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题名镧掺杂棒状二氧化铈催化剂低温水解羰基硫的性能
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作者
资双艳
王雪琦
田宇
庞亚彤
黄蓓
宁平
李凯
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机构
昆明理工大学环境科学与工程学院
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出处
《工程科学学报》
EI
CSCD
北大核心
2024年第7期1300-1310,共11页
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基金
云南省重大科技项目(202202AG050005)
国家自然科学基金资助项目(52260013)。
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文摘
在低温下实现高炉煤气中羰基硫(COS)的高精度脱除对环境保护意义重大,催化水解法可以在较低的操作温度下将COS转化成更易脱除的H2S.通过制备三种不同形貌的二氧化铈(CeO_(2)),以及在棒状二氧化铈(CeO_(2)-R)中掺杂不同质量分数的金属镧(La),对催化剂表面氧空位和碱性位点进行调控,探讨氧空位和碱性位点对催化活性的影响,并提出催化剂失活机理.研究发现,CeO_(2)-R具有较多的表面羟基和氧空位含量,在反应温度为75℃,相对湿度为17%时表现出了优异的COS脱除能力,进一步掺杂不同含量La后催化剂的氧空位和表面碱性强度都明显提高,其中,掺杂质量分数为10%的金属La的催化剂100%脱除COS的持续时间较CeO_(2)-R提高了120%,达到570 min.X射线衍射(XRD)、X射线电子光谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,金属La掺杂进入到CeO_(2)-R的晶格内,形成固溶体结构.电子顺磁共振(EPR)和二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)分析表明La与CeO_(2)的协同作用形成了更多不对称的氧空位,并提高了催化剂碱性强度,氧空位与碱性位点的共同作用提高了催化剂对COS的脱除能力.在反应过程中生成硫酸盐等副产物沉积在催化剂表面,堵塞孔隙,覆盖活性中心导致催化剂硫中毒.综上所述,通过探讨催化剂表面的结构和化学性质,为低温催化水解COS提供了新的认识,对开发高效、稳定的COS水解催化剂具有指导意义.
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关键词
羰基硫
碱性位点
水解催化
氧空位
二氧化铈
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Keywords
COS
alkaline sites
catalyzed hydrolysis
oxygen vacancies
CeO_(2)
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分类号
TG142.71
[一般工业技术—材料科学与工程]
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