将制氢与间歇性可再生能源驱动的生物质电催化转化结合起来,是获得氢能和高附加值化学品的有效途径.然而,开发具有明确结构-性能关系的强效多功能电催化剂仍然是一个相当大的挑战.本文巧妙地开发了一种阳离子和阴离子共掺策略,以协同调...将制氢与间歇性可再生能源驱动的生物质电催化转化结合起来,是获得氢能和高附加值化学品的有效途径.然而,开发具有明确结构-性能关系的强效多功能电催化剂仍然是一个相当大的挑战.本文巧妙地开发了一种阳离子和阴离子共掺策略,以协同调控NiFe层状双氢氧化物的电子结构,明显促进了催化活性位点的暴露,从而提高了葡萄糖电催化转化制氢的性能.实验结果表明,杂原子Cr和S的加入促进了Ni(OH)_(2)(Ni^(2+))/NiOOH(Ni^(3+))的可逆氧化还原,显著提高了葡萄糖的电荷转移和吸附能力.在葡萄糖电催化转化反应中,达到10 mA cm^(−2)的电压仅为1.219 V,比析氧反应低0.226 V.此外,Cr,S-NiFe/NF在双电极电解槽中表现出显著的葡萄糖电催化转化性能和产氢性能,达到10 mA cm^(−2)电流密度的电势仅为1.337 V,同时在阳极产生增值的甲酸盐,产氢率较电解水制氢提高了9倍.该生物质转化制氢耦合电催化剂提高了制氢效率,并获得了高附加值化学品.展开更多
基金supported by the National Natural Science Foundation of China(22078187 and 22008149)the International Joint Research Center for Biomass Chemistry and Materials,Shaanxi International Science and Technology Cooperation Base(2018GHJD-19)+1 种基金Shaanxi Key Industry Innovation Chain Projects(2020ZDLGY11-03)Shaanxi Provincial Department of Education General Special Scientific Research Program(20JK0537).
文摘将制氢与间歇性可再生能源驱动的生物质电催化转化结合起来,是获得氢能和高附加值化学品的有效途径.然而,开发具有明确结构-性能关系的强效多功能电催化剂仍然是一个相当大的挑战.本文巧妙地开发了一种阳离子和阴离子共掺策略,以协同调控NiFe层状双氢氧化物的电子结构,明显促进了催化活性位点的暴露,从而提高了葡萄糖电催化转化制氢的性能.实验结果表明,杂原子Cr和S的加入促进了Ni(OH)_(2)(Ni^(2+))/NiOOH(Ni^(3+))的可逆氧化还原,显著提高了葡萄糖的电荷转移和吸附能力.在葡萄糖电催化转化反应中,达到10 mA cm^(−2)的电压仅为1.219 V,比析氧反应低0.226 V.此外,Cr,S-NiFe/NF在双电极电解槽中表现出显著的葡萄糖电催化转化性能和产氢性能,达到10 mA cm^(−2)电流密度的电势仅为1.337 V,同时在阳极产生增值的甲酸盐,产氢率较电解水制氢提高了9倍.该生物质转化制氢耦合电催化剂提高了制氢效率,并获得了高附加值化学品.