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二维/一维BiOBr_(0.5)Cl_(0.5)/WO_(3)S型异质结助力光催化CO_(2)还原 被引量：9
1
作者 朱弼辰 洪小洋 +2 位作者 唐丽永 刘芹芹 唐华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第7期45-55,共11页
S型异质结不但可以提高载流子的分离效率,还可以维持较强的氧化还原能力。因此,构建S型异质是提高光催化二氧化碳还原反应的有效途径。本研究通过静电自组装法构建了具有近红外光响应(>780 nm)的二维BiOBr_(0.5)Cl(0.5)纳米片和一维W... S型异质结不但可以提高载流子的分离效率,还可以维持较强的氧化还原能力。因此,构建S型异质是提高光催化二氧化碳还原反应的有效途径。本研究通过静电自组装法构建了具有近红外光响应(>780 nm)的二维BiOBr_(0.5)Cl(0.5)纳米片和一维WO_(3)纳米棒S型异质结光催化剂,并用于高效还原二氧化碳。能带位置和界面电子相互作用的综合分析表明:在光催化二氧化碳还原反应过程中,BiOBr_(0.5)Cl(0.5)/WO_(3)遵循S型电子转移路径;不仅提高了载流子的高效分离,还维持了两相(BiOBr_(0.5)Cl(0.5)和WO_(3))较高的氧化还原能力。此外,二维纳米片/一维纳米棒的结构使得半导体之间具备良好的界面接触,有利于载流子的分离,且暴露更多的活性位点,最终提高催化效率。结果显示,BiOBr_(0.5)Cl(0.5)/WO_(3)异质结催化剂表现出较高的CO_(2)还原能力和CO选择性,CO的产率高达16.68μmol∙g^(−1)∙h^(−1),分别是BiOBr_(0.5)Cl(0.5)的1.7倍和WO_(3)的9.8倍。本工作为构建S型二维/一维异质结光催化剂高效还原二氧化碳提供了新的思路。 展开更多
关键词 二维/一维异质结构 BiOBr_(0.5)Cl(0.5)纳米片 WO3纳米棒 二氧化碳还原 S型异质结
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纳米高熵合金实现光催化剂肖特基势垒的调控用于光催化制氢与苯甲醇氧化耦合反应
2
作者 孙利娟 王伟康 +3 位作者 路平 刘芹芹 王乐乐 唐华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第8期90-100,共11页
半导体表面修饰助催化剂可以降低界面反应势垒,提高界面反应速率.近期,含有至少五种主要元素且原子浓度为5%至35%的单相固溶体新型高熵合金(HEA)备受关注.与双金属或三金属纳米颗粒相比,HEA具有活性位点多、物理化学性质独特和热力学相... 半导体表面修饰助催化剂可以降低界面反应势垒,提高界面反应速率.近期,含有至少五种主要元素且原子浓度为5%至35%的单相固溶体新型高熵合金(HEA)备受关注.与双金属或三金属纳米颗粒相比,HEA具有活性位点多、物理化学性质独特和热力学相对稳定等优势.理论研究表明,HEA的多种金属元素能够各自发挥作用,并在协同效应下展现出较好的催化性能.此外,HEA可以缩短活性位点之间的距离,增加吸附能,优化产物结构.尽管HEA应用前景广阔,但以其作为助催化剂同时进行氢气生产和增值精细化学合成的双功能光催化剂鲜有报道.本文采用传统尿素热聚合法制备了g-C_(3)N_(4)纳米片,将其处理得到质子化的g-C_(3)N_(4)(HCN),同时采用低温油相合成法制备了直径为2 nm的Pt_(18)Ni_(26)Fe_(15)Co_(14)Cu_(27)(HEA)纳米颗粒,并通过静电自组装方法,构筑了2D/0D HCN/HEA复合光催化剂.采用透射电子显微镜与原子力显微镜等方法对催化剂结构进行表征,结果表明,HEA纳米颗粒与质子化的g-C_(3)N_(4)纳米片紧密结合.紫外可见漫反射光谱、紫外光电子能谱以及电化学表征结果表明,HEA与HCN之间形成肖特基结,有效地加速电荷迁移并减少载流子的复合.原位表面光电压成像结果表明,光生电子从HCN纳米片通过肖特基结转移到HEA助催化剂.电化学线性扫描伏安法与阻抗测试表明,HEA极大地降低了HCN的产氢过电势,有效地促进了界面产氢速率,同时HEA的引入提高了HCN催化剂的电子传导速率.通过调控HEA与HCN的负载比例,复合光催化剂实现了高效的光催化产氢与苯甲醇选择性氧化为苯甲醛的耦合反应.其中,最佳样品光催化产氢速率达到2.4 mmol g^(-1)h^(-1),苯甲醛产率达到5.44 mmol g^(-1)h^(-1),分别是纯HCN的958倍和6.6倍.综上,本文为合理设计高性能光催化剂实现高效氧化还原偶联反应提供参考. 展开更多
关键词 高熵合金 肖特基结 光催化析氢 苯甲醇氧化 异质结
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溴虫氟苯双酰胺对小菜蛾的毒力及相关酶活性的影响 被引量：24
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作者 齐浩亮 崔丽 +2 位作者 王芹芹 刘峰 芮昌辉 《植物保护》 CAS CSCD 北大核心 2017年第1期112-116,130,共6页
溴虫氟苯双酰胺是一种全新的双酰胺类杀虫剂,主要用于防治鳞翅目、鞘翅目、白蚁以及蚊蝇等害虫。为了明确溴虫氟苯双酰胺对小菜蛾的生物活性及解毒酶活性的影响,本研究选择氯虫苯甲酰胺为对照药剂,采用叶片药膜法测定了溴虫氟苯双酰胺... 溴虫氟苯双酰胺是一种全新的双酰胺类杀虫剂,主要用于防治鳞翅目、鞘翅目、白蚁以及蚊蝇等害虫。为了明确溴虫氟苯双酰胺对小菜蛾的生物活性及解毒酶活性的影响,本研究选择氯虫苯甲酰胺为对照药剂,采用叶片药膜法测定了溴虫氟苯双酰胺对小菜蛾的生物活性,并测定了亚致死剂量(LC20、LC40)的溴虫氟苯双酰胺和氯虫苯甲酰胺对小菜蛾多功能氧化酶、谷胱甘肽S-转移酶和羧酸酯酶活性的影响。结果表明,溴虫氟苯双酰胺与氯虫苯甲酰胺对小菜蛾的生物活性相当,两者对小菜蛾的LC50分别为0.042和0.056μg/mL。与氯虫苯甲酰胺相似,亚致死剂量的溴虫氟苯双酰胺能够诱导小菜蛾体内羧酸酯酶活性升高,但溴虫氟苯双酰胺对多功能氧化酶和谷胱甘肽S-转移酶活性没有显著影响。 展开更多
关键词 溴虫氟苯双酰胺 小菜蛾 毒力 酶活性
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构筑共轭聚合物基S型异质结分子内和界面电场以实现高效光催化制氢
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作者 王乐乐 程文瑶 +2 位作者 王嘉鑫 杨娟 刘芹芹 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第3期194-205,共12页
能源短缺与环境问题已成为阻碍社会经济发展的重要因素,并对人类生活质量产生了深远影响,成为重大的全球性挑战.传统的一次能源,如煤、石油和天然气,正面临着日益严重的短缺问题,同时,水体污染日趋严重.因此,迫切需要寻找绿色、可持续... 能源短缺与环境问题已成为阻碍社会经济发展的重要因素,并对人类生活质量产生了深远影响,成为重大的全球性挑战.传统的一次能源,如煤、石油和天然气,正面临着日益严重的短缺问题,同时,水体污染日趋严重.因此,迫切需要寻找绿色、可持续的能源解决方案.其中,利用太阳能进行光解水制氢以及降解水中污染物,被视为一种极具潜力和前景的能源利用方式.然而,目前的光催化剂普遍面临光生载流子容易复合、迁移速率缓慢等问题,这些问题限制了光生电荷的寿命,往往只有几十皮秒,从而降低了其在氧化还原反应中的有效性和光催化效率.因此,开发高效、稳定的光催化剂成为了当前研究的热点和迫切需求.本文报道了一种新型光催化剂的合成与应用.首先,将1,6-二溴芘分子作为富电子供体(D)引入到氮化碳(g-C_(3)N_(4))中,合成了以C‒N键连接的g-C_(3)N_(4)-1,6-二溴芘(CNPy)材料.随后,通过多种手段对样品进行了表征.X射线衍射图谱、傅里叶红外光谱和核磁共振图谱证明了1,6-二溴芘分子的成功引入.氮气等温吸附脱附曲线结果表明,与纯g-C_(3)N_(4)相比,芘基的引入增加了g-C_(3)N_(4)的比表面积,暴露出更多的活性位点.X射线光电子能谱和表面电荷密度测试结果证实了CNPy分子内电场的成功构建.当以铂为助催化剂时,CNPy-0.2(包含200 mg CNPy)表现出较高的光催化产氢性能,产率达到6.1mmol·g^(–1)·h^(–1).在此基础上,为了进一步提升催化性能,将CNPy与具有宽光谱响应范围和匹配能带结构的CdSe纳米颗粒进行复合,构筑了具有双电场(分子内和界面电场)的CdSe/CNPy S型异质结光催化剂.X射线衍射图谱、扫描电子显微镜及透射电子显微镜测试结果证实了CdSe与1,6-二溴芘修饰的g-C_(3)N_(4)的成功复合,且CdSe纳米颗粒(200 nm左右)均匀地分布在CNPy上.此外,通过原位X射线光电子能谱、电子顺磁共� 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 分子内电场 界面电场 S型异质结构 光催化剂
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二氧化钛基S型异质结光催化剂的研究进展 被引量：1
5
作者 王伟康 梅少斌 +3 位作者 蒋浩朋 王乐乐 唐华 刘芹芹 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期137-158,共22页
近年来,绿色可持续的太阳能转换策略成为了研究热点.迄今,已经有多种光催化剂被研发出来并应用于能源和环境领域.其中,二氧化钛(TiO_(2))基半导体光催化剂因其成本低、生物相容性好、光/热稳定和环境友好等优点,成为了研究最多的光催化... 近年来,绿色可持续的太阳能转换策略成为了研究热点.迄今,已经有多种光催化剂被研发出来并应用于能源和环境领域.其中,二氧化钛(TiO_(2))基半导体光催化剂因其成本低、生物相容性好、光/热稳定和环境友好等优点,成为了研究最多的光催化材料之一.然而,TiO_(2)基光催化剂存在禁带宽度较大,光生载流子复合严重和表面活性中心不足等问题严重限制了其大规模应用.因此,研究人员探索了多种策略,包括杂原子掺杂、晶面调控、负载金属助催化剂和构建异质结等,以进一步提升TiO_(2)基光催化剂的性能.研究表明,与对单一组分光催化剂进行改性修饰相比,设计构建异质结复合材料是更有效的提升TiO_(2)基光催化剂性能的策略.新兴的梯(S)型异质结机制不仅有效促进光生载流子的空间分离和转移,同时可以使催化剂体系保留较好的氧化还原能力,有利于提高光催化反应性能.目前,有关TiO_(2)基S型异质结光催化剂的研究报道较多,但有关此类光催化材料的系统性、评论性的综述文章不多.因此,有必要对TiO_(2)基S型异质结光催化剂的最新研究成果进行总结.本文首先从异质结光催化剂的理论发展入手,探讨了Ⅱ型异质结、传统Z型体系以及新兴的S型异质结光催化剂的发展历程,相关机理与区别.然后深入阐述了S型异质结在促进电荷载流子分离以及增强光催化体系的氧化还原能力方面的突出优势.并且,重点总结了高效TiO_(2)基S型异质结光催化剂的设计理念,包括TiO_(2)组分的缺陷/晶面工程、多维纳米结构组合、有机-无机材料杂化和界面化学键合.详细介绍了以TiO_(2)基S型异质结为典型例子的电荷转移表征技术的实际应用,包括自由基捕获电子顺磁共振、内建电场评估、原位辐照X射线光电子能谱、开尔文探针力显微镜和飞秒超快吸收光谱.此外,简要列举了TiO_(2)基S型异质 展开更多
关键词 梯型 异质结 二氧化钛 光催化 电子传输
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构建K_(3)PW_(12)O_(40)/CdS核壳S型异质结实现同步太阳能光催化分解水和选择性苯甲醇氧化反应
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作者 孙丽娟 于晓慧 +2 位作者 唐丽永 王伟康 刘芹芹 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期164-175,共12页
太阳能向化学能转化是能源催化研究领域中一项意义重大且具有挑战性的课题,实现由半导体光催化剂产生的电子和空穴同步高效利用是该领域的研究目标.在众多催化剂中,S型异质结具有高氧化还原能力和快速电荷分离能力,非常适合用于完成同... 太阳能向化学能转化是能源催化研究领域中一项意义重大且具有挑战性的课题,实现由半导体光催化剂产生的电子和空穴同步高效利用是该领域的研究目标.在众多催化剂中,S型异质结具有高氧化还原能力和快速电荷分离能力,非常适合用于完成同步的光解水反应和有机氧化反应,使电子和空穴得到同步高效利用.苯甲醇(BA)氧化是一种典型的有机氧化反应,BA可被选择性氧化为苯甲醛(BAD),其在合成药物、维生素、香料和其他有价值的化学品等方面具有重要作用.本文采用水热法合成了keggin型多金属氧化物H3PW12O40空心十二面体(KPW),将15 nm的Cd S纳米颗粒原位集成在KPW壳体上,形成KPW@CdSS型核-壳异质结.由于CdS和KPW之间的紧密界面和费米能级差异,形成了一个巨大的内部电场(IEF),促使载流子形成S型电荷转移机制.采用能带结构分析(原位辐照X射线光电子能谱(ISI-XPS)、价带X射线光电子能谱(VB-XPS)和电子自旋共振(ESR))等方法确定了S型异质结界面上的有效电子转移途径.光照条件下原位辐照的XPS结果表明Cd、S和W元素的结合能发生了变化.与普通XPS光谱相比,Cd和S向低结合能方向移动,K,P,O和W向高结合能方向运动.原位辐照XPS结果表明,KPW@CdS所含各元素的结合能偏移,这为光催化剂中的载流子迁移和IEF的形成提供有力的证据.此外,VB-XPS和ESR结果证实电荷转移途径遵循S型机制.在光照射下,IEF作为驱动力可以促进光生载流子的分离和迁移.优化后的复合材料的析氢速率为18.7 mmol g^(-1)h^(-1),增值产物(BAD)的产率为17.5 mmolg^(-1)h^(-1),远高于Cd S.光电实验结果表明,S型异质结界面处存在强内电场效应,且复合材料的IEF强度是纯CdS的27.2倍.优化后的样品在连续照射30 h后,光催化活性没有明显下降,说明KPW@CdS异质结可以作为一种潜在的光催化剂同时生成BAD和H_(2).此外,中空结构有利于提高光� 展开更多
关键词 S型异质结 内建电场 空心核壳结构 多金属氧酸盐 苯甲醇氧化
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“以人民为中心”视角下政务服务改革的困境与创新路径
7
作者 刘钦钦 《管理科学与研究（中英文版）》 2022年第5期97-101,共5页
政务服务机构是改革开放以来多种因素共同作用的产物。从分散审批到集中受理,从信息化背景下的跨部门联合审批再到集成服务的提供,无论是服务效率还是质量都得到极大提升。我国政务服务改革不断取得成效的同时,仍存在一些不足,时代环境... 政务服务机构是改革开放以来多种因素共同作用的产物。从分散审批到集中受理,从信息化背景下的跨部门联合审批再到集成服务的提供,无论是服务效率还是质量都得到极大提升。我国政务服务改革不断取得成效的同时,仍存在一些不足,时代环境的变化和人民期望的提高也对进一步深化改革提出挑战。适时,“以人民为中心”思想的重新阐释为改革带来新的观念动力,是服务型政府理念的继承和发展,为政务服务机构改革提供优化路径,具体表现在服务对象以人民主体地位为中心、服务过程以人民利益和需求为中心、服务结果以人民满意为中心,三位一体,共同将“以人民为中心”落实到每个个体身上。 展开更多
关键词 行政审批制度改革 政务服务 以人民为中心
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