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活性位点电子密度变化对光催化CO_(2)活化和选择转化的影响
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作者 曹玥晗 郭瑞 +2 位作者 马敏智 黄泽皑 周莹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-2,共2页
光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化... 光催化二氧化碳(CO_(2))还原制液体燃料和高值化学品技术不仅能充分利用可再生能源太阳光,实现化学储能;更重要的是,此技术以温室气体CO_(2)为原料,因此可以减缓全球温室效应,构造人工碳循环。然而,光催化CO_(2)还原制液体燃料和高值化学品反应过程中面临诸多挑战:(1)CO_(2)分子吸附和活化过程困难;(2)(高附加值)碳产物选择性低;(3)产物生成后易发生其他副反应导致催化剂失活或产物选择性下降。受到以上三个挑战的制约,目前的反应效率较低,难以满足工业化应用。由于光催化CO_(2)向高值化学品的转化过程为质子耦合光生电子参与的还原反应,因此活性位点的电子密度会显著影响以上挑战的解决。然而,光催化CO_(2)还原过程涉及众多基元步骤,每个基元步骤对于活性位点的电子密度要求并不清晰,这导致无法有针对性设计高效的催化剂来促进光催化CO_(2)分子的有效活化及高选择性转化。本文综述了近期活性位点的电子密度变化对于CO_(2)分子吸附和活化过程、碳产物选择性调控和产物脱附及过氧化的影响规律,并总结了调控活性位点上电子密度的方法,旨在对未来设计高效光催化剂提供参考和理论依据。 展开更多
关键词 光催化二氧化碳还原 高附加值化学品 电子密度调控 活性位点 产物选择性
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Co/CdS中Co–S键促进载流子分离增强光还原CO2性能 被引量：1
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作者 郭兰 曹玥晗 +3 位作者 淡猛 邹钞 黄泽皑 周莹 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期522-532,共11页
利用光催化技术将温室气体(CO2)转化为C1化合物资源,是解决能源短缺和环境污染问题的有力手段.但光催化还原CO2过程中还存在催化效率低、稳定性差等难题,因此探索高效而稳定的催化剂以提高光催化还原CO2性能是目前紧要的任务.本研究采... 利用光催化技术将温室气体(CO2)转化为C1化合物资源,是解决能源短缺和环境污染问题的有力手段.但光催化还原CO2过程中还存在催化效率低、稳定性差等难题,因此探索高效而稳定的催化剂以提高光催化还原CO2性能是目前紧要的任务.本研究采用化学还原法成功制备了高分散的Co/CdS催化剂,通过X射线能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶变换红外光谱(FT-IR)分析发现, Co高度分散在CdS表面,并与CdS中S相互作用形成锚定Co2+的Co–S键.进一步通过荧光光谱(PL)、瞬态光电流(I-t)和电化学阻抗(EIS)等分析表明, CdS表面形成的Co–S键可作为电荷传输通道,促进CdS中光生载流子的分离和迁移,有效抑制CdS中光生电子-空穴的复合;通过第一性原理(DFT)计算发现, Co的引入还可提高CdS对CO2、CO的吸附能力,促进产物CH4的生成.在全光谱光照下, Co/CdS中CO、CH4的生成速率分别为3.23和1.86μmol g–1h–1,比CdS分别提升了2.5和7.5倍,经过5个循环测试,催化活性依然稳定.该工作为设计高效稳定的光还原CO2催化剂提供了思路. 展开更多
关键词 光催化 CO2还原 高分散Co CDS Co–S键
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