基金supported by the National Natural Science Foundation of China (21838003, 51621002, and 91834301)the Innovation Program of Shanghai Municipal Education Commissionthe Fundamental Research Funds for the Central Universities。
文摘在电解水制氢过程中,为了在低电位下获得超高电流密度,其关键在于打破氧生成反应的标度关系.本文中,我们设计了一种新型异质界面功能化的NiFe(OH)_(x)/Ni_(3)S_(2)电催化剂,成功地规避了析氧反应(OER)的标度关系,使ΔGHOO*-ΔGHO*的差值从3.20 eV降低到2.38 eV.所制备的NiFe(OH)_(x)/Ni_(3)S_(2)电催化剂仅需要310 mV的过电位即可获得2000 mA cm^(-2)的超高电流密度, Tafel斜率仅为20.8 mV dec^(-1).此外,在1000 mA cm^(-2)的电流密度下,稳定运行100小时后无明显的活性损失,该性能优于目前报道的OER催化剂.进一步利用密度泛函理论计算和实验结果揭示了并联催化作用机制,发现多种中间体吸附能均一化能够优化OER反应路径,从而提升超高电流密度下的OER催化性能.本文的研究结果对开发工业级高性能水分解电催化剂具有重要的指导意义.
