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脲基有机配体与硫氰根协同构建的五角双锥型Dy^(Ⅲ)单离子磁体的磁性研究
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作者 谷依 赵曼芸 +4 位作者 董晓燕 黄宁宁 边青燕 黄云燕 朱文华 《湖北大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第6期864-871,共8页
Dy^(Ⅲ)离子具有大的基态自旋值,是获取大磁弛豫能垒单分子磁体(SMMs)非常有潜力的稀土离子之一,而SCN-属于典型的无机含氰基短桥配体,具有空间位阻较小、配位能力较强等特点,可以作为阴离子构筑单分子磁体。基于此,本文中使用脲类有机... Dy^(Ⅲ)离子具有大的基态自旋值,是获取大磁弛豫能垒单分子磁体(SMMs)非常有潜力的稀土离子之一,而SCN-属于典型的无机含氰基短桥配体,具有空间位阻较小、配位能力较强等特点,可以作为阴离子构筑单分子磁体。基于此,本文中使用脲类有机配体TMU(1.1.3.3-四甲基脲)和DMPU(N,N-二甲基丙烯基脲),与DyCl_(3)·6H_(2)O和KSCN反应,通过溶剂挥发法,成功得到了2例新的稀土配合物[Dy(TMU)_(3)(SCN)_(3)(H_(2)O)][Dy(TMU)_(3)(SCN)_(3)(H_(2)O)](简称1Dy)和Dy(DMPU)_(4)(SCN)_(3)(简称2Dy)。单晶X射线衍射实验结果表明:配合物1Dy的中心Dy^(Ⅲ)离子与3个TMU中的氧原子、3个SCN-离子中的氮原子以及1个水分子中的氧原子进行配位,构成了趋于理想的五角双锥(D 5h)配位几何构型。配合物2Dy的中心Dy^(Ⅲ)离子与4个DMPU的氧原子和3个SCN-中的氮原子进行配位,构成了轴向略微拉长的D 5h配位几何构型。对于具有扁圆形电子密度的Dy^(Ⅲ)自由离子而言,电子密度大的配体分布在赤道面位置会抑制以Dy^(Ⅲ)离子为中心离子的单离子磁体(SIMs)的磁各向异性。磁性研究表明,配合物1Dy和2Dy在零场下其交流磁化率不表现出频率依赖性,而是存在很强的量子隧穿(QTM)效应。 展开更多
关键词 单分子磁体 五角双锥 磁弛豫 量子隧穿
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氰基桥连GdFe直链配合物中局部高对称性轴向拉长五角双锥型Gd(Ⅲ)离子的磁弛豫性质研究
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作者 方玥懿 刘贝 +3 位作者 谷依 赵曼芸 董晓燕 朱文华 《湖北大学学报（自然科学版）》 CAS 2023年第5期758-765,共8页
高对称性晶体场环境下的各向异性镧系离子有利于消除其非轴向磁各向异性,并且在较大程度上抑制量子隧穿效应(QTM),从而有利于增加单分子磁体(SMMs)的磁弛豫有效能垒(Ueff)、提高其阻塞温度(TB).而研究较少的各向同性GdⅢ离子表现出不寻... 高对称性晶体场环境下的各向异性镧系离子有利于消除其非轴向磁各向异性,并且在较大程度上抑制量子隧穿效应(QTM),从而有利于增加单分子磁体(SMMs)的磁弛豫有效能垒(Ueff)、提高其阻塞温度(TB).而研究较少的各向同性GdⅢ离子表现出不寻常的场诱导磁弛豫性质,其弛豫机理仍然存在争议.本研究采用六氰合铁酸钾作为氰基前驱体以及具有较大空间位阻的2-甲基吡啶氮氧化物(2-PNO)作为辅助配体,使用溶剂挥发法与稀土GdⅢ离子构筑氰基桥连GdFe配合物,并进行结构表征、磁学性质探究.单晶X射线衍射结果表明配合物GdFe中GdⅢ离子的配位环境为具有局部高对称性且轴向拉伸的五角双锥型(D5h)配位几何结构.零直流场下GdFe配合物的交流磁化率没有表现出频率依赖性,应是量子隧穿效应所致,而在外加1 kOe直流场条件下则显示出磁弛豫行为,表明QTM过程被抑制.其直流场诱导磁弛豫行为可归结为一个由共振声子俘获所产生的声子瓶颈效应以及一个低温下未被完全抑制的QTM过程.该GdFe配合物可看作研究稀土GdⅢ离子在局部高对称性(如这里的D5h)配位几何条件下磁弛豫性质的典型实例. 展开更多
关键词 各向同性钆离子 高对称性 磁弛豫 声子瓶颈效应
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