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Co_(3)O_(4)中钴空位的精确构筑来促进羟基氧化物的形成加速水氧化反应
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作者 刘志娟 汪广进 +1 位作者 郭锦瑜 王燕勇 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第3期780-787,共8页
缺陷位点的引入可以通过增加对反应中间体的亲和力来提高催化剂的催化能力.纳米材料中存在多种缺陷类型,如阳离子缺陷和阴离子缺陷.不同的缺陷位点对电催化性能的贡献不同.因此,构筑缺陷必须精准、明确,以便于确定最优的缺陷类型,促进... 缺陷位点的引入可以通过增加对反应中间体的亲和力来提高催化剂的催化能力.纳米材料中存在多种缺陷类型,如阳离子缺陷和阴离子缺陷.不同的缺陷位点对电催化性能的贡献不同.因此,构筑缺陷必须精准、明确,以便于确定最优的缺陷类型,促进电化学反应.在这项工作中,我们以钴空位为例,分别成功合成了二价钴空位(Co3O 4-VCo(II))和三价钴空位(Co_(3)O_(4)-VCo(III))的Co_(3)O_(4).电化学结果表明,钴空位的引入可以显著提高Co_(3)O_(4)的电催化性能.Co_(3)O_(4)-VCo(II)表现出最突出的析氧反应(OER)性能,反应动力学速率最快.X射线光电子能谱分析表明,在OER过程中,VCo(II)的存在可以使CoOOH活性位点快速形成.密度泛函理论计算表明,钴空位的引入使Co_(3)O_(4)拥有类似金属的导电性.VCo(II)的存在使得O p带中心靠近费米能级,自由能势垒降低,电催化剂表面氧交换动力学速率加快,对反应中间体的吸附能最佳,从而表现出优异的电化学性能.本研究为设计高效的富缺陷电催化剂提供了重要指导. 展开更多
关键词 cobalt vacancies spinel Co_(3)O_(4) electronic environment cobalt oxyhydroxides oxygen evolution reaction
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通过构筑异相界面增强对羟基和醛基的吸附来提升生物质电氧化性能 被引量：1
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作者 郭锦瑜 汪广进 +4 位作者 崔莎莎 夏兵营 刘志娟 臧双全 王双印 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第7期2698-2707,共10页
Co_(3)O_(4)具有较好的5-羟甲基糠醛(HMF)电氧化(HMFOR)潜力,但本征活性较低.在此,我们通过制备Cu掺杂的Co_(3)O_(4)(Cu-Co_(3)O_(4))和CuO异相界面(Cu-Co_(3)O_(4)/CuO)对Co_(3)O_(4)进行了修饰.随着铜物种的引入,催化剂的电子结构得... Co_(3)O_(4)具有较好的5-羟甲基糠醛(HMF)电氧化(HMFOR)潜力,但本征活性较低.在此,我们通过制备Cu掺杂的Co_(3)O_(4)(Cu-Co_(3)O_(4))和CuO异相界面(Cu-Co_(3)O_(4)/CuO)对Co_(3)O_(4)进行了修饰.随着铜物种的引入,催化剂的电子结构得到了有效调控,电子优先从Co转移到Cu,表明了两组份间强烈的电子相互作用.电化学结果表明,与Cu-Co_(3)O_(4)和纯Co_(3)O_(4)相比,Cu-Co_(3)O_(4)/CuO具有更低的过电位、更快的反应动力学速率和更高的周转频率.实验结果和理论计算表明,由于与醛基和羟甲基的相互作用增强,Cu-Co_(3)O_(4)/CuO对HMF吸附增强.此外,Cu-Co_(3)O_(4)/CuO对呋喃环的吸附依赖相对减弱,加速了对醛基的氧化.本研究为高效HMFOR电催化剂的开发提供了重要参考. 展开更多
关键词 heterophase interface biomass electrooxidation modulated electronic structure enhanced adsorption
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