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低温燃烧法制备Mn-CeO_x催化剂及其NH_3-SCR脱硝性能 被引量:10
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作者 纪生晓 张玮坚 +1 位作者 郑玉婴 朱建风 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期224-232,共9页
通过低温燃烧法(LCS)制备了不同金属硝酸盐与柠檬酸物质的量比的系列Mn-CeO_x(LCS)锰铈催化剂,将其与共沉淀法(CP)制备的Mn-CeO_x(CP)锰铈催化剂相对比,结合XRD、XPS、FESEM和H2-TPR等技术表征,对其NH_3-SCR脱硝催化性能进行了研究。结... 通过低温燃烧法(LCS)制备了不同金属硝酸盐与柠檬酸物质的量比的系列Mn-CeO_x(LCS)锰铈催化剂,将其与共沉淀法(CP)制备的Mn-CeO_x(CP)锰铈催化剂相对比,结合XRD、XPS、FESEM和H2-TPR等技术表征,对其NH_3-SCR脱硝催化性能进行了研究。结果表明,金属硝酸盐与柠檬酸的物质的量比是影响Mn-CeO_x(LCS)催化剂脱硝性能的重要因素。虽然两种催化剂中的锰氧化物组分均为无定型,但相较于Mn-CeO_x(CP),Mn-CeO_x(LCS)表面具有较高的锰含量与Oα/(Oα+Oβ)比,其脱硝催化性能也较高;同时,Mn-CeO_x(LCS)锰铈催化剂上有更多的多级孔,有利于气体在催化剂上的吸附和反应。硝酸盐与柠檬酸物质的量比为36∶22的Mn-CeO_x(LCS)锰铈催化剂在80-180℃下脱硝率可达75%-100%;即使通入SO2,180℃下的脱硝率仍可稳定于74%。 展开更多
关键词 低温燃烧合成 mn-ceox NH3-SCR 氮氧化物
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氧化铝载体硫酸化对锰铈催化剂SCR脱硝性能的影响 被引量:10
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作者 张强 刘璐 +1 位作者 于梦云 周洲 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第9期1137-1145,共9页
分别以硫酸改性前后的氧化铝为载体,采用浸渍法制备了锰铈催化剂,对其NH3-SCR脱硝性能进行评价,并采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及FT-IR对催化剂进行了表征。结果表明,改性降低了金属的分散性和氧化性,增加了酸量,特别是B酸量;催化... 分别以硫酸改性前后的氧化铝为载体,采用浸渍法制备了锰铈催化剂,对其NH3-SCR脱硝性能进行评价,并采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及FT-IR对催化剂进行了表征。结果表明,改性降低了金属的分散性和氧化性,增加了酸量,特别是B酸量;催化剂的最佳脱硝温度窗口向高温扩展,活性温度窗口范围变宽,并且,改性液浓度越大变化幅度越大。当反应温度在200-250℃时,未改性催化剂与采用0.2mol/L硫酸改性的催化剂具有接近的催化活性,但改性后的催化剂具有更高的抗水抗硫活性,250℃时脱硝率可达70%。 展开更多
关键词 NH3-SCR mn-ceox 氧化铝 硫酸化
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生物质热解渣应用于低温SCR脱硝催化剂的研究 被引量:5
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作者 沈伯雄 孙喜 +2 位作者 陈建宏 Surjit Singh 胡国丽 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期4-7,50,共5页
对棉杆热解渣分别进行物理、化学及物理化学综合活化,并以它们为载体,分别负载锰铈的氧化物获得催化剂,探讨它们用于低温选择性催化还原的脱硝性能。同时对3种催化剂进行BET、NH3-TPD、H2-TPR和XRD表征研究。结果表明,经过物理化学综合... 对棉杆热解渣分别进行物理、化学及物理化学综合活化,并以它们为载体,分别负载锰铈的氧化物获得催化剂,探讨它们用于低温选择性催化还原的脱硝性能。同时对3种催化剂进行BET、NH3-TPD、H2-TPR和XRD表征研究。结果表明,经过物理化学综合法活化后所得催化剂的比表面积最大,可达到1 614 m2/g,且其微孔中孔分布最为丰富;NH3-TPD表征结果说明化学活化法所得催化剂对NH3吸附效果最佳,其次为物理化学综合活化法所得的催化剂;H2-TPR表征结果可知经化学活化法所得催化剂氧化还原性最好,其次为物理化学综合活化法所得的催化剂;脱硝试验结果可知物理化学综合活化法所得到的催化剂在低温条件下SCR活性最佳,并对结果进行了分析。 展开更多
关键词 低温选择性催化还原法 脱硝 锰铈氧化物 热解渣
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不同碳纳米管预处理条件对NH3-SCR催化剂活性影响的探究
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作者 黄心雨 何东海 +4 位作者 许贵珊 霍韵滢 唐俊勋 吕荃青 劳燕晶 《广东化工》 CAS 2021年第1期1-2,10,共3页
经国家环保部统计,大气中氮氧化物含量逐年增加,对生态环境和人类健康造成了严重威胁。针对氮氧化物的处理得到了各界人士的关注,目前,选择性催化(SCR)和非选择性催化(SNCR)作为较成熟的脱硝工艺工艺,前者具脱硝效率显著高于后者,得到... 经国家环保部统计,大气中氮氧化物含量逐年增加,对生态环境和人类健康造成了严重威胁。针对氮氧化物的处理得到了各界人士的关注,目前,选择性催化(SCR)和非选择性催化(SNCR)作为较成熟的脱硝工艺工艺,前者具脱硝效率显著高于后者,得到更多研究者的关注。本文采用过量浸渍法制备碳纳米管负载型锰铈低温NH3-SCR催化剂,研究考察了经不同浓度盐酸和氢氧化钾溶液处理后的碳纳米管载体对NH3-SCR催化剂活性的影响,探究最佳预处理条件。 展开更多
关键词 SCR催化剂 浸渍法 碳纳米管 mn-ceox
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镍改性Mn-CeOx催化剂的低温SCR脱硝性能研究
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作者 孟小谜 高凤雨 +3 位作者 田忠国 易红宏 赵顺征 唐晓龙 《化工管理》 2019年第2期83-85,共3页
本文采用共沉淀法制备了系列Mn_4Ce_5Ni_yO_x催化剂并进行NH_3催化还原NO_x测试,其中Mn_4Ce_5Ni_1O_x样品表现出了最佳的N_2选择性,在100~200o C反应温窗内可以维持近90%的氮氧化物(NO_x)转化率,具有较高的催化活性。测试结果发现,镍... 本文采用共沉淀法制备了系列Mn_4Ce_5Ni_yO_x催化剂并进行NH_3催化还原NO_x测试,其中Mn_4Ce_5Ni_1O_x样品表现出了最佳的N_2选择性,在100~200o C反应温窗内可以维持近90%的氮氧化物(NO_x)转化率,具有较高的催化活性。测试结果发现,镍元素的掺杂促进了表面活性氧迁移,增加了弱酸性和强酸位点,提高了Ce^(4+)/Ce^(3+)和Mn^(3+)/Mn^(4+)的含量,促进了NO_x的转化率和N_2的选择性。 展开更多
关键词 SCR 低温 mn-ceox 氮气选择性
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基于Mn-CeO_x/ACFN的低温SCR脱硝 被引量:24
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作者 沈伯雄 史展亮 +2 位作者 施建伟 杨婷婷 赵宁 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期87-91,共5页
活性碳纤维(ACF)先经硝酸处理形成ACFN,采用等体积浸渍法制备了Mn-CeOx/ACFN复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物负载量、煅烧温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效... 活性碳纤维(ACF)先经硝酸处理形成ACFN,采用等体积浸渍法制备了Mn-CeOx/ACFN复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物负载量、煅烧温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响。研究发现,经400℃煅烧、锰摩尔分数为40%的Mn-CeOx/ACFN复合催化剂在80~150℃低温范围具有很高的催化活性,并且在NH3/NO为1.08、NO初始体积分数650×10-6、O2体积分数在3.6%时具有较高的NO脱除效率。 展开更多
关键词 低温选择性催化还原法 mn-ceox/ACFN NO脱除率
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Mn-CeOx/Ti-PILCs for selective catalytic reduction of NO with NH_3 at low temperature 被引量:18
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作者 Boxiong Shen Hongqing Ma Yan Yao 《Journal of Environmental Sciences》 SCIE EI CAS CSCD 2012年第3期499-506,共8页
Titanium-pillared clays (Ti-PILCs) were obtained by different ways from TiCl4, Ti(OC3H7)4 and TiOSO4, respectively. Mn-CeOx/Ti- PILCs were then prepared and their activities of selective catalytic reduction (SCR... Titanium-pillared clays (Ti-PILCs) were obtained by different ways from TiCl4, Ti(OC3H7)4 and TiOSO4, respectively. Mn-CeOx/Ti- PILCs were then prepared and their activities of selective catalytic reduction (SCR) of NO with NH3 at low-temperature were evaluated. Mn-CeOx/Ti-PILCs were characterized by X-ray diffraction, N2 adsorption, Fourier transform infrared spectroscopy, thermal analysis, temperature-programmed desorption of ammonia and H2-temperature-programmed reduction. It was found that Ti-pillar tend to be helpful for the enlargement of surface area, pore volume, acidity and the enhancement of thermal stability for Mn-CeOx/Ti-PILCs. Mn- CeOx/Ti-PILCs catalysts were active for the SCR of NO. Among three resultant Mn-CeOx/Ti-PILCs, the catalyst from TiOSO4 showed the highest activity with 98% NO conversion at 220°C, it also exhibited good resistance to H2O and SO2 in flue gas. The catalyst from TiCl4 exhibited the lowest activity due to the unsuccessful pillaring process. 展开更多
关键词 mn-ceox/Ti-PILCs titania-pillared methods LOW-TEMPERATURE SCR
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Mn-CeO_x/Ti-PILC的制备、表征及脱硝性能研究 被引量:10
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作者 沈伯雄 马宏卿 +1 位作者 杨晓燕 姚燕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期615-620,共6页
采用钛酸丁酯溶胶法制备了钛基柱撑黏土(Ti-PILC),通过浸渍法制备Mn-CeOx/Ti-PILC,运用BET、FT-IR、XRD、NH3-TPD、XPS等技术对催化剂进行表征分析。结果说明,经过钛交联柱撑制备的Mn-CeOx/Ti-PILC是一种具备较大比表面积(133.7 m2/g)... 采用钛酸丁酯溶胶法制备了钛基柱撑黏土(Ti-PILC),通过浸渍法制备Mn-CeOx/Ti-PILC,运用BET、FT-IR、XRD、NH3-TPD、XPS等技术对催化剂进行表征分析。结果说明,经过钛交联柱撑制备的Mn-CeOx/Ti-PILC是一种具备较大比表面积(133.7 m2/g)的多孔性介孔材料;活性成分主要为CeO2以及Mn2O3。Mn-CeOx/Ti-PILC低温下具有较好的选择性能催化剂还原(SCR)脱硝活性,180℃下,脱硝活性达到83.1%。 展开更多
关键词 mn-ceox/Ti-PILC 表征 低温SCR
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低温等离子体改性Mn-CeO_x催化剂强化甲硫醚催化氧化性能的机理 被引量:9
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作者 陈梦晗 竺新波 +3 位作者 蔡宇翔 杨洋 郑成航 高翔 《高电压技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期630-636,共7页
为研究低温等离子改性催化剂的机理,利用介质阻挡放电产生低温等离子体改性Mn–CeO_x催化剂,并研究了不同放电功率和处理时间对催化剂物理结构及化学特性的影响。选取恶臭气体甲硫醚作为污染物对改性后的催化剂进行活性测试。结果发现,... 为研究低温等离子改性催化剂的机理,利用介质阻挡放电产生低温等离子体改性Mn–CeO_x催化剂,并研究了不同放电功率和处理时间对催化剂物理结构及化学特性的影响。选取恶臭气体甲硫醚作为污染物对改性后的催化剂进行活性测试。结果发现,经过等离子体改性的催化剂活性提高,改性效果与放电功率和处理时间相关。同时选取催化剂进行XRD、BET、H_2–TPR和XPS表征测试,结果发现,等离子体改性后的催化剂比表面积增加,孔径增大;放电功率和放电时间都会对催化剂的表面物理结构、化学特性活性产生较大影响;表面活性氧以及Mn4+和Ce^(3+)含量增加,Mn和Ce相互作用增强。其中,Mn–Ce–20 W–60 min催化剂比表面积为66.92 m^2/g,孔容为0.172 cm^3/g,远大于未经处理的Mn–Ce催化剂,且具有较高的Mn4+和Ce^(3+)含量,与其他条件处理的催化剂相比,在催化氧化甲硫醚过程中催化活性最高。 展开更多
关键词 低温等离子体 介质阻挡放电 mnceox催化剂 甲硫醚催化氧化 改性条件
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Mn-CeO_X/钛基层柱粘土(Ti-PILCs)低温选择性催化还原催化剂的钙中毒研究 被引量:6
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作者 沈伯雄 邓黎丹 +2 位作者 马娟 左琛 郝晓翠 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2011年第3期1-5,10,共6页
以钛基层柱粘土(Ti-PILCs)为载体,制备了Mn-CeOX/Ti-PILCs低温选择性催化还原(SCR)催化剂,采用浸渍法模拟了催化剂钙中毒,研究了不同含钙量对催化剂活性的影响,并运用NH3-程序升温脱附(TPD)、H2-程序升温还原(TPR)及X射线光电... 以钛基层柱粘土(Ti-PILCs)为载体,制备了Mn-CeOX/Ti-PILCs低温选择性催化还原(SCR)催化剂,采用浸渍法模拟了催化剂钙中毒,研究了不同含钙量对催化剂活性的影响,并运用NH3-程序升温脱附(TPD)、H2-程序升温还原(TPR)及X射线光电子能谱(XPS)表征,分析了钙对催化剂的失活作用。结果表明:(1)钙中毒前后催化剂活性均随温度的升高而加强;钙中毒催化剂活性的下降程度随含钙量的提高而加强;钙中毒催化剂最高脱硝率所对应的温度往高温处推移。(2)钙对催化剂活性具有较大阻碍作用,而且失活程度与含钙量及温度有关。(3)在160~260℃,钙中毒引起了催化剂L酸的上升,L酸可能在较高温度区间开始发挥作用,因此该温度区间的钙中毒催化剂的失活程度减弱。(4)钙中毒催化剂中金属氧化能力下降,进而影响了催化剂在SCR反应中的氧化还原能力,使其活性下降。(5)钙中毒前后催化剂表面的锰氧化物都以Mn2O3为主要形式存在,但钙中毒催化剂出现了其他形态的锰氧化物,可能进一步影响催化剂活性;钙中毒前后催化剂表面的铈氧化物都以CeO2为主要存在形式,钙的引入基本没有影响铈的主要价态。(6)催化剂表面吸附氧量的降低可能是造成钙中毒的直接原因。 展开更多
关键词 选择性催化还原 mn-ceox/Ti-PILCs 催化剂中毒
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Effect of K and Ca on catalytic activity of Mn-CeOx/Ti-PILC
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作者 Boxiong SHEN Lidan DENG Jianhong CHEN 《Frontiers of Environmental Science & Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2013年第4期512-517,共6页
Mn-CeOff-l'i-pillared clay (PILC) is an attrac- tive catalyst for selective catalytic reduction of NOx at low temperature because of its low cost. The poisoning of K and Ca on the catalyst of Mn-CeOx/Ti-PILC is an ... Mn-CeOff-l'i-pillared clay (PILC) is an attrac- tive catalyst for selective catalytic reduction of NOx at low temperature because of its low cost. The poisoning of K and Ca on the catalyst of Mn-CeOx/Ti-PILC is an important problem because K and Ca are always in presence in flue gas. To investigate the effect of K and Ca on the physicochemical characters of the catalysts, the techniques of NH3-temperature programmed desorption (TPD), H2-temperature programmed reduction (TPR), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used to analyze the fresh and deactivated catalysts of Mn-CeOJTi- PILC. (Ca)Mn-CeOx/Ti-PILC and (K)Mn-CeOx/Ti-PILC are denoted for the dopes of the catalyst of Mn-CeOJTi- PILC with Ca and K, respectively. The activities of Mn- CeOx/Ti-PILC, (Ca)Mn-CeOx/Ti-PILC and (K)Mn-CeOx/ Ti-PILC for NH3-selective catalytic reduction (SCR) reaction at low temperature were investigated. The results showed that with the dopes of K and Ca on the catalysts, the SCR activities of the catalysts decreased greatly, and K exhibited more poisoning effect than Ca. With the dopes of K and Ca, the acidity, the redox property and chemisorbed oxygen on the surfaces of the catalysts were decreased, which resulted in a decreasing in SCR activity. 展开更多
关键词 mn-ceox/Ti-pillared clay (PILC) low-tem-perature selective catalytic reduction (SCR) K and Capoisoning effect
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