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钨掺杂镍铁水滑石高效电催化析氧反应 被引量:1
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作者 段欣漩 Marshet Getaye Sendeku +6 位作者 张道明 周道金 徐立军 高学庆 陈爱兵 邝允 孙晓明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期44-45,共2页
电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但... 电解水对制备可持续和清洁的氢气能源至关重要。电解水的阳极析氧反应设计复杂的4-电子转移过程,所需能耗较高,是电解水的速控步骤。催化剂对于析氧反应的进行具有重要作用。镍铁水滑石是最具潜力的碱性非贵金属析氧反应(OER)催化剂,但是由于水滑石导电性差、活性位点暴露不充分、对反应中间体吸附较弱等问题,催化活性还需要进一步提高。如何提升催化活性已经被科学家们广泛关注,比如:制造缺陷、掺杂、将水滑石剥离为单层结构和组装为阵列结构等。在本论文中,通过简单的“一锅法”醇解合成了一系列不同量W掺杂NiFe-LDH的样品。XRD结果表明合成的NiFeW-LDH的衍射峰与完美NiFe-LDH标准卡片相同,没有其他的衍射峰,表明W没有单独成相,被成功掺杂进入NiFe-LDH。扫描电镜表明NiFeW-LDH为纳米片(尺寸约为~500 nm)组成的3d立体花状结构,且材料中Ni、Fe和W均匀分布。XPS表明材料中W的价态为6+,与未掺杂的NiFe-LDH相比,Fe向高价态移动,表面吸附的OH增多。在密度泛函理论(DFT)计算中,结果同样表明W6+掺杂有利于H2O和O*中间体的吸附,提高了Fe位点的活性。在1 mol∙L^(−1) KOH中,NiFeW-LDH达到10 mA·cm^(−2)所需过电位是199和237 mV,这比大多数的NiFe基粉末催化剂的性能好。综上,实验和计算表明W掺杂调控催化剂中Fe位点电子结构,优化对反应中间体的吸附,使催化剂具有更高活性。 展开更多
关键词 析氧反应 水滑石 钨掺杂 电子相互作用 电催化
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单原子钌分散的TiO_(2)促进高效水氧化产过氧化氢 被引量:2
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作者 王兆磊 徐文海 +8 位作者 谭国英 段欣璇 袁碧晨 Marshet Getaye Sendeku 刘海 李天水 王枫梅 邝允 孙晓明 《Science Bulletin》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第6期613-621,M0004,共10页
电催化两电子水氧化为分布式合成H_(2)O_(2)提供了一个有效的途径.但是由于缺乏合适的阳极电催化剂,通过两电子水氧化合成H_(2)O_(2)难以兼得高选择性和高产率.本文将钌单原子可控地引入到TiO_(2)中,用于促进高效水氧化产H_(2)O_(2).研... 电催化两电子水氧化为分布式合成H_(2)O_(2)提供了一个有效的途径.但是由于缺乏合适的阳极电催化剂,通过两电子水氧化合成H_(2)O_(2)难以兼得高选择性和高产率.本文将钌单原子可控地引入到TiO_(2)中,用于促进高效水氧化产H_(2)O_(2).研究发现,钌单原子的引入优化了材料对含氧中间体的吸附,在获得高电流密度的同时促进了H_(2)O_(2)产生.具体来说,通过对钌掺杂浓度的调控,所合成催化剂在120 mA cm^(-2)的电流密度下实现了62.8%的法拉第效率,并且H_(2)O_(2)产率高达24.2μmol min-1cm^(-2)(10 min内H_(2)O_(2)积累超过400 ppm).本文不仅证明了在高电流密度下高效率产H_(2)O_(2)的可能性,同时也验证了在电催化水氧化过程中调节中间体吸附的重要性. 展开更多
关键词 Hydrogen peroxide synthesis Single atom Water oxidation ELECTROCATALYSIS
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