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簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应
1
作者
张天华
胡海
慧
+15 位作者
李嘉欣
高迎龙
李玲玲
张明远
彭渲北
周岩良
倪军
林炳裕
林建新
朱兵
吴冬霜
张林杰
韩丽丽
郑黎荣
王秀云
江莉龙
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第5期209-218,共10页
氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和...
氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与eHB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1 nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2 wt%Ru ACCs),制得Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后,2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400℃和1 MPa下,Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2 mmolNH_(3) gcat^(-1) h^(-1),是2 wt%Ru ACCs的7.5倍,且催化剂表现出较好的稳定性,在稳定运行140 h后活性未见明显降低.球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构谱结果表明,负载Ba和/或Ce后,Ru以Ru_(3)原子簇形式存在.X射线吸收近边结构谱和X射线光电子能谱结果表明,Ru与Ba及Ce物种之间存在较强的簇-金属氧化物助剂电子相互作用,可促进电子转移到Ru物种,形成富电子状态的Ru,进而促使电子转移到N_(2)的p*反键轨道,提高温和条件下合成氨反应速率.利用25%N_(2)+75%D_(2
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关键词
原子簇
助剂
N_(2)活化
合成氨
电子相互作用
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职称材料
水热驱动的Claisen重排-亲核加成串联反应法合成3-甲基-5-羟基-7-羧基异色满-1-酮
被引量:
2
2
作者
张广威
胡海
慧
+2 位作者
李双双
卢文欣
王鹏
《合成化学》
CAS
2021年第2期100-104,共5页
研究了基于水热驱动的5-烯丙氧基间苯二甲酸二甲酯的Claisen重排-亲核加成的串联反应,合成了3-甲基-5-羟基-7-羧基异色满-1-酮(K1),其结构经^(1)H NMR,FT-IR和元素分析确证,单晶衍射表征了其晶体结构。通过改变实验条件,获得了原料能够...
研究了基于水热驱动的5-烯丙氧基间苯二甲酸二甲酯的Claisen重排-亲核加成的串联反应,合成了3-甲基-5-羟基-7-羧基异色满-1-酮(K1),其结构经^(1)H NMR,FT-IR和元素分析确证,单晶衍射表征了其晶体结构。通过改变实验条件,获得了原料能够完全转化的临界温度和浓度,分别为120℃和0.02 g/mL。
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关键词
异色满酮
CLAISEN重排
烯丙基芳香醚
水热法
药物中间体
合成
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职称材料
受时滞影响的简单布尔网络内同步
被引量:
1
3
作者
胡海
慧
梁义
《伊犁师范学院学报(自然科学版)》
2019年第2期58-64,共7页
提出了时滞布尔网络内同步模型,利用矩阵半张量积理论,研究了简单时滞影响下布尔网络内同步问题,给出了时滞布尔网络实现内同步的充分必要条件,并且通过数值仿真实例进一步验证了结论的有效性.
关键词
布尔网络
时滞
内同步
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职称材料
香稻品种中健2号在浙南山区的试种表现及栽培技术
4
作者
朱建军
胡海
慧
+1 位作者
林世铮
邓昌斌
《中国农村小康科技》
2006年第12期27-27,41,共2页
中健2号系中国水稻研究所育成的超泰型优质香稻新品种,2004年引入浙南山区试种,表现为优质、丰产等优点。根据中健2号特征特性和当地条件,提出了相应的栽培技术。
关键词
香稻
中健2号
浙南山区
试种表现
栽培技术
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职称材料
题名
簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应
1
作者
张天华
胡海
慧
李嘉欣
高迎龙
李玲玲
张明远
彭渲北
周岩良
倪军
林炳裕
林建新
朱兵
吴冬霜
张林杰
韩丽丽
郑黎荣
王秀云
江莉龙
机构
福州大学化肥催化剂国家工程研究中心
福州大学化学学院
南洋理工大学材料科学与工程学院
中国科学院福建物质结构研究所
中国科学院高能物理研究所
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024年第5期209-218,共10页
基金
国家重点研发计划(2021YFB4000400,2022YFA1604101)
国家自然科学基金(22222801,22038002,92361303,22108037).
文摘
氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与eHB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1 nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2 wt%Ru ACCs),制得Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后,2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400℃和1 MPa下,Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2 mmolNH_(3) gcat^(-1) h^(-1),是2 wt%Ru ACCs的7.5倍,且催化剂表现出较好的稳定性,在稳定运行140 h后活性未见明显降低.球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构谱结果表明,负载Ba和/或Ce后,Ru以Ru_(3)原子簇形式存在.X射线吸收近边结构谱和X射线光电子能谱结果表明,Ru与Ba及Ce物种之间存在较强的簇-金属氧化物助剂电子相互作用,可促进电子转移到Ru物种,形成富电子状态的Ru,进而促使电子转移到N_(2)的p*反键轨道,提高温和条件下合成氨反应速率.利用25%N_(2)+75%D_(2
关键词
原子簇
助剂
N_(2)活化
合成氨
电子相互作用
Keywords
Atomic cluster
Promoter
N2 activation
Ammonia synthesis
Electronic interaction
分类号
TQ116.21 [化学工程—无机化工]
TQ426
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职称材料
题名
水热驱动的Claisen重排-亲核加成串联反应法合成3-甲基-5-羟基-7-羧基异色满-1-酮
被引量:
2
2
作者
张广威
胡海
慧
李双双
卢文欣
王鹏
机构
山东科技大学化学与生物工程学院
出处
《合成化学》
CAS
2021年第2期100-104,共5页
基金
山东省自然科学基金青年基金资助项目(02011161005)。
文摘
研究了基于水热驱动的5-烯丙氧基间苯二甲酸二甲酯的Claisen重排-亲核加成的串联反应,合成了3-甲基-5-羟基-7-羧基异色满-1-酮(K1),其结构经^(1)H NMR,FT-IR和元素分析确证,单晶衍射表征了其晶体结构。通过改变实验条件,获得了原料能够完全转化的临界温度和浓度,分别为120℃和0.02 g/mL。
关键词
异色满酮
CLAISEN重排
烯丙基芳香醚
水热法
药物中间体
合成
Keywords
isochromanone
Claisen rearrangement reaction
allyl aromatic ether
hydrothermal method
medical intermediate
synthesis
分类号
O621 [理学—有机化学]
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职称材料
题名
受时滞影响的简单布尔网络内同步
被引量:
1
3
作者
胡海
慧
梁义
机构
伊犁师范大学电子与信息工程学院
出处
《伊犁师范学院学报(自然科学版)》
2019年第2期58-64,共7页
基金
国家自然科学基金项目(61663045)
伊犁师范大学重点实验室开放课题基金项目(2016WNZD03)
文摘
提出了时滞布尔网络内同步模型,利用矩阵半张量积理论,研究了简单时滞影响下布尔网络内同步问题,给出了时滞布尔网络实现内同步的充分必要条件,并且通过数值仿真实例进一步验证了结论的有效性.
关键词
布尔网络
时滞
内同步
Keywords
Boolean network
delay
internal synchronization
分类号
O232 [理学—运筹学与控制论]
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职称材料
题名
香稻品种中健2号在浙南山区的试种表现及栽培技术
4
作者
朱建军
胡海
慧
林世铮
邓昌斌
机构
浙江省文成县农业局
文成县科技局
出处
《中国农村小康科技》
2006年第12期27-27,41,共2页
基金
温州市2004年农业科技项目(N2004B026)。
文摘
中健2号系中国水稻研究所育成的超泰型优质香稻新品种,2004年引入浙南山区试种,表现为优质、丰产等优点。根据中健2号特征特性和当地条件,提出了相应的栽培技术。
关键词
香稻
中健2号
浙南山区
试种表现
栽培技术
分类号
S511 [农业科学—作物学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应
张天华
胡海
慧
李嘉欣
高迎龙
李玲玲
张明远
彭渲北
周岩良
倪军
林炳裕
林建新
朱兵
吴冬霜
张林杰
韩丽丽
郑黎荣
王秀云
江莉龙
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
CAS
CSCD
2024
0
下载PDF
职称材料
2
水热驱动的Claisen重排-亲核加成串联反应法合成3-甲基-5-羟基-7-羧基异色满-1-酮
张广威
胡海
慧
李双双
卢文欣
王鹏
《合成化学》
CAS
2021
2
下载PDF
职称材料
3
受时滞影响的简单布尔网络内同步
胡海
慧
梁义
《伊犁师范学院学报(自然科学版)》
2019
1
下载PDF
职称材料
4
香稻品种中健2号在浙南山区的试种表现及栽培技术
朱建军
胡海
慧
林世铮
邓昌斌
《中国农村小康科技》
2006
0
下载PDF
职称材料
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