期刊文献+
任意字段
题名或关键词
题名
关键词
文摘
作者
第一作者
机构
刊名
分类号
参考文献
作者简介
基金资助
栏目信息
共找到2篇文章
< 1 >
每页显示 20 50 100
已选择0条
导出题录 引用分析
参考文献
引证文献
 统计分析
检索结果
已选文献
显示方式：
利用金属-自由基相互作用调控自由基的定向转化 被引量：2
1
作者 黄志鹏 杨阳 +7 位作者 穆骏驹 李根恒 韩建宇 任濮宁 张健 罗能超 韩克利 王峰 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第2期120-131,共12页
近年来光催化研究的兴起极大地促进了传统自由基化学的发展.在光照下,被激发的光催化剂会与底物发生电荷转化,从而在非常温和的条件下产生自由基中间体.自由基物种非常活泼,可快速地发生各类C–C偶联或者断键反应,但自由基的高活性同时... 近年来光催化研究的兴起极大地促进了传统自由基化学的发展.在光照下,被激发的光催化剂会与底物发生电荷转化,从而在非常温和的条件下产生自由基中间体.自由基物种非常活泼,可快速地发生各类C–C偶联或者断键反应,但自由基的高活性同时意味着难以实现其可控的转化.特别是在多相光催化体系中,实现自由基物种的定向转化仍非常困难.光照条件下,半导体光催化剂的光生电子或空穴可以活化底物产生各种活泼的自由基物种,但往往在随后的自由基转化反应中扮演着旁观者的角色.即产生的自由基中间体可以自由地扩散和反应,它们会彼此碰撞发生自由基-自由基偶联反应,与表面活性氢物种反应,或者进一步被氧化为相应的碳正离子进而转化为一系列复杂的产物.因此,多相光催化剂表面不受控的自由基反应限制了其在很多重要领域(例如合成化学以及生物质转化等)的进一步应用.本文提出在半导体催化剂表面构建特定的金属位点,利用金属-自由基相互作用来调控在半导体表面产生的自由基物种的定向转化.以苯乙酸在金属/TiO_(2)催化剂上的光催化脱羧为模型反应进行研究.光照条件下,苯乙酸在TiO_(2)上被光生空穴氧化发生脱羧反应,产生苄基自由基.若该自由基物种能被稳定在负载的金属颗粒表面,就会优先与金属上光生电子还原质子产生的活性氢物种反应,选择性地生成甲苯,否则将会自由地碰撞反应,得到联苄和甲苯的混合物.结果表明,Pd/TiO_(2)能高选择性地催化苯乙酸脱羧产生甲苯,得到与其它金属/TiO_(2)催化剂截然不同的产物分布.同时,利用瞬态吸收光谱可原位地观测产生的苄基自由基在金属/TiO_(2)催化剂上转化.研究发现,苄基自由基的Pd/TiO_(2)催化剂上的转化遵循准一级的反应动力学行为,而非完全自由的自由基转化路径.基于以上结果,推测Pd纳� 展开更多
关键词 金属-自由基相互作用 自由基反应 光催化 反应机理 金属催化剂
下载PDF
基于“C−C键优先断裂”的光催化生物质制氢
2
作者 任濮宁 罗能超 王峰 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第16期2004-2006,共3页
随着人类社会的高速发展,化石资源被迅速大量消耗,带来能源短缺和一系列环境污染问题.化石资源的消耗也向大气中排放了大量的CO_(2)等温室气体,导致全球变暖.为应对能源危机、减少CO_(2)排放,发展核能、风能、潮汐能、太阳能和生物质能... 随着人类社会的高速发展,化石资源被迅速大量消耗,带来能源短缺和一系列环境污染问题.化石资源的消耗也向大气中排放了大量的CO_(2)等温室气体,导致全球变暖.为应对能源危机、减少CO_(2)排放,发展核能、风能、潮汐能、太阳能和生物质能等可持续能源来替代化石资源是国际上的共识.太阳能是地球上重要的能量来源,通过辐射向地球源源不断地输入能量,地球上绝大部分能量都直接或间接地来自太阳能.生物质是地球上年产量和储量最大的含碳有机化学品,包括秸秆等农林废弃物和城市湿生活垃圾.这些废弃生物质主要由植物利用太阳能通过光合作用将空气中的CO_(2)转化而来.因而生物质及其下游衍生产物的可持续高效转化是太阳能利用的重要方式,是提供可再生能源和含碳化学品的重要路径,对于减少CO_(2)排放有重要作用.由生物质生产化学品或者燃料是生物质转化利用的两个重要方向.然而生物质分子结构复杂、官能团丰富,导致其转化不彻底、产物种类复杂等问题,给产物分离提纯提出了极高的要求.彻底破坏生物质的碳骨架,将生物质大分子“裁剪”为小分子化合物,再由小分子出发进行后续转化利用,是提高生物质利用率和产物选择性的重要思路. 展开更多
关键词 有机化学品 可持续能源 可再生能源 物质利用率 化石资源 能源危机 能源短缺 太阳能利用
原文传递
已选择0条
导出题录 引用分析
参考文献
引证文献
 统计分析
检索结果
已选文献
上一页 1 下一页 到第 页
使用帮助 返回顶部