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可控构建Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料用于氢溢流促进的高效加氢脱硫
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作者 鲍文静 冯超 +9 位作者 马书妍 闫登伟 张聪 岳长乐 王崇泽 郭海玲 王继乾 孙道峰 柳云骐 卢玉坤 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第2期154-170,共17页
过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分... 过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分子反应物由于具有较大的空间位阻,使得其在催化剂表面活性位点上的吸附和反应更为困难,往往通过氢化反应进行脱硫反应.因此,为实现有效的脱硫反应,必须发展能高效解离和活化氢物种的催化剂.此外,通过氢化反应高效地脱除4,6-DMDBT通常需要在高温高压等苛刻条件下进行,这要求催化剂具备更高的活性、选择性和稳定性.为解决上述问题,本文通过奥斯瓦尔德熟化法制备了一种由多孔CoMoS外壳和Co_(3)S_(4)内核构成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料,并用于4,6-DMDBT类大分子的脱除.同时,通过原位表征和理论计算研究了该催化材料在HDS反应中的构效关系.SEM结果显示,制得的Co_(3)S_(4)@CoMoS空心球外表面粗糙,由许多小纳米颗粒组成.TEM图像直观地显示了Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂的结构,其外壳和间隙厚度分别为80和100 nm,高度多孔的球体使核@壳材料能够提供较短的氢溢流距离,从而构建了一种高效的HDS纳米反应器.EDX结果显示Co,Mo和S元素在Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上均匀分布.其中,Mo金属仅存在于纳米球的外壳上;除外层的CoMoS相外,Co元素还形成了一个由Co-S物种组成的独立核心.结合XRD结果可以确定,该催化剂是由Co促进的MoS_(2)外壳和Co_(3)S_(4)内核组成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料.电镜图像和氮气吸脱附等结果表明,Co_(3)S_(4)@CoMoS纳米球的外壳由(Co)MoS_(2)纳米片交错卷曲组装而成,壳层含有丰富的活性位点和发达的孔道结构,为反应物提供了充足的吸附位点.Co金属的掺杂增加了MoS_(2)晶体的无序度,使得MoS_(2)纳米片上形成了大量的不饱和硫空位.钴原子锚定 展开更多
关键词 加氢脱硫 氢溢流效应 核@壳结构 CoMoS活性相 双活性相协同
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基于多肽自组装的人工金属酶 被引量：2
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作者 王继乾 闫宏宇 +3 位作者 李洁 张丽艳 赵玉荣 徐海 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1121-1132,共12页
模拟酶,又称人工酶,是在分子水平上模拟天然酶活性部位的形状、大小及其微环境等结构特征的分子或分子聚集体。随着纳米科学和超分子技术的发展,构筑具有生物催化活性的超分子模拟酶已经成为科学研究和应用开发领域的热点。肽组装金属... 模拟酶,又称人工酶,是在分子水平上模拟天然酶活性部位的形状、大小及其微环境等结构特征的分子或分子聚集体。随着纳米科学和超分子技术的发展,构筑具有生物催化活性的超分子模拟酶已经成为科学研究和应用开发领域的热点。肽组装金属酶是以多肽分子为基本单元,在非共价作用力协同作用下形成的超分子组装体。相比其他功能性材料,肽人工金属酶的结构及生物化学性质更接近天然酶,其分子本身更利于修饰改造,且生物相容性和功能性较好,使其在模拟酶方面具有独特优势。本文总结了近年来通过多肽自组装构建人工金属酶的研究进展,重点综述了多肽组装模式、组装体微观结构、超分子结构、金属活性中心微环境以及p H值对模拟酶催化活性的影响。增加自组装微结构的稳定性、增加催化活性以及扩大由人工酶催化的反应类型是肽人工金属酶研究中的主要挑战。构筑更加稳定的肽自组装纳米结构及更加精确的活性中心以模拟天然酶的结构和活性中心是正确的策略。 展开更多
关键词 肽自组装 模拟酶 微观结构 生物催化
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手性等离子体核壳纳米结构的设计及应用
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作者 刘文亮 王宇琦 +2 位作者 李晓晗 张轩瑜 王继乾 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1168-1176,共9页
手性描述了一个物体不能与其镜像重叠的几何性质,自19世纪以来一直是化学和生物学中的一个关键概念。随着纳米技术的发展,手性等离子体纳米材料凭借其特殊的手性光学性质和良好的生物相容性已经成为科学家们的研究重点和手性功能材料开... 手性描述了一个物体不能与其镜像重叠的几何性质,自19世纪以来一直是化学和生物学中的一个关键概念。随着纳米技术的发展,手性等离子体纳米材料凭借其特殊的手性光学性质和良好的生物相容性已经成为科学家们的研究重点和手性功能材料开发的热点。然而,较弱的手性响应信号限制了其应用和发展。将手性等离子体纳米材料和核壳结构结合得到的手性等离子体核壳纳米结构是一种放大手性响应信号的有效策略。核壳纳米结构整合了内外两种材料的性质,互相补充各自的不足,能够进一步改善材料的物理化学性质,提升材料在各个领域的性能。本文依据手性分子的空间分布对手性等离子体核壳纳米结构的设计策略进行了总结,并综述了其在超灵敏传感和手性催化领域的应用,分析了目前尚存在的问题和可能的解决方式,对其未来的发展作了进一步展望。 展开更多
关键词 手性等离子体纳米材料 核壳结构 手性催化 超灵敏传感
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