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调控等级孔UiO-66(Ce)中Ru纳米团簇的电子态、丰度和微环境用于高效催化双环戊二烯加氢
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作者 李如硕 汪琳梦 +7 位作者 周佩云 林璟 刘志远 陈娟 赵丹凤 黄秀兵 陶志平 王戈 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第1期150-165,共16页
催化石油加工副产物双环戊二烯(DCPD)加氢得到的四氢双环戊二烯(THDCPD)是一种高能量密度燃料,在航空航天领域具有重要应用价值.传统DCPD加氢催化剂在反应中存在使用寿命短和重复使用性差等问题.金属有机框架(MOFs)作为一种周期有序多... 催化石油加工副产物双环戊二烯(DCPD)加氢得到的四氢双环戊二烯(THDCPD)是一种高能量密度燃料,在航空航天领域具有重要应用价值.传统DCPD加氢催化剂在反应中存在使用寿命短和重复使用性差等问题.金属有机框架(MOFs)作为一种周期有序多孔材料,有望成为用于DCPD加氢的新型高效催化剂.通过引入介孔或大孔来构建等级孔MOFs(HP-MOFs),可以克服微孔对DCPD等大客体分子的扩散限制,促进底物分子向HP-MOFs内部活性位点转移.此外,加入合适的金属组分(如价格相对低廉的Ru)到HP-MOFs,可以使金属的原子利用率最大化,优化活性位点的分散性和稳定性,进一步协同提升催化性能.因此,发展HP-MOFs与金属组分间异质结构的调控方法,建立构效关系至关重要.本文采用软模板法制备了HP-UiO-66(Ce),设计和构建了介孔UiO-66(Ce)负载钌纳米簇(NCs)异质材料,并用于催化DCPD加氢反应.X射线衍射(XRD)、扫描电镜、透射电镜、氮气吸脱附和DCPD加氢结果表明,与微孔和大孔UiO-66(Ce)相比,介孔UiO-66(Ce)独特的结构在催化剂制备和DCPD加氢中显示出独特的优势:(1)具有配体缺失缺陷的Ce-oxo簇促进了Ru^(3+)的有效吸附;(2)微孔框架的约束作用实现了Ru NCs的有效固定和均匀分散,抑制了Ru NCs的团聚和流失,保证了催化剂的稳定性;(3)介孔结构为DCPD和H_(2)底物分子提供了高效的传质通道,也有利于暴露更多的活性中心,促进DCPD与H_(2)底物分子的吸附和活化.此外,通过优化合成条件,可以精确控制Ru NCs活性位点的电子结构、分布和微环境.XRD和X射线光电子能谱结果表明,Ru NCs和Meso-UiO-66(Ce)之间Ru-O-Ce强异质界面的形成导致了晶格畸变,Ru@Meso-UiO-25-200中Ru^(0)和M-O占比最多,主要来源于还原处理得到的Ru NCs和Ru-O-Ce异质界面中Ru‒O键的形成,且样品中Ru0的含量与Ru^(3+)吸附温度呈反相关趋势,与样品还原温度呈正相关趋势.密度泛 展开更多
关键词 等级孔 UiO-66(Ce) Ru纳米簇 双环戊二烯 微环境调控
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肾癌血管新生与肿瘤干细胞的相关性探索 被引量：3
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作者 王璐 付博 +2 位作者 赵丹凤 杨光 徐万海 《中华医学杂志》 CAS CSCD 北大核心 2021年第46期3804-3808,共5页
目的探索肿瘤血管新生与肾癌干细胞的相关性。方法应用细胞原代培养方法提取分离在哈尔滨医科大学附属医院泌尿外科接受手术的肾透明细胞癌患者的肾癌干细胞(RCSCs),随后利用qRT-PCR和Western印迹方法分别检测不同微血管密度(MVD)肾癌... 目的探索肿瘤血管新生与肾癌干细胞的相关性。方法应用细胞原代培养方法提取分离在哈尔滨医科大学附属医院泌尿外科接受手术的肾透明细胞癌患者的肾癌干细胞(RCSCs),随后利用qRT-PCR和Western印迹方法分别检测不同微血管密度(MVD)肾癌组织来源的肾癌干细胞标志物CD105、Sox2基因和蛋白表达水平。利用TCGA数据库数据,分析肿瘤血管新生标志物与肿瘤干细胞调控基因相关性。结果高MVD肾癌组织来源的RCSCs中干细胞标志物CD105和Sox2基因分别升高(2.34±1.77)倍和(3.92±1.41)倍(P_(CD105)<0.01,P_(Sox2)<0.05),蛋白水平升高(5.12±3.31)倍和(4.90±3.30)倍(P_(CD105)<0.05,P_(Sox2)<0.01)。高达30%的干细胞促“干性”调控基因与血管新生基因CD31/PECAM1、KDR存在正相关关系,并且有64个基因同时与CD31/PECAM1和KDR基因存在强正相关关系(r>0.6,P<0.05)。结论肾癌高微血管密度与肾癌干细胞存在强相关性。 展开更多
关键词 肾肿瘤 癌 肾细胞 血管新生 微血管密度 肾癌干细胞
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