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界面电子扰动促进的C–H键活化
1
作者 王哲 王春鹏 +3 位作者 陆冰 陈志荣 王勇 毛善俊 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第1期130-138,共9页
丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其... 丙烯是重要的化工原料,广泛用于生产聚丙烯、环氧丙烷、丙烯醛、丙烯腈和丙酮等重要化工中间体以及合成树脂、合成橡胶和许多精细化工产品.目前生产丙烯的方法主要有石脑油裂解、催化流化裂化、丙烷脱氢、烯烃复分解和甲醇制烯烃等.其中丙烷脱氢因具有较高的丙烯选择性和较低的原料成本而备受关注,尤其是页岩气在全球的大量发现和开采,使得丙烷的原料成本持续下降,丙烷脱氢技术的迅速发展,但高效催化剂研发成为提升生产效率的关键.商业Pt基催化剂通常采用合金化的手段优化Pt颗粒的表面结构和中间体的吸附状态,进而获得较好的催化性能,但金属助剂的引入在一定程度上会弱化Pt位点的C–H键活化能力.针对该问题,本文从惰性C–H键活化角度出发,揭示了一种新的C–H键界面活化机制.通过金属-载体强相互作用诱导形成Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构,密度泛函理论计算结果表明,Pt与Ga_(2)O_(3)之间存在强烈的电子扰动现象,使得界面处O位点表现出类金属的电子特性,在费米能级附近存在连续的电子态,这与Ga_(2)O_(3)本身离散性电子态呈明显对比,显示出Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构的独特性质,使得界面O位点表现出极强的H吸附能和C–H键活化能力,其催化丙烷分子中亚甲基C–H键断裂的活化能仅为0.21 eV,远低于Pt(111)晶面的0.64 eV.原位红外光谱结果表明,反应过程中该界面结构会产生大量的羟基.根据过渡态的精细结构可知,反应位点是通过抓取H原子并随即稳定产生的C自由基完成C–H键的断裂,分析结果表明,H吸附能与反应能垒有着紧密的关联,而Pt-Ga_(2)O_(3)反向界面结构中,Pt基底赋予界面O位点独特的电子结构,同时也可以作为电子受体接收H传递的电子,从而表现出极强的H结合能和C–H键活化能力,其C–H断裂能垒要远低于各类Pt位点.进一步的分析表明,首� 展开更多
关键词 界面催化 碳氢键活化 丙烷脱氢 铂 电子效应
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可逆加成-断裂链转移细乳液聚合法制备木质素基嵌段共聚物 被引量：2
2
作者 许玉芝 王广彬 +2 位作者 李宁 王春鹏 储富祥 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期20-25,共6页
以木质素黄原酸酯为链转移剂,进行丙烯酰胺(AM)的可逆加成-断裂链转移(RAFT)自由基聚合,并将得到的木质素-丙烯酰胺接枝共聚物(Lignin-g-PAM)作为大分子链转移剂,加入第二单体甲基丙烯酸甲酯(MMA)进行扩链反应制备木质素基嵌段共聚物(Li... 以木质素黄原酸酯为链转移剂,进行丙烯酰胺(AM)的可逆加成-断裂链转移(RAFT)自由基聚合,并将得到的木质素-丙烯酰胺接枝共聚物(Lignin-g-PAM)作为大分子链转移剂,加入第二单体甲基丙烯酸甲酯(MMA)进行扩链反应制备木质素基嵌段共聚物(Lignin-g-PAM-b-PMMA)。红外光谱、核磁共振氢谱、凝胶渗透色谱、差示扫描量热及热重分析结果证实了MMA与Lignin-g-PAM反应形成了嵌段共聚物;所得Lignin-g-PAM-b-PMMA的相对分子质量显著增加,相对分子质量分布变宽,初始分解温度及最大质量损失温度提高,玻璃化转变温度介于Lignin-g-PAM与PMMA的玻璃化转变温度之间。 展开更多
关键词 木质素 可逆加成-断裂链转移聚合 嵌段共聚物
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在边界退化的拟线性奇异扩散方程的适定性
3
作者 王春朋 《中国科学：数学》 CSCD 北大核心 2019年第12期1897-1910,共14页
本文研究一类在边界退化的拟线性奇异扩散方程的定解问题的提法和适定性,这类方程不仅具有与非Newton渗流方程相同的依赖于解的奇异性,还可以在边界上具有由扩散系数带来的退化性,并且扩散系数还是各向异性的.这类方程的定解问题并不一... 本文研究一类在边界退化的拟线性奇异扩散方程的定解问题的提法和适定性,这类方程不仅具有与非Newton渗流方程相同的依赖于解的奇异性,还可以在边界上具有由扩散系数带来的退化性,并且扩散系数还是各向异性的.这类方程的定解问题并不一定需要在整个侧边界设置边值条件,而是根据扩散系数沿着空间区域外法方向的退化性来确定边值条件的设置.本文提出了这类方程的定解问题,并证明了弱解的存在唯一性. 展开更多
关键词 拟线性奇异扩散方程 边界退化性 定解问题
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大豆蛋白增强水凝胶电解质的制备及在全固态超级电容器上的应用
4
作者 南静娅 张盖同 +3 位作者 王利军 汪宏生 储富祥 王春鹏 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第3期143-150,共8页
以聚丙烯酰胺链交联形成三维网状结构,通过大豆蛋白纳米粒子与聚丙烯酰胺之间的静电引力,将大豆蛋白引入聚丙烯酰胺交联网络中,经磷酸溶液置换,得到一种水凝胶电解质。大豆蛋白纳米粒子与聚丙烯酰胺分子链之间的协同作用,使得水凝胶在80... 以聚丙烯酰胺链交联形成三维网状结构,通过大豆蛋白纳米粒子与聚丙烯酰胺之间的静电引力,将大豆蛋白引入聚丙烯酰胺交联网络中,经磷酸溶液置换,得到一种水凝胶电解质。大豆蛋白纳米粒子与聚丙烯酰胺分子链之间的协同作用,使得水凝胶在80%应变时进行100次的循环压缩后未发生结构断裂或损坏;以水凝胶电解质为固体电解质,以聚吡咯-碳纳米管纸为电极,组装成对称结构的全固态超级电容器。组装的全固态超级电容器具有优异的电化学性能,最大能量密度为6.2 W·h/kg,最大功率密度为398.4 W/kg。更重要的是,器件整体可承受80%的压缩应变而未产生断裂或损坏,并表现出良好的电容稳定性. 展开更多
关键词 大豆蛋白 水凝胶 电解质 超级电容器 电容稳定性
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中华绒螯蟹“蟹黄”与“蟹膏”的营养成分比较分析 被引量：9
5
作者 曹振杰 付春鹏 +3 位作者 周嗣泉 王茂剑 李娴 王慧 《水产科学》 CAS CSCD 北大核心 2017年第2期178-182,共5页
本试验对中华绒螯蟹"蟹黄"与"蟹膏"的粗蛋白、氨基酸、粗脂肪、脂肪酸、卵磷脂和维生素等营养成分进行了测定分析。试验结果表明,蟹黄与蟹膏中的粗蛋白质含量为29.79%和9.64%,蟹黄显著高于蟹膏(P<0.05);至少共含... 本试验对中华绒螯蟹"蟹黄"与"蟹膏"的粗蛋白、氨基酸、粗脂肪、脂肪酸、卵磷脂和维生素等营养成分进行了测定分析。试验结果表明,蟹黄与蟹膏中的粗蛋白质含量为29.79%和9.64%,蟹黄显著高于蟹膏(P<0.05);至少共含有17种氨基酸,蟹黄中的必需氨基酸显著高于蟹膏(P<0.05),4种致鲜氨基酸比例明显高于蟹膏(P<0.05);蟹黄、蟹膏中粗脂肪含量为44.3%和34.9%,差异不显著(P>0.05),不饱和脂肪酸含量丰富,蟹黄高于蟹膏,差异不显著(P>0.05);蟹黄中卵磷脂、维生素A、D、E的含量均显著高于蟹膏(P<0.05)。试验表明,蟹黄比蟹膏具有更高的营养与食用价值。 展开更多
关键词 中华绒螯蟹 蟹黄 蟹膏 营养成分
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FoxM1调控Snai1促进肝癌上皮-间充质转换的作用 被引量：4
6
作者 于水 于春鹏 +3 位作者 石磊 王松 王彦华 孙成建 《青岛大学医学院学报》 CAS 2016年第6期645-650,654,共7页
目的探讨肝细胞癌FoxM1的表达及其在上皮-间充质转换(EMT)中的作用及分子机制。方法采用Western blot和qRT-PCR方法,检测FoxM1、Snai1和E-cadherin在不同转移潜能的肝癌细胞系和正常肝细胞系中的表达水平。通过转染pcDNA3.1-FoxM1和siRN... 目的探讨肝细胞癌FoxM1的表达及其在上皮-间充质转换(EMT)中的作用及分子机制。方法采用Western blot和qRT-PCR方法,检测FoxM1、Snai1和E-cadherin在不同转移潜能的肝癌细胞系和正常肝细胞系中的表达水平。通过转染pcDNA3.1-FoxM1和siRNA-FoxM1调控FoxM1的表达,探讨FoxM1、Snai1在肝细胞癌EMT中的作用。采用划痕实验和Transwell实验检测FoxM1对肝癌细胞侵袭和迁移能力的作用。结果FoxM1在肝癌细胞中高表达(F=29.617、18.037,P<0.05),肝癌细胞中高表达的FoxM1与E-cadherin表达呈负相关(r=-0.893,P<0.05),与Snai1表达呈正相关(r=0.993,P<0.05)。划痕实验显示,下调FoxM1表达可以降低肝癌细胞的迁移能力(t=4.594,P<0.05),而上调FoxM1表达可以增加肝癌细胞的迁移能力(t=-4.459,P<0.05)。Transwell侵袭实验显示,下调FoxM1表达可以降低肝癌细胞的侵袭能力(t=-4.385,P<0.05),而上调FoxM1表达可以增加肝癌细胞的侵袭能力(t=-4.950,P<0.05)。结论 FoxM1在肝癌细胞中高表达,通过调控EMT促进肝癌细胞的迁移和侵袭,FoxM1可能成为肝癌治疗的新靶点。 展开更多
关键词 癌 肝细胞 肿瘤转移 叉头盒蛋白M1 Snai1蛋白 钙黏蛋白E 上皮-间质转化
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