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P-Al/NaX结构和酸碱性位调控对甲苯甲醇侧链烷基化性能影响 被引量：2
1
作者 刘文龙 王斌 +3 位作者 温月丽 ahmad faraz 李承达 黄伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第10期1970-1980,共11页
采用水热法原位合成了P⁃Al/NaX催化剂,然后通过浸渍NaOH对其进行酸碱性调控,并探究了它在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附等表征及催化活性数据发现,原位负载P、Al后,... 采用水热法原位合成了P⁃Al/NaX催化剂,然后通过浸渍NaOH对其进行酸碱性调控,并探究了它在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结合X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附等表征及催化活性数据发现,原位负载P、Al后,合成的磷铝硅酸盐(Na_(13)Al_(24)Si_(13)P_(11)O_(96)·H_(2)O)结构展现出较好的甲苯甲醇侧链烷基催化活性;随着NaOH负载量的增加,乙苯和苯乙烯的选择性呈先上升后下降的趋势,当负载质量分数为9%的NaOH时,苯乙烯选择性为45.84%,乙苯和苯乙烯的收率之和达到63.08%。这可能是由于NaOH的负载有利于催化剂表面碱性的提高和酸性的降低,而高的强碱性位和弱酸性位数量有利于甲苯甲醇侧链烷基化反应的进行。 展开更多
关键词 磷铝硅酸盐 原位负载 结构 酸碱性 苯乙烯选择性
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KOH@NaX酸碱性调控及对甲苯甲醇侧链烷基化性能的影响 被引量：1
2
作者 刘钰华 王斌 +3 位作者 温月丽 ahmad faraz 刘文龙 黄伟 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期771-780,共10页
通过固-液连续混加法制备了KOH改性的NaX系列催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、N_(2)物理吸附-脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(SEM-EDS-Mapping)、CO_(2)-TPD、NH_(3)-TPD等表征手段对其进行分析,考察KOH改... 通过固-液连续混加法制备了KOH改性的NaX系列催化剂,并采用X射线衍射(XRD)、N_(2)物理吸附-脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(SEM-EDS-Mapping)、CO_(2)-TPD、NH_(3)-TPD等表征手段对其进行分析,考察KOH改性的NaX系列催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结果表明:KOH的均匀负载有利于增加NaX分子筛上强碱性位,同时抑制了中强酸性位;显著提高了甲醇转化率和苯乙烯与乙苯的总选择性,同时降低了甲烷和二甲苯的总选择性。在常压、425℃、质量空速1.0 h^(-1)、甲苯/甲醇摩尔比为5的条件下,当KOH的负载质量分数为7%时,甲醇转化率、苯乙烯和乙苯的总收率分别为99.81%和97.82%。通过对甲苯甲醇侧链烷基化反应机理的研究发现,甲醇在强碱性位和中强酸性位上存在一对竞争反应:甲醇在强碱性位上脱氢生成甲醛,进而与被活化的甲苯上的甲基反应生成苯乙烯和乙苯;而在中强酸性位上甲醇既可以加氢生成甲烷,也可以与甲苯发生苯环烷基化反应生成二甲苯。 展开更多
关键词 酸碱性调控 甲苯 甲醇 侧链烷基化 KOH@NaX催化剂 乙苯选择性
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P-Al/NaX催化剂的合成及其甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯性能研究
3
作者 刘文龙 温月丽 +3 位作者 王斌 ahmad faraz 李承达 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第5期64-71,共8页
为了提高催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯反应中的稳定性及苯乙烯选择性,采用水热法合成了不同P、Al含量(物质的量)的P-Al/NaX催化剂,并负载质量分数为9%的NaOH,探究了该系列催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化中的催化性能。结合X射线衍射... 为了提高催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化制苯乙烯反应中的稳定性及苯乙烯选择性,采用水热法合成了不同P、Al含量(物质的量)的P-Al/NaX催化剂,并负载质量分数为9%的NaOH,探究了该系列催化剂在甲苯甲醇侧链烷基化中的催化性能。结合X射线衍射(XRD)、CO_(2)-TPD和NH_(3)-TPD等表征结果和催化活性数据发现,水热法合成的含有磷铝硅酸盐Na_(13)Al_(24)Si_(13)P_(11)O_(96)·H_(2)O 结构的P-Al/NaX催化剂表现出高的苯乙烯选择性,其中Cat-3-9Na催化剂的乙苯和苯乙烯总收率达到73.57%,苯乙烯选择性达到28.18%。通过催化剂连续反应6天的活性数据发现,该系列催化剂表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 P-Al/NaX 水热法 酸碱性位 侧链烷基化 苯乙烯
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