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组合掺杂引入新型、多种镉配位方式增强金纳米团簇的电催化性能
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作者 刘真 孟祥福 +6 位作者 古万苗 查珺 闫楠 尤青 夏楠 王辉 伍志鲲 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第12期79-86,共8页
为提高金纳米团簇电催化还原二氧化碳生成一氧化碳的电流密度,本文引入了一种组合掺杂法(同时掺入硫和镉),合成一种新型Au-Cd纳米团簇—Au41Cd6S2(SCH2Ph)33,并对其组成结构进行了精确表征。单晶结构表明,它包含一个双二十面体的Au23内... 为提高金纳米团簇电催化还原二氧化碳生成一氧化碳的电流密度,本文引入了一种组合掺杂法(同时掺入硫和镉),合成一种新型Au-Cd纳米团簇—Au41Cd6S2(SCH2Ph)33,并对其组成结构进行了精确表征。单晶结构表明,它包含一个双二十面体的Au23内核,所有的镉原子都掺杂在外壳层中且具有多种配位环境,外层staple(类订书针结构)除两个常见的Au3(SR)4三聚体外,还有两条独特的Au5Cd2(SR)9S长staple交叉覆盖在内核顶部,此外还发现了(S-Au-S)2(CdS-S-CdS)四聚体,这种两个Cd原子通过S原子直接相连的结构也为首次报道。与“同核异壳”的Au38(SCH2Ph)24团簇相比,Au41Cd6S2(SCH2Ph)33表现出更高的法拉第效率(−0.7 V电位时达99.3%)和更高的CO分电流密度(−0.9 V电位时为120 mA∙cm^(−2))。利用理论计算结果对Au41Cd6S2(SCH2Ph)33的高催化活性进行了解释,揭示Cd-Cd是最高活性位点,离内核最远的Au-Cd位点在同时考虑活性和选择性的情况下是最优的活性位点。本工作提供了一种提高金纳米团簇催化性能的策略,对金纳米团簇的合成、结构及构效关系研究具有重要的启发意义,有望推动相关研究的开展。 展开更多
关键词 金属纳米团簇 组合掺杂 镉配位方式 构效关系 电催化CO_(2)还原
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