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配位组装构筑的磁性核壳复合材料促进CO_(2)高值催化转化
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作者 李金鹏 陈洁 +2 位作者 郑庆舒 屠波 涂涛 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第5期258-266,共9页
自负载策略作为一种理想的分子催化剂负载方法引起了研究者的广泛关注.该制备策略会得到无定型的块状固体催化材料,导致大量活性催化中心被包埋在材料基体内部,使得反应底物难以靠近催化中心,从而降低了材料的催化效率.形貌调控被认为... 自负载策略作为一种理想的分子催化剂负载方法引起了研究者的广泛关注.该制备策略会得到无定型的块状固体催化材料,导致大量活性催化中心被包埋在材料基体内部,使得反应底物难以靠近催化中心,从而降低了材料的催化效率.形貌调控被认为是增强固体催化材料活性和相应功能的有效策略之一.其中,球状形貌的磁性四氧化三铁纳米颗粒(Fe_(3)O_(4)NPs)因其比表面积较大、来源广泛和较好的磁响应性能而被广泛应用.在已知文献中,催化剂往往是通过后修饰策略进行负载的,但由于负载位点随机、配位模式不明确以及金属易流失等原因,相应负载催化材料的催化活性大大降低.利用配位组装策略对磁性纳米颗粒进行包覆是当前制备球状核壳型自负载复合催化材料的可行方法之一.考虑到三维材料具有多孔结构和更大的比表面积,有利于气体吸附和传质传热,因此可以作为磁性纳米颗粒理想的包覆材料.本文利用四齿咪唑盐和金属(铱或钯)前体,通过原位配位组装包覆策略对Fe_(3)O_(4)NPs直接进行包覆,制备了一系列磁性核壳结构复合型自负载固体分子催化材料.扫描电子显微镜和透射电子显微镜结果表明,此类复合材料呈现出明显的球状核壳结构,其中氮杂环卡宾金属配位聚合物均匀地包覆在磁性Fe_(3)O_(4)NPs表面.能量色散X射线光谱和球差电镜结果表明,金属均匀分散在整个复合材料基质中.X射线光电子能谱显示,包覆后金属的配位环境与相应均相催化剂没有明显改变.N_(2)和CO_(2)吸附结果表明,本文催化材料相比于相应的无定型自负载催化材料具有更大的比表面积和更高的CO_(2)吸附能力.利用CO_(2)加氢和脱氢反应对复合材料的催化性能进行测试,均显示出优于相应均相催化剂和自负载催化材料的催化活性.其中,在CO_(2)加氢制备甲酸的反应中,得到较好的多相催化体� 展开更多
关键词 CO_(2)高值化 配位组装 形貌调控 N-杂环卡宾化合物 磁性催化材料
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