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六氟钽酸氨拓扑转变制备低深能级缺陷Ta_(3)N_(5)光阳极实现超低偏压光电化学分解水
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作者 徐伟 甄超 +7 位作者 朱华泽 姚婷婷 邱建航 梁艳 白朔 陈春林 成会明 刘岗 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第6期144-153,共10页
Ta_(3)N_(5)是一种具有2.1 eV直接带隙的n型半导体,其带隙跨越水的氧化还原电位.此外,Ta_(3)N_(5)的理论太阳能制氢效率(STH)高达15.9%,超过商业化应用的效率门槛(10%),是一种理想的光电化学分解水制氢光阳极材料.采用Ta2O5作为前驱体,... Ta_(3)N_(5)是一种具有2.1 eV直接带隙的n型半导体,其带隙跨越水的氧化还原电位.此外,Ta_(3)N_(5)的理论太阳能制氢效率(STH)高达15.9%,超过商业化应用的效率门槛(10%),是一种理想的光电化学分解水制氢光阳极材料.采用Ta2O5作为前驱体,在氨气气氛下高温氮化制备Ta_(3)N_(5)是一个由表及里的非均相氮化过程,该过程会产生大量的低价钽和氮空位等本征深能级缺陷,导致费米能级钉扎效应的产生,从而使得光生电压显著降低和光电流起始电位较高.因此,开发能够进行体相均相氮化的前驱体,以抑制Ta_(3)N_(5)深能级缺陷的产生,具有重要意义.本文采用气相溶剂热法,在钽箔上制备了一种六氟钽酸氨((NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6))化合物,并以其多面体锥阵列薄膜作为前驱体,通过可控的氮化过程将前驱体结构拓扑转变为低深能级缺陷含量的Ta_(3)N_(5)多孔阵列薄膜.在高温氮化过程中,(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)会释放含氮、氢和氟的气体小分子并形成贯穿体相的多孔通道,有利于氨气及氮化过程中产生的其他小分子物质的渗透,促进体相均匀氮化过程,避免生成大量的本征深能级缺陷.同时,(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)中的高电负性氟离子可以减弱Ta–O键,进一步促进氮化反应.扫描电镜和透射电镜(TEM)结果表明,制备的(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)是具有实心结构的多面体锥阵列薄膜,而拓扑转变所得的Ta_(3)N_(5)多面体锥薄膜具有多孔结构.X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱和稳态/瞬态光电压谱表征结果表明,通过(NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6)拓扑转变制备Ta_(3)N_(5)可有效抑制Ta_(3)N_(5)薄膜中深能级缺陷的形成.采用两种产氧反应助催化剂依次修饰后,XPS和TEM结果显示出助催化剂的双壳层结构与化学组成.光电化学分解水测试结果表明,所制得的Ta_(3)N_(5)光阳极在AM1.5G模拟太阳光的照射下,可展现出0.2 V_(RHE)( 展开更多
关键词 (NH_(4))_(2)Ta_(2)O_(3)F_(6) 拓扑转变 低缺陷Ta3N5 起始电位 光电化学分解水
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可回收型各向同性热解石墨导电基底促进光电化学水分解 被引量:1
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作者 徐伟 甄超 +4 位作者 邱建航 杜宇飞 白朔 成会明 刘岗 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期4663-4668,共6页
导电基底发挥着收集和传输光生电荷的关键作用,是光电化学(PEC)水分解用光电极不可或缺的重要组成部分,但构建高效光电极鲜受关注.本工作中,基于各向同性热解石墨(IPG)高电导率和高功函的特性,我们开发了各向同性热解石墨(IPG)作为一种... 导电基底发挥着收集和传输光生电荷的关键作用,是光电化学(PEC)水分解用光电极不可或缺的重要组成部分,但构建高效光电极鲜受关注.本工作中,基于各向同性热解石墨(IPG)高电导率和高功函的特性,我们开发了各向同性热解石墨(IPG)作为一种导电基底来构建高性能光电极.相比于氟掺杂的二氧化锡(FTO)和金属箔片等广泛使用的导电基底,该光电极能与Cu_(2)O形成欧姆接触,因此所得IPG/Cu_(2)O光电阴极呈现出比FTO/Cu_(2)O光阴极高60%的光电流密度.IPG基底上经过高温氮化所得的Ta_(3)N5薄膜(IPG/Ta_(3)N_(5))可以获得与Ta箔负载的Ta_(3)N_(5)光阳极相媲美的PEC性能.此外,Ta箔由于在氮化过程中会出现严重氢脆问题而不能循环使用,而IPG基底则可以循环用于光电极的制备,且能生长出具有相同PEC性能的半导体薄膜.这项工作为通过碳基导电基底构建用于PEC水分解的高效光电极提供了一种有吸引力的可替代选择. 展开更多
关键词 isotropic pyrolytic graphite PHOTOELECTROCHEMICAL recycleable ohmic contact conductive substrate
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不孕女性的维生素D营养状况对IUI临床妊娠率的影响 被引量:11
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作者 方锐 赵馨 +2 位作者 蔡立义 曾慧明 陈洁 《生殖医学杂志》 CAS 2017年第5期428-432,共5页
目的调查不孕女性体内维生素D的营养状况,以及探讨维生素D水平对宫腔内人工授精(IUI)临床妊娠率的影响。方法收集2014年10月到2015年10月在本中心行IUI助孕的288名不孕女性患者的血清,化学发光免疫分析法检测血清中25(OH)D水平。结果不... 目的调查不孕女性体内维生素D的营养状况,以及探讨维生素D水平对宫腔内人工授精(IUI)临床妊娠率的影响。方法收集2014年10月到2015年10月在本中心行IUI助孕的288名不孕女性患者的血清,化学发光免疫分析法检测血清中25(OH)D水平。结果不孕女性维生素D严重缺乏[25(OH)D<30nmol/L]比例为27.4%,缺乏[25(OH)D30~49.9nmol/L]比例为52.5%;体重超重与体重正常女性之间维生素D营养状况有显著性差异(P=0.007),超重女性维生素D充足[25(OH)D≥50nmol/L]比例仅为2.4%,明显低于正常女性(23.2%);不同季节维生素D营养状况有显著性差异(P=0.001),春季和冬季是维生素D严重缺乏的高发季节;调整混杂因素年龄和体重指数(BMI)后,Logistics回归模型分析显示血清25(OH)D水平<50nmol/L的女性获得IUI临床妊娠的几率显著低于血清25(OH)D水平≥50nmol/L的女性(aOR=0.427,P=0.032)。结论不孕女性维生素D缺乏较为普遍,尤其是春季和冬季易发生维生素D严重缺乏,缺乏维生素D可能会对IUI临床妊娠产生负面影响,因此不孕女性需要注意维生素D的适量补充。 展开更多
关键词 宫腔内人工授精 维生素D 临床妊娠 体重指数 季节
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调控磁导率以优化高熵合金的自旋电子排列实现高效析氧反应
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作者 陈正杰 张涛 +6 位作者 吴佳静 杨新春 郑勇平 唐永炳 于海滨 彭晶 成会明 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第2期598-607,共10页
磁场触发的催化剂轨道电子自旋排列已成为促进析氧反应的一种有趣而可行的策略.然而,具有强d-d库仑相互作用的高熵合金(HEAs)催化剂中的磁场增强机制尚未得到充分挖掘.在此,我们设计了具有优异软磁性的高熵合金金属片,在微小磁场下表现... 磁场触发的催化剂轨道电子自旋排列已成为促进析氧反应的一种有趣而可行的策略.然而,具有强d-d库仑相互作用的高熵合金(HEAs)催化剂中的磁场增强机制尚未得到充分挖掘.在此,我们设计了具有优异软磁性的高熵合金金属片,在微小磁场下表现出显著的磁场增强催化作用,其磁导率可作为评估磁场增强的描述因子.具体地,仅施加50 mT的磁场,(FeCoNi)_(82.5)Cr_(17.5)HEAs的过电位下降就超过了36mV@10 mA cm^(-2).此外,过电位的降低与HEA的磁导率呈线性关系.原位拉曼光谱与理论计算结果表明,施加磁场可显著提高自旋密度,改善催化剂的3d电子与*O自由基的2p轨道之间的自旋相互作用,从而有效降低速率决定步骤(*O→*OOH)的能量障碍,进而促进O-O的形成. 展开更多
关键词 high-entropy alloy magnetic permeability magnetic field spin arrangement oxygen evolution reaction
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表面电荷转移掺杂石墨烯的研究进展 被引量:2
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作者 马来鹏 任文才 成会明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第1期113-126,共14页
表面电荷转移掺杂是调制石墨烯电学特性的重要手段。发展高效、稳定的表面电荷转移掺杂剂对于提高石墨烯的电学和光电性能、从而推动其在电子和光电领域中的应用具有重要意义。本文围绕高效与稳定两个方面综述了近年来石墨烯表面电荷转... 表面电荷转移掺杂是调制石墨烯电学特性的重要手段。发展高效、稳定的表面电荷转移掺杂剂对于提高石墨烯的电学和光电性能、从而推动其在电子和光电领域中的应用具有重要意义。本文围绕高效与稳定两个方面综述了近年来石墨烯表面电荷转移掺杂剂的研究现状以及掺杂石墨烯在光电器件应用方面的进展。根据掺杂剂的类型,着重介绍了最新发展的高效p型和n型掺杂剂,并概述了稳定掺杂方面的重要研究工作。此外,专门介绍了基于掺杂石墨烯透明电极的高性能光电器件。最后,根据表面电荷转移掺杂研究面临的主要挑战,对其未来的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 石墨烯 掺杂 电荷转移 载流子浓度
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一维碳纳米管/二维二硫化钼混合维度异质结的原位制备及其电荷转移性能
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作者 邹菁云 高冰 +5 位作者 张小品 唐磊 冯思敏 金赫华 刘碧录 成会明 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第5期97-104,共8页
一维(1D)材料与二维(2D)材料的结合可形成独特的混合维度异质结,其在继承2D/2D范德瓦尔斯异质结的独特物性之外,还具有丰富的堆叠构型,为进一步调控异质结的结构及性能提供了新的可操控自由度。p型1D单壁碳纳米管(SWCNT)与n型2D二硫化钼... 一维(1D)材料与二维(2D)材料的结合可形成独特的混合维度异质结,其在继承2D/2D范德瓦尔斯异质结的独特物性之外,还具有丰富的堆叠构型,为进一步调控异质结的结构及性能提供了新的可操控自由度。p型1D单壁碳纳米管(SWCNT)与n型2D二硫化钼(MoS_(2))的结合,为调控异质结的能带结构及器件性能提供了丰富的选择。本文直接在高密度、手性窄分布的SWCNT定向阵列及无序薄膜表面原位生长MoS_(2),制备出高质量1D SWCNT/2D MoS_(2)混合维度异质结。深入分析形核点的表面形貌与结构,提出了“吸附-扩散-吸附”生长机制,用于解释混合维度异质结的生长。利用拉曼光谱分析,证实SWCNT与MoS_(2)间存在显著的电荷转移作用,载流子可在界面处快速传输,为后续基于此类1D/2D异质结的新型电子及光电器件的设计与制备提供了新思路。 展开更多
关键词 单壁碳纳米管 二硫化钼 维度 异质结 电荷转移
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路易斯酸熔融盐刻蚀:一种制备MXene材料的普适方法 被引量:1
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作者 成会明 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第18期1794-1796,共3页
MXene,即二维过渡金属碳化物/氮化物/碳氮化物,是通过选择性刻蚀三元层状结构(P63/mmc)Mn+1AXn相前驱体中的A层原子所得到的新型二维材料,其中M代表过渡金属元素(钛、钒、铌等),A主要是第Ⅲ~Ⅳ主族元素(铝、硅等),X是碳和/或氮.
关键词 过渡金属碳化物 过渡金属元素 路易斯酸 二维材料 选择性刻蚀 熔融盐 碳氮化物 层状结构
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膨胀负极的力学强化:“厚密”硅-碳电极新策略
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作者 成会明 《科学通报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期141-142,共2页
随着人工智能时代的来临,消费电子器件便携性要求的提高以及电动汽车使用空间的限制,使锂离子电池的发展面临"空间焦虑",即体积能量密度已成为锂离子电池发展的当务之急.高(质量、体积)比容量的硅基负极是最有潜力部分取代商... 随着人工智能时代的来临,消费电子器件便携性要求的提高以及电动汽车使用空间的限制,使锂离子电池的发展面临"空间焦虑",即体积能量密度已成为锂离子电池发展的当务之急.高(质量、体积)比容量的硅基负极是最有潜力部分取代商用石墨的锂离子电池用新一代负极材料,但在嵌锂过程中会发生巨大的体积膨胀,导致固态电解质界面(SEI)破裂及电极粉化等问题,使得容量迅速衰减. 展开更多
关键词 锂离子电池 固态电解质 负极材料 硅基负极 电动汽车 碳电极 体积膨胀 便携性
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UFLC法同时测定防己中粉防己碱和防己诺林碱的含量 被引量:5
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作者 朱鹤云 费雪 +4 位作者 孙宇慧 王黎明 郝乘仪 冯波 关皎 《中国兽医杂志》 CAS 北大核心 2017年第8期91-93,共3页
为了建立超快速液相色谱法(UFLC)同时测定防己中粉防己碱和防己诺林碱的含量,为防己药材的质量控制提供参考。方法:采用Shim-Pack XR-ODS柱(75 mm×3.0 mm,2.2μm);以乙腈-0.2%磷酸水(三乙胺调p H值至8.0)(65∶35,v/v)为流动相;流速... 为了建立超快速液相色谱法(UFLC)同时测定防己中粉防己碱和防己诺林碱的含量,为防己药材的质量控制提供参考。方法:采用Shim-Pack XR-ODS柱(75 mm×3.0 mm,2.2μm);以乙腈-0.2%磷酸水(三乙胺调p H值至8.0)(65∶35,v/v)为流动相;流速为0.8 m L/min;检测波长为282 nm;柱温为30℃。结果:粉防己碱和防己诺林碱分别在10-500μg/m L(R=0.999 9)和10-500μg/m L(R=0.999 9)浓度范围内与峰面积呈良好的线性关系;平均回收率(n=9)分别为98.0%和99.1%。表明该方法结果准确、操作简便、具有良好的重现性和稳定性,可用于防己药材的质量控制,同时为新兽药开发利用提供参考。 展开更多
关键词 防己 粉防己碱 防己诺林碱 超快速液相色谱法
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放疗机房设计和防护检测中特殊问题的研究
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作者 郭朝晖 刘立明 +1 位作者 刘雅 程金生 《中国辐射卫生》 2016年第5期533-536,共4页
目的针对顶层薄弱的放疗机房,对机房周围的天空反射和侧向散射光子辐射进行计算和检测,探讨计算和检测中应注意的问题。方法依据NCRP第151号报告中给出的计算方法及公式,对两个顶层薄弱的医用直线加速器机房周围天空反射和侧向散射光子... 目的针对顶层薄弱的放疗机房,对机房周围的天空反射和侧向散射光子辐射进行计算和检测,探讨计算和检测中应注意的问题。方法依据NCRP第151号报告中给出的计算方法及公式,对两个顶层薄弱的医用直线加速器机房周围天空反射和侧向散射光子辐射进行计算,并对机房周围地面和临近高层建筑的辐射水平进行检测,将计算结果和检测结果进行对比。结果天空反射的计算结果和检测结果存在一定差异,侧向散射光子辐射计算结果与测量结果处于同一数量级水平。结论对顶层薄弱的放疗机房,应考虑天空反射和侧向散射光子辐射,NCRP第151号报告中给出的天空反射理论计算公式存在局限性。 展开更多
关键词 天空反射 侧向散射光子辐射 放射防护
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