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靶向钝化与界面载流子动力学优化以提高无空穴传输层的窄带隙钙钛矿太阳电池的效率和稳定性 被引量:1
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作者 常雪晴 钟均星 +12 位作者 杨果 谭颖 龚力 倪兴 纪玉金 李有勇 张国栋 郑毅帆 邵宇川 周杰 仰志斌 王连洲 吴武强 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期1271-1282,M0004,共13页
窄带隙锡-铅混合钙钛矿太阳电池(PSCs)的效率有望接近Shockley-Queisser极限,然而,易氧化的亚锡离子Sn^(2+)以及载流子传输层/钙钛矿未优化的界面接触会导致严重的界面电荷复合和器件性能下降,这在很大程度上阻碍了锡-铅混合钙钛矿太阳... 窄带隙锡-铅混合钙钛矿太阳电池(PSCs)的效率有望接近Shockley-Queisser极限,然而,易氧化的亚锡离子Sn^(2+)以及载流子传输层/钙钛矿未优化的界面接触会导致严重的界面电荷复合和器件性能下降,这在很大程度上阻碍了锡-铅混合钙钛矿太阳电池的实际应用,本文通过在钙钛矿中掺入少量有机膦酸咔唑分子,成功地制备了无空穴传输层锡-铅混合钙钛矿太阳电池.相对于Pb^(2+),有机磷酸咔唑分子在晶界处和晶体表面与Sn^(2+)离子有更强的化学配位作用,从而有效抑制Sn^(2+)的氧化,钝化缺陷并抑制非辐射复合。在移除空穴传输层的情况下,此类有机膦酸咔唑分子靶向修饰作用可有效增强内建电场(~100mV),优化透明导电基底与钙钛矿层的能级排列,从而加速光生电荷分离,促进界面空穴抽取和传输.最终,无空穴传输层的锡-铅混合钙钛矿太阳电池获得最高20.21%的光电转换效率,开路电压高达0.87V,同时实现了超过2400小时的长期稳定性。 展开更多
关键词 钙钛矿太阳电池 光电转换效率 开路电压 窄带隙 空穴传输层 载流子动力学 光生电荷分离 有机磷酸
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氮化碳启发的共价有机框架光催化剂用于高效过氧化氢光合成 被引量:1
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作者 邵潮晨 何晴 +6 位作者 张默淳 贾麟 纪玉金 胡永攀 李有勇 黄伟 李彦光 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期28-35,共8页
过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种绿色高效氧化剂,广泛应用于医药、食品和造纸等领域.传统制备方法为蒽醌氧化法,但该法不仅耗能高,工艺复杂,而且会产生大量废水、废气和固体废物.探索绿色温和条件下新的H_(2)O_(2)合成方法成为当前研究热点... 过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种绿色高效氧化剂,广泛应用于医药、食品和造纸等领域.传统制备方法为蒽醌氧化法,但该法不仅耗能高,工艺复杂,而且会产生大量废水、废气和固体废物.探索绿色温和条件下新的H_(2)O_(2)合成方法成为当前研究热点.其中,以太阳能为驱动力的光催化H_(2)O_(2)合成策略广受关注.在光催化反应过程中,半导体光催化剂扮演着至关重要的角色,它们捕获光能、产生光生电荷并引发界面的氧化还原反应.因此,开发高效半导体催化剂是实现高效光催化H_(2)O_(2)合成的关键.氮化碳(C_(3)N_(4))是目前应用最为广泛的H_(2)O_(2)光合成催化剂.研究表明,C_(3)N_(4)中的庚嗪基团能够和活性氧中间体形稳定加成产物,有利于H_(2)O_(2)的选择性生成.然而,由于C_(3)N_(4)可见光吸收范围窄及光生电荷复合快等问题,导致光催化效率较低,严重限制了其光合成H_(2)O_(2)的实际应用.基于对C_(3)N_(4)本征优势和固有缺陷的了解,本文提出将C_(3)N_(4)的庚嗪构筑单元整合到具有宽光谱吸收的共价有机框架(COFs)骨架中,以优化材料的电荷分离动力学和光吸收性能,从而实现H_(2)O_(2)的高效合成.采用一步希夫碱缩合反应制备含庚嗪基团的COFs催化剂(COF-TpHt).XRD测试和结构模拟结果表明,COF-TpHt具有共轭的二维平面分子结构且层间通过π-π相互作用有序排列,这不仅有利于提高材料光吸收能力,同时也为光生载流子的分离提供了层内和层间传输通道.紫外可见漫反射吸收光谱结果表明,该催化剂在400-800 nm的宽范围内具有较好的可见光吸收能力.稳态和时间分辨荧光光谱结果表明,C_(3)N_(4)在λ=488 nm处具有很强的荧光强度,而COF-TpHt的荧光强度显著淬灭.另外,COF-TpHt比C_(3)N_(4)(8.53 ns)具有更长的荧光平均寿命(9.19 ns)和更大的光电流响应,这表明COF-TpHt中的电荷复合被有效抑制,有利于提高光催化反应活 展开更多
关键词 过氧化氢合成 光催化 氧还原 共价有机框架 氮化碳
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用于含能分子性质预测的分子描述符增强图神经网络 被引量:1
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作者 高天宇 纪玉金 +1 位作者 刘成 李有勇 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第4期1243-1252,共10页
含能分子在军事和民用应用中都发挥着重要作用.传统上,确定含能分子的物理化学参数需要实验工作量且具有风险,而新兴的机器学习方法有望解决这一问题.在这项工作中,我们报道了一种分子描述符增强的图神经网络(MD增强的GNN)模型,该模型... 含能分子在军事和民用应用中都发挥着重要作用.传统上,确定含能分子的物理化学参数需要实验工作量且具有风险,而新兴的机器学习方法有望解决这一问题.在这项工作中,我们报道了一种分子描述符增强的图神经网络(MD增强的GNN)模型,该模型可以准确快速地预测含能分子的三个爆轰参数.该模型集成了基于序列的分子描述符和基于结构的图向量,提供了一个不需要自定义描述符的全面框架.因此,我们构建了一个包含18,991个CHNO含能分子的含能分子数据集,并将我们的模型与单一的分子指纹/描述符和GNN方法进行了比较.研究发现,我们提出的MD增强的GNN集成方法通过结合两个不同的互补特征,实现了卓越的精度,R2超过0.93,学习速度提高了20%以上,这突出了我们的模型在重塑含能分子设计格局方面的潜力,并有望在这一关键领域内大幅提高效率和有效性. 展开更多
关键词 神经网络 模型集成 分子描述符 物理化学参数 机器学习方法 爆轰参数 分子指纹 关键领域
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AI辅助合成中的分子表示方法:从序列模型到图论 被引量:1
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作者 汪鸿帅 金鲁杰 +3 位作者 冯杰 董志浩 邓伟侨 李有勇 《中国科学:化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期107-118,共12页
近些年,随着深层神经网络及其衍生算法的飞速发展,AI在各个领域大放异彩.在计算机辅助化合物合成路线设计领域,生成对抗网络,变分自编码器等人工智能算法表现十分出色.而如何处理分子的几何表示是将化学问题转化为算法问题的关键步骤.... 近些年,随着深层神经网络及其衍生算法的飞速发展,AI在各个领域大放异彩.在计算机辅助化合物合成路线设计领域,生成对抗网络,变分自编码器等人工智能算法表现十分出色.而如何处理分子的几何表示是将化学问题转化为算法问题的关键步骤.本文将从不同维度出发,系统地总结各种分子的序列模型、图论等表示方法在辅助合成化学中的应用,讨论目前分子表示中的短板与面临的挑战. 展开更多
关键词 人工智能 分子表示 计算机辅助合成 机器学习
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