文摘离子液体(ILs)改性固体催化剂是一种构筑高效电催化界面的方法。为了研究ILs阳离子在催化剂中Pt表面对燃料电池中氧还原反应(ORR)性能的影响,本研究自主合成了两种疏水质子型ILs ([EIM][NTf_(2)],[BIM][NTf_(2)])和两种疏水非质子型ILs([EMIM][NTf_(2)],[BMIM][NTf_(2)]),并对商业化Pt/C进行改性。在本研究采用的咪唑类疏水ILs中,质子型ILs改性催化剂的ORR活性均高于非质子型ILs改性催化剂,其中,由1-丁基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺改性后的催化剂([BIM][NTf_(2)]@Pt/C)活性最高。在酸性半电池中ORR半波电位高达0.913 V (vs.RHE),质量活性提升至商业化Pt/C的1.73倍,比活性提升至商业化Pt/C的3倍,同时达到5000圈循环后半波电位仅下降12 mV,性能仍高于商业化Pt/C。进一步材料表征和电化学测试表明,[BIM][NTf_(2)]@Pt/C电催化活性的增强归因于该ILs可增多Pt表面参与反应活性位点、强化Pt表面质子及质量传递,并可有效抑制Pt纳米颗粒溶解,从而起到了增强ORR活性及稳定性的作用。本研究深化了对ILs@Pt界面协同电催化机理的认识,为设计下一代高效燃料电池催化剂提供了理论依据。
