Ga-N共同掺杂CoP催化氨硼烷制氢机理的理论研究

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作者 覃海川 陈晓 李来才 《原子与分子物理学报》 北大核心 2024年第5期17-21,共5页

本文通过密度泛函理论(DFT),计算研究了金属原子Ga和非金属原子N共同掺杂磷化钴(CoP)作为催化剂催化氨硼烷(NH_(3) BH_(3))的脱氢过程.在这里,我们设计了四条可行的反应路径,并且计算了每条路径中间体过渡态的能量.通过研究结果得出结论... 本文通过密度泛函理论(DFT),计算研究了金属原子Ga和非金属原子N共同掺杂磷化钴(CoP)作为催化剂催化氨硼烷(NH_(3) BH_(3))的脱氢过程.在这里,我们设计了四条可行的反应路径,并且计算了每条路径中间体过渡态的能量.通过研究结果得出结论,路径Ⅱ为最优反应路径.这将为金属和非金属共同掺杂CoP催化NH_(3) BH_(3)脱氢反应提供一定的理论基础. 展开更多

关键词 密度泛函理论 NH_(3)BH_(3) Ga-N双掺杂CoP 脱氢反应

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Cu纳米粒催化CO_(2)还原反应机理的理论研究

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作者 吴阳 张靖彬 +2 位作者 万栩江 刘向洋 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2023年第2期6-10,共5页

此文采用密度泛函理论,研究了Cu_(38)纳米粒催化剂模型,分别研究了CO_(2)和H_(2)O分子在催化剂上不同吸附位,确了稳定的吸附构型,并进一步研究了CO_(2)催化还原反应机理,确定催化剂的活性.本文主要研究催化CO_(2)还原生成CO_(2)过程,研... 此文采用密度泛函理论,研究了Cu_(38)纳米粒催化剂模型,分别研究了CO_(2)和H_(2)O分子在催化剂上不同吸附位,确了稳定的吸附构型,并进一步研究了CO_(2)催化还原反应机理,确定催化剂的活性.本文主要研究催化CO_(2)还原生成CO_(2)过程,研究了两条可行的反应路径,路径I为水分子的H原子直接转移到CO_(2)上,路径II为H原子先迁移到Cu_(38)纳米粒上再转移到CO_(2)上,研究结果发现此步反应机理路径I优先.从微观角度解释了实验研究结果. 展开更多

关键词 CO_(2)催化 Cu_(38)纳米粒 密度泛函理论 反应机理

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丁酰胆碱和硫代胆碱与CdTe量子点的络合特征以及光谱性质的理论研究

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作者 张靖彬 谢瑞芳 +3 位作者 毛单 罗惠 刘向洋 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2023年第5期21-24,共4页

本文利用密度泛函理论,研究了丁酰胆碱和硫代胆碱在CdTe量子点上的络合特征.优化了稳定的络合构型,计算了吸附能、电荷密度、前沿分子轨道以及紫外可见吸收光谱.研究发现:丁酰胆碱在CdTe量子点上的吸附能较小、与量子点之间的电子相互... 本文利用密度泛函理论,研究了丁酰胆碱和硫代胆碱在CdTe量子点上的络合特征.优化了稳定的络合构型,计算了吸附能、电荷密度、前沿分子轨道以及紫外可见吸收光谱.研究发现:丁酰胆碱在CdTe量子点上的吸附能较小、与量子点之间的电子相互作用较弱,属于物理吸附,紫外可见光吸收强度较弱.而硫代胆碱与量子点之间存在化学吸附,存在强的电子相互作用,紫外可见光吸收强度增强.我们的研究结果为实验中使用CdTe量子点检测丁酰胆碱酯酶提供了理论支持. 展开更多

关键词 密度泛函理论 丁酰胆碱 硫代胆碱 CDTE量子点 表面吸附

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TiO_(2)及金属(Cu、Ni)掺杂催化材料水解制氢反应机理的理论研究 被引量：2

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作者 陈晓 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2022年第1期20-24,共5页

本文研究TiO_(2)以及金属(Cu、Ni)掺杂TiO_(2)催化剂水解制氢的两种不同析氢反应机理,计算了不同反应过程催化反应活化能,同时考察了系列催化剂电子激发态的催化活性.结果表明:催化剂电子激发态的催化活性增强,说明光照有助于降低反应... 本文研究TiO_(2)以及金属(Cu、Ni)掺杂TiO_(2)催化剂水解制氢的两种不同析氢反应机理,计算了不同反应过程催化反应活化能,同时考察了系列催化剂电子激发态的催化活性.结果表明:催化剂电子激发态的催化活性增强,说明光照有助于降低反应的活化能,提高催化剂的活性.金属(Cu、Ni)掺杂TiO_(2)有助于降低水解制氢反应的活化能,且Cu的掺杂催化效果更明显,这与实验报道的结果一致. 展开更多

关键词 TiO_(2) 密度泛函 吸附能 光催化

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温度对GaN(0001)表面生长吸附SrO、BaO和TiO_2影响的理论研究 被引量：1

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作者 梁晓琴 周金君 +1 位作者 杨春 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2018年第6期1037-1043,共7页

采用基于第一性原理的从头计算分子动力学方法,模拟了300、400、500、600和700℃下SrO、BaO和TiO_2分子在GaN(0001)表面吸附的动力学过程,研究了温度对原子运动轨迹、吸附能、界面电荷分布、稳定吸附方位和扩散系数的影响.温度不同,O-G... 采用基于第一性原理的从头计算分子动力学方法,模拟了300、400、500、600和700℃下SrO、BaO和TiO_2分子在GaN(0001)表面吸附的动力学过程,研究了温度对原子运动轨迹、吸附能、界面电荷分布、稳定吸附方位和扩散系数的影响.温度不同,O-Ga成键时间不同,SrO分子中的O原子与GaN基底成键的Ga原子不同; TiO_2分子中O原子与GaN表面Ga原子成键的顺序也不同.温度对SrO、BaO和TiO_2分子在GaN(0001)表面的最终吸附形态和吸附方位有显著的影响.温度对不同吸附体系吸附能的影响也不相同;小分子在GaN(0001)基片表面优先吸附的顺序依次为TiO_2、SrO和BaO分子.数据分析显示SrO和BaO分子的最优生长温度是600℃,TiO_2分子的最优生长温度是500℃. 展开更多

关键词 SrO、BaO和TiO2 GaN(0001) 温度 吸附

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儿茶素与脱氧腺苷相互作用的理论研究 被引量：1

6

作者 郑妍 陈晓 +1 位作者 刘柳斜 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2018年第6期891-896,共6页

本文采用密度泛函理论的M05方法,在6-311+G**基组水平上对建模的儿茶素-脱氧腺苷复合物进行几何结构的优化,得到了13个稳定的儿茶素-脱氧腺苷复合物.应用了自然键轨道(NBO)理论和分子中的原子理论(AIM)进行研究,氢键临界点电荷密度,拉... 本文采用密度泛函理论的M05方法,在6-311+G**基组水平上对建模的儿茶素-脱氧腺苷复合物进行几何结构的优化,得到了13个稳定的儿茶素-脱氧腺苷复合物.应用了自然键轨道(NBO)理论和分子中的原子理论(AIM)进行研究,氢键临界点电荷密度,拉普拉斯值,糖基扭转角!,假扭转角P等数据进行辅助研究,对这13种复合物中氢键的特征与性质进行了分析,还考虑了溶剂化效应对儿茶素与脱氧腺苷相互作用的影响.计算结果表明氢键对于复合物的稳定性起着非常重要的作用,而氢键的类型以及键级的大小共同影响着复合物的稳定性.所有的复合物进行基组重叠误差(BSSE)校正,相互作用能主要来自氢键贡献.通过计算结果分析比较,进而在理论上为儿茶素类药物的设计、修饰﹑合成和筛选提供有价值的信息. 展开更多

关键词 儿茶素 脱氧腺苷 氢键 密度泛函理论

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奥硝唑在TiO2(101)晶面上吸附特征的理论研究

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作者 唐镜 谭若兰 +1 位作者 郭建敏 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2020年第2期194-198,共5页

奥硝唑残留是一种新兴污染物,对环境和人类健康具有巨大的威胁.采用密度泛函理论,研究了奥硝唑在锐钛矿TiO2(101)晶面的吸附特性.优化了奥硝唑在锐钛矿TiO2(101)晶面的吸附结构,计算了最佳吸附位点,吸附能,态密度,电子结构图.结果表明,... 奥硝唑残留是一种新兴污染物,对环境和人类健康具有巨大的威胁.采用密度泛函理论,研究了奥硝唑在锐钛矿TiO2(101)晶面的吸附特性.优化了奥硝唑在锐钛矿TiO2(101)晶面的吸附结构,计算了最佳吸附位点,吸附能,态密度,电子结构图.结果表明,当咪唑环上N(3)原子吸附在TiO2的Ti(5)原子上时,吸附能最大,为最稳定的吸附构型.通过对吸附构型的分析,我们发现C(2)-N(3)键呈现变弱趋势,我们推测奥硝唑在TiO2表面降解的可能性以及反应活性位点就是咪唑环上C-N键. 展开更多

关键词 奥硝唑 密度泛函 TIO2光催化剂 吸附

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石墨烯及其掺杂量子点的荧光性能研究

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作者 易丹 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2020年第1期59-62,共4页

采用基于密度泛函理论(DFT)的平面波超软赝势法,研究了石墨烯量子点的本征结构、边缘位置掺B、中间位置掺B、边缘位置掺N、中间位置掺N五种结构的电子结构和光学性质.结果表明,石墨烯量子点的激发能吸收主体是基质,杂质原子的掺入会导... 采用基于密度泛函理论(DFT)的平面波超软赝势法,研究了石墨烯量子点的本征结构、边缘位置掺B、中间位置掺B、边缘位置掺N、中间位置掺N五种结构的电子结构和光学性质.结果表明,石墨烯量子点的激发能吸收主体是基质,杂质原子的掺入会导致禁带宽度变窄,费米能级升高,发射光谱红移,其中给电子体杂质会导致LUMO能级和HOMO能级升高,受电子体杂质会导致LUMO能级升高,HOMO能级降低.中间位置掺杂相对于边缘位置掺杂红移更明显. 展开更多

关键词 石墨烯量子点 光学性质 密度泛函理论 第一性原理

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L-半胱氨酸配位合成CdTe量子点的理论研究

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作者 陈晓 罗惠 李来才 《四川大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1116-1120,共5页

本文利用密度泛函理论,研究了L-半胱氨酸及L-胱氨酸在CdTe上的吸附特征.优化之后分别得到了四种稳定的吸附构型,计算了它们的吸附能、电荷密度、前沿分子轨道以及紫外可见吸收光谱等.研究发现:L-半胱氨酸在CdTe上的吸附能较大、紫外可... 本文利用密度泛函理论,研究了L-半胱氨酸及L-胱氨酸在CdTe上的吸附特征.优化之后分别得到了四种稳定的吸附构型,计算了它们的吸附能、电荷密度、前沿分子轨道以及紫外可见吸收光谱等.研究发现:L-半胱氨酸在CdTe上的吸附能较大、紫外可见光吸收较强,说明L-半胱氨酸在CdTe上的吸附较稳定,容易产生分子荧光,而L-半胱氨酸转化为L-胱氨酸之后,吸附稳定性降低、紫外可见光吸收强度减弱.该研究为L-半胱氨酸配体合成的CdTe QDs荧光材料用于生物体内H2O2和葡萄糖的检测提供了理论支撑. 展开更多

关键词 密度泛函理论 L-半胱氨酸 碲化铬量子点 表面吸附

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CuCl催化苯腙和丙炔酸甲酯Michael加成反应的机理研究

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作者 陈晓 刘柳斜 +2 位作者 王海峰 郑妍 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2019年第1期33-37,共5页

本文采用密度泛函理论(DFT)中的M05方法针对性的研究了以CuCl为催化剂催化苯腙和丙炔酸甲酯发生Michael加成的微观反应机理.采用Gaussian09程序,使用6-31+G*(Cu采用赝势基组LanL2DZ)对化学反应过程中的反应物、中间体、过渡态分子的几... 本文采用密度泛函理论(DFT)中的M05方法针对性的研究了以CuCl为催化剂催化苯腙和丙炔酸甲酯发生Michael加成的微观反应机理.采用Gaussian09程序,使用6-31+G*(Cu采用赝势基组LanL2DZ)对化学反应过程中的反应物、中间体、过渡态分子的几何构型进行了优化,同时进行了频率计算,所有过渡态都有唯一虚频,中间体和过渡态分子结构的合理性得到了确认.通过自然键轨道(NBO)理论分析了分子轨道间的相互作用.通过理论计算发现CuCl催化苯腙和丙炔酸甲酯发生Michael加成反应的位点在苯腙的N原子上,反应的速控步骤活化能为34.86 kcal/mol,相关的理论研究结果与实验反应现象相吻合. 展开更多

关键词 MICHAEL加成 密度泛函理论 理论计算 反应机理

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三氯苯酚在TiO2(101)面吸附特征的理论研究

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作者 罗惠 王丹阳 +1 位作者 刘柳斜 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2020年第3期349-353,共5页

本文利用密度泛函理论,研究了三氯苯酚(TCP)在锐钛矿型TiO2(101)晶面的吸附特征,优化得到了四种稳定的吸附构型,计算了最佳吸附位点、吸附能、电荷密度等.研究发现:四种稳定吸附构型都具有化学吸附特征,并且当三氯苯酚羟基上的氢原子被... 本文利用密度泛函理论,研究了三氯苯酚(TCP)在锐钛矿型TiO2(101)晶面的吸附特征,优化得到了四种稳定的吸附构型,计算了最佳吸附位点、吸附能、电荷密度等.研究发现:四种稳定吸附构型都具有化学吸附特征,并且当三氯苯酚羟基上的氢原子被吸附在TiO2(101)晶面的三配位的氧原子上时,吸附能最大,吸附结构最稳定,吸附位相邻的C-C键长和C-Cl键长均有增加,键得到了活化,从而增加了该位置断键的可能性.本研究工作将为后续三氯苯酚的开环降解研究提供理论依据. 展开更多

关键词 密度泛函理论 二氧化钛 三氯苯酚 表面吸附

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酸碱环境对TiO_(2)吸附替硝唑的影响

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作者 张爽 王欣 +2 位作者 徐东辉 刘向洋 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2021年第2期8-12,共5页

此文用密度泛函理论研究了酸碱性条件下替硝唑在TiO_(2)(101)和(001)晶面上的吸附特性.优化了替硝唑在TiO_(2)(101)和(001)晶面的吸附结构,计算了最佳吸附位点,吸附能以及态密度.获得了当咪唑环上N(3)原子吸附在TiO_(2)的Ti(5)原子上时... 此文用密度泛函理论研究了酸碱性条件下替硝唑在TiO_(2)(101)和(001)晶面上的吸附特性.优化了替硝唑在TiO_(2)(101)和(001)晶面的吸附结构,计算了最佳吸附位点,吸附能以及态密度.获得了当咪唑环上N(3)原子吸附在TiO_(2)的Ti(5)原子上时,吸附能最大,为最稳定的吸附构型;C(2)-N(3)成键性质被削弱,且光催化反应中各构型价带与导带间电子跃迁均在可见光范围内等有益结果 . 展开更多

关键词 替硝唑 密度泛函理论 TiO_(2) 吸附

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