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CuO/CeO_2催化剂的催化氧化性能及其表征 被引量:15
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作者 蒋晓原 周仁贤 +2 位作者 袁骏 吕光烈 郑小明 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2002年第2期111-115,共5页
用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显... 用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显提高 ,这可能与铜物种在CeO2 表面的价态 (Cu2 + 和Cu+ ) ,分散状态和还原性能有关。CuO在CeO2 上的负载量对铜物种在CeO2 表面形成的价态 (Cu2 + 和Cu+ )至关重要 ,CuO的负载量为 1 0 %时 ,XPS检测不到Cu2p3/2 (eV)结合能 ;当CuO的负载量为 5 0 %时 ,CuO主要以Cu2 + 和Cu+ 形式存在 ,而负载量大于 5 0 %时 ,CuO则以Cu2 + 形式存在。由于形成了CuO/CeO2 复合氧化物 ,使离子半径小于Ce4 + 的CuO进入了CeO2 晶格 ;当CuO的负载量达到 5 0 %时 ,CuO的晶粒尺寸值为最小 ( 6 1nm) ,而晶格畸变值为最大 ( 2 86× 10 - 3) ,此时 。 展开更多
关键词 稀土 cuo/ceo2催化剂 CO 催化氧化 一氧化碳
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Preparation, Characterization of CuO/CeO_2 and Cu/CeO_2 Catalysts and Their Applications in Low-Temperature CO Oxidation 被引量:7
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作者 郑修成 韩东战 +4 位作者 王淑萍 张守民 王淑荣 黄唯平 吴世华 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2005年第1期47-51,共5页
CeO2 was synthesized via sol-gel process and used as supporter to prepare CuO/CeO2, Cu/CeO2 catalysts by impregnation method. The catalytic properties and characterization of CeO2, CuO/CeO2 and Cu/CeO2 catalysts were ... CeO2 was synthesized via sol-gel process and used as supporter to prepare CuO/CeO2, Cu/CeO2 catalysts by impregnation method. The catalytic properties and characterization of CeO2, CuO/CeO2 and Cu/CeO2 catalysts were examined by means of a microreactor-GC system, HRTEM, XRD, TPR and XPS techniques. The results show that CuO has not catalytic activity and the activity of CeO2 is quite low for CO oxidation. However, the catalytic activity of CuO/CeO2 and Cu/ CeO2 catalysts increases significantly. Furthermore, the activity of CuO/CeO2 is higher than that of Cu/CeO2 catalysts. 展开更多
关键词 catalytic chemistry cuo/ceo2 catalysts Cu/ceo2 catalysts carbon monoxide oxidation rare earths
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Promotional effect of CO pretreatment on CuO/CeO_2 catalyst for catalytic reduction of NO by CO 被引量:10
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作者 顾贤睿 李昊 +3 位作者 刘礼晨 汤常金 高飞 董林 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第2期139-145,共7页
The CuO/CeO2 catalysts were investigated by means of X-ray diffraction (XRD), laser Raman spectroscopy (LRS), X-ray photoelectronic spectroscopy (XPS), temperature-programmed reduction (TPR), in situ Fourier t... The CuO/CeO2 catalysts were investigated by means of X-ray diffraction (XRD), laser Raman spectroscopy (LRS), X-ray photoelectronic spectroscopy (XPS), temperature-programmed reduction (TPR), in situ Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) and NO+CO reaction. The results revealed that the low temperature (〈150℃) catalytic performances were enhanced for CO pretreated samples. During CO pretreatment, the surface Cu+/Cu0 and oxygen vacancies on ceria surface were present. The low va- lence copper species activated the adsorbed CO and surface oxygen vacancies facilitated the NO dissociation. These effects in turn led to higher activities of CuO/CeO2 for NO reduction. The current study provided helpful understandings of active sites and reaction mechanism in NO+CO reaction. 展开更多
关键词 cuo/ceo2 catalysts CO pretreatment oxygen vacancies NO reduction rare earths
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Catalytic Oxidative Properties and Characterization of CuO/CeO_2 Catalysts 被引量:1
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作者 蒋晓原 周仁贤 +2 位作者 袁骏 吕光烈 郑小明 《Journal of Rare Earths》 SCIE EI CAS CSCD 2003年第1期55-59,共5页
The oxidative properties and characterization of CuO, CeO 2 and CuO/CeO 2 cata lysts were examined by means of a CO micro-reactor GC system, TPR, XPS and X-r ay diffraction Rietveld methods. The results show that ei... The oxidative properties and characterization of CuO, CeO 2 and CuO/CeO 2 cata lysts were examined by means of a CO micro-reactor GC system, TPR, XPS and X-r ay diffraction Rietveld methods. The results show that either CuO or CeO 2 ac tivity is quite low for CO oxidation. However, when CuO and CeO 2 are mixed, the oxidative activity of the catalyst increases significantly, probably owing to the valency status of copper species (Cu 2+ and Cu+) on the CeO 2 surfa ce, the dispersion and reducibility. XPS surface analysis shows that CuO loading is very important in forming of either Cu 2+ or Cu+. Rietveld analysis s hows that some CuO, which has smaller ion radius than Ce 4+, enters the Ce O 2 lattice after CuO and CeO 2 are mixed. When the CuO loading reaches 5.0%, the size of CuO crystals is a minimum (6.1 nm) and the micro-strain value i s a maximum (2.86×10 -3), resulting in high surface energy and the best ac tivity for CO oxidation. 展开更多
关键词 physical chemistry cuo/ceo 2 catalysts CO micro-reactor GC system rare earths
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堇青石蜂窝陶瓷负载CuO/CeO_2-ZrO_2/TiO_2催化氧化含酚废水的性能研究 被引量:10
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作者 郭松林 肖素萍 徐小勇 《陶瓷学报》 CAS 北大核心 2011年第4期529-533,共5页
选取球状堇青石蜂窝陶瓷作为催化剂基体,制备了堇青石蜂窝陶瓷负载CuO/CeO2-ZrO2/TiO2催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了结构表征,测定了其催化湿式氧化含酚废水的活性及抗压强度、脱落率、Cu2+溶出浓度等性能指标。结果表明,CuO/CeO... 选取球状堇青石蜂窝陶瓷作为催化剂基体,制备了堇青石蜂窝陶瓷负载CuO/CeO2-ZrO2/TiO2催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了结构表征,测定了其催化湿式氧化含酚废水的活性及抗压强度、脱落率、Cu2+溶出浓度等性能指标。结果表明,CuO/CeO2-ZrO2/TiO2堇青石蜂窝陶瓷催化剂在反应温度180℃、压力5Mpa、搅拌速率为600r/min时,催化湿式氧化反应200minCOD去除率可达92.7%;球状堇青石蜂窝陶瓷CuO/CeO2-ZrO2/TiO2催化剂具有强度高、易装填、易更换、脱落率低特点,Cu2+溶出浓度低于环保排放标准,适合工业化处理含酚废水。 展开更多
关键词 湿式氧化 催化湿式氧化 含酚废水 蜂窝陶瓷 cuo/ceo2-ZrO2/TiO2催化剂
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CuO-CeO_2-ZrO_2/HZSM-5催化CO_2加氢直接合成DME 被引量:2
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作者 陈高明 王华 +2 位作者 高文桂 张健 魏刚 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第14期104-107,共4页
采用共沉淀法制备了一系列不同n(Ce)/n(Zr)时的CuO-CeO2-ZrO2甲醇合成催化剂,运用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行了表征分析。将甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛按照一定质量比进行机械混合,... 采用共沉淀法制备了一系列不同n(Ce)/n(Zr)时的CuO-CeO2-ZrO2甲醇合成催化剂,运用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行了表征分析。将甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛按照一定质量比进行机械混合,CO2加氢直接合成DME双功能催化剂。在固定床反应器中,温度250℃、压力3MPa、H2/CO2=3/1以及空速1800h-1的条件下,对双功能催化剂进行了活性评价。结果表明,当n(Ce)/n(Zr)=1/1时,CO2转化率最高;当n(Ce)/n(Zr)=1/3时,DME的选择性最好,Ce的加入并未有效降低CO的含量。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚cuo-ceo2—ZrO2催化剂
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CuO/CeO_2-ZrO_2/TiO_2-CC脱硝催化剂的性能研究 被引量:1
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作者 郭松林 王明刚 黎铭 《萍乡高等专科学校学报》 2013年第6期23-26,共4页
以堇青石蜂窝陶瓷为催化剂基体,制备了CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了表征,测定了催化脱硝活性及抗压强度、脱落率等性能指标。结果表明:CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂在341℃时的脱硝率可高达95.1%;催化剂... 以堇青石蜂窝陶瓷为催化剂基体,制备了CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂,采用XRD、BET等方法对其进行了表征,测定了催化脱硝活性及抗压强度、脱落率等性能指标。结果表明:CuO/CeO2-ZrO2/TiO2-CC催化剂在341℃时的脱硝率可高达95.1%;催化剂轴向抗压强度高达14.3MPa、径向达4.8MPa;超声波脱落率测试仅为0.98%。 展开更多
关键词 cuo ceo2-ZRO2 TIO2催化剂 堇青石蜂窝陶瓷 脱硝
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改进柠檬酸络合法制备CuO-CeO_2及其CO低温氧化催化性能 被引量:4
8
作者 毛东森 陶丽华 +1 位作者 郭杨龙 卢冠忠 《工业催化》 CAS 2008年第10期21-24,共4页
采用改进的柠檬酸络合法即以乙醇代替水作溶剂制备CuO-CeO2催化剂,应用N2物理吸附、XRD和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,并采用微反-色谱装置考察了其对CO低温氧化反应的催化活性。结果表明,常规柠檬酸络合法所制备的CuO-CeO2催化剂... 采用改进的柠檬酸络合法即以乙醇代替水作溶剂制备CuO-CeO2催化剂,应用N2物理吸附、XRD和H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,并采用微反-色谱装置考察了其对CO低温氧化反应的催化活性。结果表明,常规柠檬酸络合法所制备的CuO-CeO2催化剂中仅存在一种与CeO2相互作用较弱、粒子较大的CuO,而采用改进的柠檬酸络合法所制备的催化剂中除此之外还存在与CeO2相互作用较强、粒子较小的高度分散的CuO,从而具有更高的CO低温氧化活性。 展开更多
关键词 催化化学 改进柠檬酸络合法 cuoceo2催化剂 CO低温氧化
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非均相催化氧化预处理氢化可的松制药废水 被引量:2
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作者 王丹丹 李桂菊 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2013年第11期96-99,103,共5页
化学合成类制药废水浓度高,成分复杂,难生物降解,往往需要进行有效前处理,以满足后续处理要求。采用自制的非均相催化剂CuO-CeO2/AC,催化氧化氢化可的松制药废水。通过扫描电镜、X射线衍射对自制的催化剂的性能进行了表征,研究了pH、催... 化学合成类制药废水浓度高,成分复杂,难生物降解,往往需要进行有效前处理,以满足后续处理要求。采用自制的非均相催化剂CuO-CeO2/AC,催化氧化氢化可的松制药废水。通过扫描电镜、X射线衍射对自制的催化剂的性能进行了表征,研究了pH、催化剂用量、氧化剂用量和反应时间4个因素对废水处理效果的影响,并确定了预处理氢化可的松制药废水的最佳工艺条件。研究结果表明,催化剂成层状分布,形成尖晶石结构,催化剂的活性组分是CuO和CeO2。最佳工艺条件:pH=5,催化剂用量1.5 g/L,H2O2用量15 mL/L,反应时间60 min。出水COD去除率为90%以上,TOC的去除率稳定在85%左右,废水的BOD5/COD从0.066提高到0.335,满足后续生化处理的要求。 展开更多
关键词 氢化可的松 制药废水 cuo-ceo2催化剂 催化氧化
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掺杂碱金属与碱土金属的CuO-CeO_2催化剂的漫反射红外光谱分析 被引量:1
10
作者 邹汉波 陈胜洲 +2 位作者 王琪莹 刘自力 林维明 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期672-676,共5页
CuO-CeO2系列催化剂是高效的CO选择性氧化反应的催化剂,通过原位漫反射红外光谱对掺杂碱金属和碱土金属氧化物的CuO-CeO2催化剂表面的吸附物种进行了研究。结果表明CuO-CeO2系列催化剂上,2 106 cm-1处出现CO的红外吸附峰。在反应气氛中... CuO-CeO2系列催化剂是高效的CO选择性氧化反应的催化剂,通过原位漫反射红外光谱对掺杂碱金属和碱土金属氧化物的CuO-CeO2催化剂表面的吸附物种进行了研究。结果表明CuO-CeO2系列催化剂上,2 106 cm-1处出现CO的红外吸附峰。在反应气氛中,此峰的强度随着温度先升高后降低,说明Cu+是CO主要的活性吸附中心。低温下催化剂表面吸附的CO主要以可逆形式脱附出来,而高温下CO则以不可逆的形式脱附出来。催化剂表面在3 660 cm-1处出现尖锐的红外峰,归属于CeO2经还原产生的Ce-(OH)2偕式基团。在1 568,2 838和2 948 cm-1附近处出现甲酸根的红外谱峰,以及1 257和1 633 cm-1处出现碳酸根物种的红外峰。甲酸根物种是气相的CO与表面的羟基反应生成的产物,该物种的C—H键断裂生成碳酸根物种,这两物种均会降低催化剂的高温活性。Cu1Li1Ce9Oδ催化剂出现较强的CO2和甲酸根的红外峰,温度高于180℃时,该催化剂上还能看到微弱的CO红外峰,说明锂离子的给电子性质有利于提高Cu1Li1Ce9Oδ催化剂上CO的不可逆脱附,抑制氢的活化吸附,同时促进了甲酸根物种的生成。低温下Cu1Mg1Ce9Oδ和Cu1Ba1Ce9Oδ催化剂上CO的吸附量较多,但主要以可逆脱附形式脱附出来,对CO选择性氧化没有贡献。 展开更多
关键词 一氧化碳选择性氧化 cuo-ceo2系列催化剂 原位漫反射红外光谱 气体吸附
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ZnO对CuO/CeO2水煤气变换催化剂的改性研究
11
作者 苑慧敏 付怀玲 +2 位作者 张永军 张志翔 王凤荣 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期13-15,26,共4页
采用活性评价、BET、XRD研究了ZnO对CuO/CeO2水煤气变换催化剂的活性、结构的影响。结果表明:添加适量ZnO有助于催化剂低温活性的提高,添加的ZnO高度分散于催化剂中,ZnO的添加降低了催化剂的比表面积,随着ZnO含量的增加催化剂的孔容和... 采用活性评价、BET、XRD研究了ZnO对CuO/CeO2水煤气变换催化剂的活性、结构的影响。结果表明:添加适量ZnO有助于催化剂低温活性的提高,添加的ZnO高度分散于催化剂中,ZnO的添加降低了催化剂的比表面积,随着ZnO含量的增加催化剂的孔容和平均孔径先上升再下降后再上升,结合活性测试发现孔径越大,催化剂活性越好。 展开更多
关键词 水煤气变换 cuo/ceo2催化剂 ZNO 改性
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铜铈钛复合氧化物的制备及其催化一氧化碳氧化反应的性能
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作者 王倩 毛东森 +2 位作者 方珍妮 俞俊 杨志强 《上海应用技术学院学报(自然科学版)》 2010年第2期124-127,共4页
采用共沉淀法制备了不同钛含量的铜铈钛复合氧化物催化剂(Cu0.1CCe0.9-xTixO2,X=0~0.3),采用微反-色谱评价装置考察了Cu0.1Ce0.9-xTixO2催化CO氧化反应的活性,并采用氮吸附/脱附,X-射线衍射以及程序升温还原等技术对催化剂进... 采用共沉淀法制备了不同钛含量的铜铈钛复合氧化物催化剂(Cu0.1CCe0.9-xTixO2,X=0~0.3),采用微反-色谱评价装置考察了Cu0.1Ce0.9-xTixO2催化CO氧化反应的活性,并采用氮吸附/脱附,X-射线衍射以及程序升温还原等技术对催化剂进行了表征。结果表明,适量Ti(X≤0.15)的加入,提高了Cu0.1Ce0.9-xTixO2催化剂中CuO的分散度,从而提高了其催化活性。而当Ti含量过高(X=0.3)时,Cu0.1Ce0.9-xTixO2催化剂中CuO的分散度反而降低,从而导致其催化活性显著降低。 展开更多
关键词 cuoceo2催化剂 CO氧化 共沉淀
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富氢气氛下CO选择性氧化本征动力学
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作者 单译 郭瓦力 刘思乐 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 2011年第1期7-10,共4页
采用双沉淀剂分步沉淀法制备了CuO/CeO2催化剂,采用固定床管式反应器研究了富氢气氛下CuO/CeO2催化剂上CO选择性氧化反应的本征动力学;提出了幂函数型动力学方程;采用正交实验设计法及Matlab软件进行了动力学实验的参数估计,并进行了模... 采用双沉淀剂分步沉淀法制备了CuO/CeO2催化剂,采用固定床管式反应器研究了富氢气氛下CuO/CeO2催化剂上CO选择性氧化反应的本征动力学;提出了幂函数型动力学方程;采用正交实验设计法及Matlab软件进行了动力学实验的参数估计,并进行了模型检验;研究结果表明,本文提出的动力学模型具有实用性,可用于反应器的模拟、放大、操作工况优化及开展催化剂工程设计。 展开更多
关键词 富氢气氛 CO选择性氧化 cuo/ceo2催化剂 本征动力学
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
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作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 cuo/ceo2-Al2O3催化剂 XANES EXAFS CO氧化 结构表征
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用于富氢气体中一氧化碳优先氧化的大孔结构-整体式CuO-CeO_2/Al_2O_3催化剂的性能 被引量:2
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作者 苗杰 魏灵朝 蒋元力 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期415-419,共5页
以聚苯乙烯为模板剂,通过填充铝溶胶,焙烧制备了大孔结构-整体式Al_2O_3载体,再通过浸渍法制备大孔结构-整体式CuO-CeO_2/Al_2O_3催化剂,利用SEM,XRD,H_2-TPR等方法对催化剂进行表征,考察了催化剂的CO优先氧化(PROX)性能。表征结果显示... 以聚苯乙烯为模板剂,通过填充铝溶胶,焙烧制备了大孔结构-整体式Al_2O_3载体,再通过浸渍法制备大孔结构-整体式CuO-CeO_2/Al_2O_3催化剂,利用SEM,XRD,H_2-TPR等方法对催化剂进行表征,考察了催化剂的CO优先氧化(PROX)性能。表征结果显示,大孔结构-整体式CuO-CeO_2/Al_2O_3催化剂中CuO处于高分散状态,主要以粒径为200 nm的聚集体均匀分布在载体孔壁上;催化剂用于PROX过程中时,在反应温度140~160℃,气态空速21 000 h^(-1)下可将富氢气体中CO浓度降低至100×10^(-6)以下。该方法可实现反应器的小型化。大孔结构-整体式CuO-CeO_2/Al_2O_3催化剂的活性组分负载厚度薄,孔道四通八达(更弯曲),具有更低的扩散限制;催化剂的选择性大于破碎后的催化剂,说明催化剂仍然存在扩散阻力,具有改进的空间。 展开更多
关键词 富氢气体 CO优先氧化 整体式cuo-ceo2/Al2O3催化剂 小型化 扩散阻力
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