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固相微萃取联用气相色谱-质谱法快速分析水中痕量苯系物
被引量:
5
1
作者
陈国胜
王少涵
+7 位作者
陈月媚
谢浩志
肖华
陈滔
于禄丹
李厚金
朱芳
欧阳钢锋
《大学化学》
CAS
2022年第5期70-77,共8页
样品前处理是分析检测的关键步骤,传统的样品前处理技术耗时、费力,且易对环境造成二次污染。固相微萃取(Solid phase microextraction,SPME)技术集采样、萃取、浓缩、进样于一体,萃取过程无需有机溶剂,是一种简单、快速、绿色环保的样...
样品前处理是分析检测的关键步骤,传统的样品前处理技术耗时、费力,且易对环境造成二次污染。固相微萃取(Solid phase microextraction,SPME)技术集采样、萃取、浓缩、进样于一体,萃取过程无需有机溶剂,是一种简单、快速、绿色环保的样品前处理技术。本项目采用SPME技术对水中苯系物进行萃取,优化SPME条件,并联用气相色谱-质谱(Gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)分析检测,建立水中苯系物的定量分析方法。实验结果表明,该方法对苯系物包括苯、甲苯、乙苯、二甲苯的检测具备良好的线性范围(均为100-10000 ng·L^(−1)),且相关系数R^(2)均大于0.9900。此外,该方法的检测限分别低至37.50、16.67、45.45、10.64 ng·L^(−1)。将建立的方法用于实际水样中苯系物的检测,加标回收率在86.83%-114.8%之间,方法简便、高效,结果令人满意。本实验将先进的SPME技术引入本科教学实验,一方面融入思政元素,帮助学生牢固树立绿色环保理念,另一方面让学生掌握先进的样品前处理技术,感受前沿技术在化学领域带来的革命性创新。
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关键词
固相微萃取
气相色谱-质谱
苯系物
水
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职称材料
钴(Ⅱ)酞菁全氟化策略用于提升非贵金属体系中光催化还原CO_(2)性能
2
作者
李孜孜
王嘉蔚
+1 位作者
黄衍钧
欧阳钢锋
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第6期160-167,共8页
将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金...
将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金属配合物为主的分子型催化剂具备已知的清晰结构,且具有丰富多变的氧化还原性质,有助于进行结构优化、分离催化中间体和机理分析,分子型CO_(2)还原催化剂目前受到了广泛关注.另一方面,利用地壳储量丰富的非贵金属替代珍贵的4d和5d过渡金属来制备分子催化剂有利于降低制备成本,实现大规模应用.因此,设计和优化非贵金属分子催化剂用于光催化CO_(2)还原是非常有必要的.目前主要的优化方法包括调控电子效应、调控配体共轭程度、设置质子传递中心和设置库仑相互作用等.其中,通过添加给电子/吸电子取代基团来调节配体骨架的电子性质,可以有效调节金属中心的电子密度,从而改善分子催化剂的氧化还原性质.然而,采取该策略可能会导致催化活性和过电位间的此消彼长,限制了催化剂的提升空间.因此,电子效应调控策略在高效CO_(2)光还原分子催化剂上的合理应用仍需系统性的机理研究.本文采用一种全氟化的配体优化策略,发现在原始的酞菁钴(CoPc)结构上修饰多个氟取代基所得的全氟酞菁钴(Co FPc)能够高效光催化CO_(2)还原为CO.相比于Co Pc,CoFPc体系的表观量子产率Φ从19.0%增加到58.2%,最大转换数达到9185,最高选择性接近100%,且优于平行的贵金属光敏剂体系.电化学与理论计算结果表明,氟取代基的吸电子效应降低了驱动催化剂所需的过电位,并降低了Co(Ⅲ)-COOH形成决速步骤的吉布斯自由能.通过光谱电化学与理论计算初步表征了Co(Ⅲ)-COOH中间体,最后结合计算结果以及荧光猝灭实验,初步提出了CuBCP/Co FPc体系的催化�
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关键词
酞菁钴
光催化二氧化碳还原
铜基光敏剂
全氟化
电子调控
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职称材料
题名
固相微萃取联用气相色谱-质谱法快速分析水中痕量苯系物
被引量:
5
1
作者
陈国胜
王少涵
陈月媚
谢浩志
肖华
陈滔
于禄丹
李厚金
朱芳
欧阳钢锋
机构
中山大学化学学院
出处
《大学化学》
CAS
2022年第5期70-77,共8页
基金
广东省本科质量工程项目(2020)
中山大学本科质量工程项目(2020,2021)
+1 种基金
国家自然科学基金项目(22076222,21737006,22036003)
广州市科技计划项目(201803030018)。
文摘
样品前处理是分析检测的关键步骤,传统的样品前处理技术耗时、费力,且易对环境造成二次污染。固相微萃取(Solid phase microextraction,SPME)技术集采样、萃取、浓缩、进样于一体,萃取过程无需有机溶剂,是一种简单、快速、绿色环保的样品前处理技术。本项目采用SPME技术对水中苯系物进行萃取,优化SPME条件,并联用气相色谱-质谱(Gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)分析检测,建立水中苯系物的定量分析方法。实验结果表明,该方法对苯系物包括苯、甲苯、乙苯、二甲苯的检测具备良好的线性范围(均为100-10000 ng·L^(−1)),且相关系数R^(2)均大于0.9900。此外,该方法的检测限分别低至37.50、16.67、45.45、10.64 ng·L^(−1)。将建立的方法用于实际水样中苯系物的检测,加标回收率在86.83%-114.8%之间,方法简便、高效,结果令人满意。本实验将先进的SPME技术引入本科教学实验,一方面融入思政元素,帮助学生牢固树立绿色环保理念,另一方面让学生掌握先进的样品前处理技术,感受前沿技术在化学领域带来的革命性创新。
关键词
固相微萃取
气相色谱-质谱
苯系物
水
Keywords
Solid phase microextraction
Gas chromatography-mass spectrometry
BTEX
Water
分类号
G64 [文化科学—高等教育学]
O6 [文化科学—教育学]
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职称材料
题名
钴(Ⅱ)酞菁全氟化策略用于提升非贵金属体系中光催化还原CO_(2)性能
2
作者
李孜孜
王嘉蔚
黄衍钧
欧阳钢锋
机构
中山大学化学学院环境与能源化学广东普通高校重点实验室
西班牙加泰罗尼亚化学研究所
郑州大学化学院
广东省化学危害应急检测技术重点实验室
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第6期160-167,共8页
基金
国家自然科学基金(21737006,22076222,22036003)
广东省自然科学基金(2020A1515110017,2021A1515012033).
文摘
将CO_(2)还原成含碳能源或化学品,不仅能够缓解温室气体造成的危害,也是实现“双碳”目标的有效途径.为了有效避免竞争性的产氢反应和克服CO_(2)的惰性,需要合适的催化剂提高还原产物CO_(2)的选择性,并促进反应的快速进行.由于以过渡金属配合物为主的分子型催化剂具备已知的清晰结构,且具有丰富多变的氧化还原性质,有助于进行结构优化、分离催化中间体和机理分析,分子型CO_(2)还原催化剂目前受到了广泛关注.另一方面,利用地壳储量丰富的非贵金属替代珍贵的4d和5d过渡金属来制备分子催化剂有利于降低制备成本,实现大规模应用.因此,设计和优化非贵金属分子催化剂用于光催化CO_(2)还原是非常有必要的.目前主要的优化方法包括调控电子效应、调控配体共轭程度、设置质子传递中心和设置库仑相互作用等.其中,通过添加给电子/吸电子取代基团来调节配体骨架的电子性质,可以有效调节金属中心的电子密度,从而改善分子催化剂的氧化还原性质.然而,采取该策略可能会导致催化活性和过电位间的此消彼长,限制了催化剂的提升空间.因此,电子效应调控策略在高效CO_(2)光还原分子催化剂上的合理应用仍需系统性的机理研究.本文采用一种全氟化的配体优化策略,发现在原始的酞菁钴(CoPc)结构上修饰多个氟取代基所得的全氟酞菁钴(Co FPc)能够高效光催化CO_(2)还原为CO.相比于Co Pc,CoFPc体系的表观量子产率Φ从19.0%增加到58.2%,最大转换数达到9185,最高选择性接近100%,且优于平行的贵金属光敏剂体系.电化学与理论计算结果表明,氟取代基的吸电子效应降低了驱动催化剂所需的过电位,并降低了Co(Ⅲ)-COOH形成决速步骤的吉布斯自由能.通过光谱电化学与理论计算初步表征了Co(Ⅲ)-COOH中间体,最后结合计算结果以及荧光猝灭实验,初步提出了CuBCP/Co FPc体系的催化�
关键词
酞菁钴
光催化二氧化碳还原
铜基光敏剂
全氟化
电子调控
Keywords
Cobalt phthalocyanine
Photocatalytic CO_(2) reduction
Copper photosensitizer
Perfluorination
Electronic modification
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
O644.1 [理学—化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
固相微萃取联用气相色谱-质谱法快速分析水中痕量苯系物
陈国胜
王少涵
陈月媚
谢浩志
肖华
陈滔
于禄丹
李厚金
朱芳
欧阳钢锋
《大学化学》
CAS
2022
5
下载PDF
职称材料
2
钴(Ⅱ)酞菁全氟化策略用于提升非贵金属体系中光催化还原CO_(2)性能
李孜孜
王嘉蔚
黄衍钧
欧阳钢锋
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023
0
下载PDF
职称材料
已选择
0
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参考文献
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