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调控N中间体与一维共轭配位聚合物的相互作用促进电催化硝酸盐还原产氨
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作者 刘青 成雪峰 +5 位作者 霍锦艳 刘小芳 董慧龙 曾宏波 徐庆锋 路建美 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第7期231-242,共12页
随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝... 随着工农业的快速发展及城市化进程的加速,含硝酸盐废水的处理问题日益突出,对生态环境与人类健康造成了严重的威胁.电催化硝酸盐还原制备氨是一种在温和条件下去除硝酸盐污染物并生成氨的可行策略,兼具环境与经济双重价值.然而,由于硝酸盐还原制氨过程涉及复杂的电子质子转移过程,在低浓度(≤100 ppm)硝酸盐条件下,硝酸盐转化率低和氨产率不足严重制约了该技术的工业应用和发展潜力.因此,开发新型的可精准调控催化中心结构的催化剂材料,并通过调控催化剂表面对含N中间体的吸附来提高硝酸盐的转化率和氨的产率,对于解决上述问题具有重要意义.本文通过过渡金属离子M^(2+)(M=Fe,Co,Ni和Cu)与1,2,4,5-苯四胺(BTA)配体配位合成了四种一维共轭配位聚合物链(1D CCPs)材料,并将其应用于电催化硝酸盐还原制备高附加值产物氨.通过改变金属离子,电催化硝酸盐还原的选择性和活性得到了提高,这些1D CCPs结构为探索电催化硝酸盐还原制氨中的结构-活性关系提供了良好的平台.反应2 h后,Cu-BTA的产氨速率达到2.28 mg h^(-1)c^(-2),该结果是已报道的低浓度硝酸盐还原产氨的较高水平,在4h内硝酸盐的转化率达到96.74%,氨的选择性为79.46%.在经过25次循环实验后,催化性能依然保持良好.密度泛函理论计算结果表明,富电子Cu中心减弱了*NO中间体π轨道向Cu的d轨道的电子转移效率,并增强了Cu d_(yz)轨道对*NO的π轨道的电子反馈作用,提升了*NO中间体的自由能,N=O键被削弱,降低了NO→*NHO的ΔG值,进一步促进了氢化反应,提高了产氨速率.此外,Cu-BTA对氨的吸附能最小,有利于活性中心表面产生的氨快速脱除,加快了吸附-催化转化-脱附循环的速率,并且降低了催化中心中毒的可能性,从而实现了高催化活性和长期稳定性.综上,由于电催化硝酸盐还原制氨过程涉及八电子九质子转移� 展开更多
关键词 硝酸盐还原 氨合成 电催化 一维共轭配位聚合物 吸附调控
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基于纤维增强和磁场诱导构建坚韧、抗疲劳各向异性水凝胶及其性能研究
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作者 陈琴 陈凯 +7 位作者 武盟 张欣悦 冯海燕 冯存傲 王大刚 李晓伟 张德坤 曾宏波 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第12期4841-4852,共12页
生物组织(如肌腱、软骨等)不仅具有优异的强度、模量和韧性,而且具有长期稳定性,可承受数百万次高应力循环而不断裂,其疲劳阈值超过1000 J m^(−2).相比之下,尽管合成水凝胶在强度、模量、韧性和其他性能方面与天然软组织相当,但这些增... 生物组织(如肌腱、软骨等)不仅具有优异的强度、模量和韧性,而且具有长期稳定性,可承受数百万次高应力循环而不断裂,其疲劳阈值超过1000 J m^(−2).相比之下,尽管合成水凝胶在强度、模量、韧性和其他性能方面与天然软组织相当,但这些增韧水凝胶仍然会在反复循环载荷下遭受疲劳断裂,其疲劳阈值通常低于100 J m^(−2).在本工作中,我们报道了一种简单的策略,用于开发韧性和抗疲劳的各向异性水凝胶,其疲劳阈值超过常规水凝胶的100倍.各向异性水凝胶通过两步工艺合成,包括磁场定向工艺形成优先排列的PDA-Fe_(3)O_(4)-CF纤维结构,以及冷冻解冻-退火工艺处理.优先排列纤维结构和高结晶度的协同作用使各向异性水凝胶具有超高的强度和韧性、优异的摩擦学性能和非凡的抗疲劳性能.各向异性水凝胶的抗拉强度、抗压强度和疲劳阈值分别高达11.82±0.85 MPa、5.95±0.35 MPa和1845 J m^(−2),显著高于大多数生物凝胶和合成水凝胶.因此,本研究为制造性能优异的软材料提供了一种可行的方法,拓展了软质材料在承重材料(如人工软组织)、软机器人、柔性电子等领域的应用. 展开更多
关键词 anisotropic hydrogels PDA-Fe_(3)O_(4)-CF fatigueresistant magnetic field induction
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