基金financially supported by the National Natural Science Foundation of China(22205068 and 22109144)the"CUG Scholar"Scientific Research Funds at China University of Geosciences(Wuhan)(2022118)the Fundamental Research Funds for the Central Universities,China University of Geosciences(Wuhan)(162301202673)。
文摘寻找具有高本征活性的水氧化催化剂材料对许多清洁能源技术的发展至关重要.氢氧化物半导体对析氧反应具有一定的电催化活性.然而,该材料导电性较差,限制着其电催化本征活性的提升.本文提出一种兼具高导电性和高催化活性的半金属氢氧化物析氧电催化材料.通过阳离子掺杂和阴离子空位协同作用,镍铁水滑石半导体可转化为半金属材料,其电阻率降低了两个数量级.相应半金属氢氧化物阵列电极的电催化活性显著提升,在10 mA cm^(-2)电流密度下其析氧过电势仅为195 mV,Tafel斜率仅为40.9 mV dec^(-1),显著优于商用RuO_(2)催化剂(316 mV,99.6 mV dec^(-1)).原位拉曼光谱和理论计算结果表明,半金属氢氧化物可在较低过电位下转化为羟基氧化物中间体,有助于高价态金属活性位点的形成与稳定,从而提升材料的析氧本征活性.本研究表明,兼具优异导电性和催化活性的半金属氢氧化物可作为先进的电极材料.
