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多级钯-铜-银多孔纳米花作为高效电催化剂催化CO_(2)还原为C_(2+)产物
1
作者
孙浩宇
李敦
+4 位作者
闵媛媛
王莹莹
马艳芸
郑逸群
黄宏文
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2024年第6期67-69,共3页
近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中...
近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中间体的表面亲和力,从而影响后续的催化途径。除了调整电子结构,形貌工程也成为提高CO_(2)RR电催化性能的有效手段。相对于随机形状的球形颗粒,基于二维纳米片构建的三维多孔结构有利于最大限度地暴露表面原子,为催化过程中产生的关键中间体提供丰富的扩散通道和反应中心。然而,通过设计合成路线构建这种类型的纳米结构是一项技术挑战,传统的分步自组装策略耗时且难以精确控制结构。因此,我们的研究旨在实现高纯度的合成方法,制备这种独特的纳米结构,并精确调控元素组成和电子结构,以探索结构优势与CO_(2)RR电化学性能改善之间的潜在关系,具有重要的应用价值。在此研究中,我们合理设计了钯-铜-银(Pd-Cu-Ag)纳米晶的二维-三维杂化结构,实现了可控的合成过程,并验证了其在电化学CO_(2)还原中的应用潜力。合成过程中,通过使用封装剂十八烷基三甲基氯化铵,成功地将Au@Cu_(x)O纳米球转化为层状CuAg纳米花(HNFs)。有趣的是,该过程中原位形成了作为构建单元的纳米薄片。通过对CuAg HNFs与Na_(2)PdCl_(4)进行电偶置换,除去了Ag和Cu,引入了零价的Pd,并在纳米片上形成了大量孔隙。我们对这些CuAg电催化剂进行了CO_(2)RR测试,结果显示Pd_(0.7)Cu_(40.0)Ag_(59.7)PHNs在C_(2+)产物选择性(69.5%)和C_(2+)分电流密度(-349.1mA·cm^(-2))方面表现出最佳性能。密度泛函理论(DFT)模拟表明,PdAgCu表面具有独特的电子性质,降低了C-C偶联反应的能垒,凸显了Pd掺杂对CuAg电催化剂CO_(2)还原的卓越性能。本研究为基于多孔纳米薄片构建多层次多金属纳�
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关键词
电催化CO_(2)还原
贵金属
多孔
多级结构
C_(2+)产物
下载PDF
职称材料
群体感应抑制剂对费氏弧菌生物荧光随时间变化Hormesis效应的机制探究
2
作者
赵姗
曾鸿鹄
+2 位作者
孙昊宇
林志芬
莫凌云
《环境化学》
CAS
CSCD
北大核心
2021年第5期1352-1360,共9页
群体感应抑制剂(quorum sensing inhibitor,QSIs)是作用于细菌群体感应系统的一类新型抗菌药物。目前关于QSIs引起Hormesis效应的机制探究较少。本文以费氏弧菌(Aliivibrio fischeri,A.fischeri)为模式生物,测定了3种高丝氨酸内酯(N-Acy...
群体感应抑制剂(quorum sensing inhibitor,QSIs)是作用于细菌群体感应系统的一类新型抗菌药物。目前关于QSIs引起Hormesis效应的机制探究较少。本文以费氏弧菌(Aliivibrio fischeri,A.fischeri)为模式生物,测定了3种高丝氨酸内酯(N-Acyl homoserine lactone,AHL)类QSIs(AHL-QSIs)对A.fischeri生物荧光的影响,发现AHL-QSIs对A.fischeri生物荧光产生了随时间变化的Hormesis效应。通过测定AHL-QSIs对A.fischeri生长量、相关蛋白表达量及模拟发光反应的影响,推测随时间变化Hormesis的机制如下:AHL-QSIs在低浓度时可以通过增强荧光素酶的活性进而促进个体发光反应,最终刺激A.fischeri的生物荧光;而当AHL-QSIs处于高浓度时,更多的AHL-QSIs不仅会通过改变细胞膜功能抑制细菌的生长,还可以与C6竞争结合LuxR影响荧光素酶的含量,最终抑制A.fischeri的生物荧光;AHL-QSIs对A.fischeri生物荧光的刺激作用和抑制作用会随细菌生长阶段状态的不同而发生变化,最终导致了随时间变化的Hormesis效应。研究结果可为今后AHL-QSIs的生态风险及其进一步的广泛应用提供一定的数据基础和理论依据。
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关键词
群体感应抑制剂
HORMESIS
群体感应系统
费氏弧菌
随时间变化
下载PDF
职称材料
题名
多级钯-铜-银多孔纳米花作为高效电催化剂催化CO_(2)还原为C_(2+)产物
1
作者
孙浩宇
李敦
闵媛媛
王莹莹
马艳芸
郑逸群
黄宏文
机构
济宁学院
湖南大学
山东轻工职业学院
苏州大学
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2024年第6期67-69,共3页
基金
国家自然科学基金(21701100)
山东省自然科学基金(2020MB048,ZR2022MB120)
+3 种基金
山东省高等学校青创人才引育计划(储能与环境材料团队)
山东省能源转化与纳米催化高校特色实验室,济宁学院博士启动经费(2020BSZX01)
济宁学院“百名卓越人才”支持计划(2020ZYRC05)
苏州功能纳米与软物质重点实验室,苏州市纳米科技协同创新中心,111项目,碳基功能材料与器件国际联合研究实验室资助。
文摘
近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中间体的表面亲和力,从而影响后续的催化途径。除了调整电子结构,形貌工程也成为提高CO_(2)RR电催化性能的有效手段。相对于随机形状的球形颗粒,基于二维纳米片构建的三维多孔结构有利于最大限度地暴露表面原子,为催化过程中产生的关键中间体提供丰富的扩散通道和反应中心。然而,通过设计合成路线构建这种类型的纳米结构是一项技术挑战,传统的分步自组装策略耗时且难以精确控制结构。因此,我们的研究旨在实现高纯度的合成方法,制备这种独特的纳米结构,并精确调控元素组成和电子结构,以探索结构优势与CO_(2)RR电化学性能改善之间的潜在关系,具有重要的应用价值。在此研究中,我们合理设计了钯-铜-银(Pd-Cu-Ag)纳米晶的二维-三维杂化结构,实现了可控的合成过程,并验证了其在电化学CO_(2)还原中的应用潜力。合成过程中,通过使用封装剂十八烷基三甲基氯化铵,成功地将Au@Cu_(x)O纳米球转化为层状CuAg纳米花(HNFs)。有趣的是,该过程中原位形成了作为构建单元的纳米薄片。通过对CuAg HNFs与Na_(2)PdCl_(4)进行电偶置换,除去了Ag和Cu,引入了零价的Pd,并在纳米片上形成了大量孔隙。我们对这些CuAg电催化剂进行了CO_(2)RR测试,结果显示Pd_(0.7)Cu_(40.0)Ag_(59.7)PHNs在C_(2+)产物选择性(69.5%)和C_(2+)分电流密度(-349.1mA·cm^(-2))方面表现出最佳性能。密度泛函理论(DFT)模拟表明,PdAgCu表面具有独特的电子性质,降低了C-C偶联反应的能垒,凸显了Pd掺杂对CuAg电催化剂CO_(2)还原的卓越性能。本研究为基于多孔纳米薄片构建多层次多金属纳�
关键词
电催化CO_(2)还原
贵金属
多孔
多级结构
C_(2+)产物
Keywords
CO_(2) electroreduction
Noble metal
Porous
Hierarchical structures
C_(2+) products
分类号
O643 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
群体感应抑制剂对费氏弧菌生物荧光随时间变化Hormesis效应的机制探究
2
作者
赵姗
曾鸿鹄
孙昊宇
林志芬
莫凌云
机构
桂林理工大学环境科学与工程学院
污染控制与资源化研究国家重点实验室
出处
《环境化学》
CAS
CSCD
北大核心
2021年第5期1352-1360,共9页
基金
同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室自主研究(重点)项目(PCRRK16007)
国家自然科学基金(21777123,21976137)
+4 种基金
水体污染控制与治理科技重大专项(2018ZX07109-1)
上海市科学技术委员会科研计划课题(17DZ1200103,14DZ2261100)
环境化学与生态毒理学国家重点实验室开放基金课题(KF2016-11)
111工程资助,国家博士后创新人才培养计划(BX20190247)
中国博士后科学基金(2019M661624)资助.
文摘
群体感应抑制剂(quorum sensing inhibitor,QSIs)是作用于细菌群体感应系统的一类新型抗菌药物。目前关于QSIs引起Hormesis效应的机制探究较少。本文以费氏弧菌(Aliivibrio fischeri,A.fischeri)为模式生物,测定了3种高丝氨酸内酯(N-Acyl homoserine lactone,AHL)类QSIs(AHL-QSIs)对A.fischeri生物荧光的影响,发现AHL-QSIs对A.fischeri生物荧光产生了随时间变化的Hormesis效应。通过测定AHL-QSIs对A.fischeri生长量、相关蛋白表达量及模拟发光反应的影响,推测随时间变化Hormesis的机制如下:AHL-QSIs在低浓度时可以通过增强荧光素酶的活性进而促进个体发光反应,最终刺激A.fischeri的生物荧光;而当AHL-QSIs处于高浓度时,更多的AHL-QSIs不仅会通过改变细胞膜功能抑制细菌的生长,还可以与C6竞争结合LuxR影响荧光素酶的含量,最终抑制A.fischeri的生物荧光;AHL-QSIs对A.fischeri生物荧光的刺激作用和抑制作用会随细菌生长阶段状态的不同而发生变化,最终导致了随时间变化的Hormesis效应。研究结果可为今后AHL-QSIs的生态风险及其进一步的广泛应用提供一定的数据基础和理论依据。
关键词
群体感应抑制剂
HORMESIS
群体感应系统
费氏弧菌
随时间变化
Keywords
Quorum sensing inhibitors
Hormesis
Quorum sensing
A.fischeri
Time-dependent
分类号
X171.5 [环境科学与工程—环境科学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
多级钯-铜-银多孔纳米花作为高效电催化剂催化CO_(2)还原为C_(2+)产物
孙浩宇
李敦
闵媛媛
王莹莹
马艳芸
郑逸群
黄宏文
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2024
0
下载PDF
职称材料
2
群体感应抑制剂对费氏弧菌生物荧光随时间变化Hormesis效应的机制探究
赵姗
曾鸿鹄
孙昊宇
林志芬
莫凌云
《环境化学》
CAS
CSCD
北大核心
2021
0
下载PDF
职称材料
已选择
0
条
导出题录
引用分析
参考文献
引证文献
统计分析
检索结果
已选文献
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