢油比150～700（v/v）、液时空速（WHSV）15～60 h^-1、反应温度300～380C对DBT转化率的影响.实验结果表明：提高反应温度可大大提高DBT的转化率,但反应温度达到330℃后,再提高反应温度,对DBT转化率的提升有限;在较高氢分压的条件下,DBT的转化率受氢分压的影响很小;当氢油比较小时,随着氢油比的提高,DBT转化率逐渐增加,但当氢油体积比大到一定程度（500）时,继续增大氢油比对脱硫率几乎没有影响.采用修正了的2级反应动力学模型对实验数据进行拟合,求得了二苯并噻吩加氢脱硫反应的表观活化能为75.95 kJ·mol^-1.经检验,模型计算结果与实验结果能较好地吻合. 展开更多

关键词 加氢脱硫 反应动力学 二苯并噻吩 niw/Al2O3催化剂

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悬浮床用NiW/γ-Al2O3催化剂的萘加氢性能研究

12

作者 李国峰 孙庆国 +2 位作者 古丽娜尔·图尔逊 江莉龙 陆江银 《能源化工》 2020年第5期34-38,共5页

以双金属Ni-W作为活性组分,以γ-Al2O3作为载体,采用等体积浸渍法制备了不同Ni/W物质的量比的NiW/γ-Al2O3催化剂,在悬浮床上对模型化合物萘进行加氢试验研究。采用BET、XRD、SEM对催化剂进行表征;采用离心分离、GC-MS等方法对加氢产物... 以双金属Ni-W作为活性组分,以γ-Al2O3作为载体,采用等体积浸渍法制备了不同Ni/W物质的量比的NiW/γ-Al2O3催化剂,在悬浮床上对模型化合物萘进行加氢试验研究。采用BET、XRD、SEM对催化剂进行表征;采用离心分离、GC-MS等方法对加氢产物进行分析。表征结果表明:Ni/W物质的量比对催化剂的比表面积、孔径以及活性组分的分散程度有显著的影响。当Ni/W物质的量比为0.22时,即催化剂cat-1上活性组分在载体表面的分散性最好。试验结果表明,不同Ni/W物质的量比的催化剂上,萘加氢活性由大到小依次为:cat-1、cat-2、cat-3、cat-4;在压力6.5 MPa、温度400℃、搅拌转速600 r/min,反应时间8 h的条件下,cat-1催化剂上萘的转化率达到95.6%,四氢萘、反式十氢萘和顺式十氢萘的选择性分别为8.8%、62.5%和17.4%。 展开更多

关键词 niw/γ-Al2O3 催化剂 萘 加氢 悬浮床

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硫含量对NiW体系催化剂四氢萘加氢的影响

13

作者 乔爱军 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期678-683,共6页

采用饱和浸渍法制备NiW体系催化剂,并对其进行了程序升温还原表征。考察了硫含量对NiW/SiO2-Al2O3催化剂催化四氢萘加氢性能的影响,并考察了硫对活性金属组分与载体相互作用强弱不同的NiW催化剂催化四氢萘加氢性能的影响。结果表明,硫对... 采用饱和浸渍法制备NiW体系催化剂,并对其进行了程序升温还原表征。考察了硫含量对NiW/SiO2-Al2O3催化剂催化四氢萘加氢性能的影响,并考察了硫对活性金属组分与载体相互作用强弱不同的NiW催化剂催化四氢萘加氢性能的影响。结果表明,硫对NiW体系催化剂催化四氢萘加氢反应有轻度抑制作用,使该反应的表观活化能增加,并且含硫化合物的加入增强了NiW体系催化剂催化四氢萘加氢裂化活性。在实验研究的5种NiW催化剂中,活性金属组分与载体相互作用较弱者的加氢催化活性受硫化合物的抑制较轻,相互作用较强者的加氢催化活性受硫化合物的抑制较重。 展开更多

关键词 芳烃加氢 niw 加氢催化剂 含硫化合物 程序升温还原

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