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碳纳米管高效活化高铁酸盐降解水中磺胺二甲基嘧啶的机理研究 被引量：1
1
作者 张誉丹 吕文英 +9 位作者 刘国光 肖震钧 张晋帆 刘德柱 巫健清 林子力 陈颖怡 刘铭浩 方政 陈平 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期11-20,共10页
过往的研究表明,引入均相/非均相还原剂或额外能量来诱导Fe(Ⅵ)形成铁活性中间体(Fe(Ⅳ)和Fe(Ⅴ))对水中污染物进行处理会导致Fe(Ⅵ)的利用率低,需要创新的活化策略.基于此,本文采用碳纳米管(CNT)/Fe(Ⅵ)体系对水中磺胺二甲基嘧啶(SMT)... 过往的研究表明,引入均相/非均相还原剂或额外能量来诱导Fe(Ⅵ)形成铁活性中间体(Fe(Ⅳ)和Fe(Ⅴ))对水中污染物进行处理会导致Fe(Ⅵ)的利用率低,需要创新的活化策略.基于此,本文采用碳纳米管(CNT)/Fe(Ⅵ)体系对水中磺胺二甲基嘧啶(SMT)进行降解,并研究体系的作用机理和SMT的降解机制.研究发现,CNT可以介导从SMT到Fe(Ⅵ)的直接电子转移,CNT在体系中起电子介体而不是电子供体的作用.在50 mg·L^(-1)CNT和100.0μmol·L^(-1)Fe(Ⅵ)的作用下,5.0μmol·L^(-1)SMT能够在10 min内实现完全降解,它在该体系中的转化途径主要包括苯胺部分的氧化、磺酰胺键的断裂和Smiles型重排.另外,CNT/Fe(Ⅵ)体系在不同天然水体中都有较好的SMT去除率.本研究相关结果为活化Fe(Ⅵ)氧化污染物过程中的电子转移机制提供了新的解释. 展开更多
关键词 高铁酸钾(Fe(Ⅵ)) 碳纳米管 电子转移 磺胺二甲基嘧啶(SMT)
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阳光驱动下苝酰亚胺负载膜光催化降解海水养殖废水中氟喹诺酮类药物的研究 被引量：3
2
作者 肖震钧 陈平 +3 位作者 吕文英 石紫瑶 朱乔泽 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期52-64,共13页
海水养殖废水中新污染物残留问题引起人们的关注.本研究将有机超分子光催化剂苝酰亚胺(PDI)负载于醋酸纤维膜上制备了苝酰亚胺负载膜(PDI膜)并将其应用于海水养殖废水中去除氟喹诺酮类药物(FQs).PDI膜的微观结构通过扫描电子显微镜进行... 海水养殖废水中新污染物残留问题引起人们的关注.本研究将有机超分子光催化剂苝酰亚胺(PDI)负载于醋酸纤维膜上制备了苝酰亚胺负载膜(PDI膜)并将其应用于海水养殖废水中去除氟喹诺酮类药物(FQs).PDI膜的微观结构通过扫描电子显微镜进行了确定.紫外可见漫反射光谱表明PDI膜保留了PDI的光响应能力.傅里叶红外变化光谱证明了15次循环降解FQs后PDI膜化学结构仍保持稳定.阳光下,PDI膜在海水养殖废水中对二氟沙星(DIF)等FQs的表观降解速率常数在4.2×10^(−2)min^(−1)以上.在DIF的降解过程中,h^(+)、·OH、O_(2)^(·-)和^(1)O_(2)起主要作用,其中·OH、O_(2)^(·-)和^(1)O_(2)的稳态浓度分别为4.8×10^(-14)、1.8×10^(-9)和1.1×10^(-11) mol·L^(-1).PDI膜在阳光下可在水中产生H_(2)O_(2),其生成量与太阳光功率密度以及水中含有的电子供体都呈正相关.单因素实验表明,海水中常见共存物质会抑制DIF的光催化降解,但高盐度对PDI膜的光催化活性影响不大.通过三维荧光技术证实了阳光下PDI膜对海水养殖废水中的DIF具有长效矿化能力.另外,PDI膜在海水养殖废水中的15次循环利用后仍保持良好的光催化性能.结合LC-MS/MS技术推断出DIF降解途径主要包括甲基哌嗪环的开环以及喹诺酮结构的开环、亲电取代和氧化反应.最后,抗菌活性实验直观展现了PDI膜在阳光下清除FQs抑菌药性残留的能力. 展开更多
关键词 苝酰亚胺 光催化膜 二氟沙星 海水养殖废水
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PDI有机超分子/可见光体系产绿色化学试剂H_(2)O_(2)机制
3
作者 牛梦洋 曾煜丰 +7 位作者 林弋杰 汪细城 方政 肖震钧 林紫封 陈平 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期32-46,共15页
从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色... 从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色化学试剂H_(2)O_(2),探究了该体系中H_(2)O_(2)产生的影响因素和机理,构建了光芬顿体系用于目标药物的处理并分析其环境归趋.根据实验研究发现,酸碱度(pH)影响较大,酸性条件对H_(2)O_(2)生成反应有利.同时,测试了不同光源对该体系的影响,发现蓝光激发下H_(2)O_(2)的产量和平均生产速率最优.溶解氧的增加显著提高了H_(2)O_(2)的生成量,反之亦然.所选实际水体对H_(2)O_(2)的生成表现出不同程度的抑制.Cl^(-)、NO_(2)、CO_(3)^(2-)和HCO_(3)^(-)在低浓度下能够增加H_(2)O_(2)的产生,在高浓度下会抑制该反应;Fe^(2+)和Cu^(2+)的浓度增加会加强抑制效果.通过机理分析可知,2e^(-)氧还原反应是该体系产生H_(2)O_(2)的主要途径.在光催化基础上添加金属离子(Fe^(2+)、Cu^(+)和CO_(2)+)成功建立了原位光芬顿系统,通过三维荧光技术证实了光芬顿体系对环丙沙星具有更强的矿化能力,环丙沙星在此体系中的降解过程主要有哌嗪环开环、哌嗪环氧化及脱羧反应.相关研究结果可为提高PDI有机超分子/可见光体系氧化活性提供理论基础,对于实现绿色、高效和可持续生产H_(2)O_(2)及其应用具有较为重要的意义. 展开更多
关键词 光催化 产生机制 影响机理 过氧化氢 苝酰亚胺
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苯乙炔铜协同PMS光催化降解磺胺二甲嘧啶的机理研究
4
作者 林子力 张舸 +7 位作者 刘国光 张筱昱 王奕舜 刘德柱 牛梦洋 肖震钧 陈平 吕文英 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期47-58,共12页
基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(SR-AOPs)在废水处理中引起广泛关注.本工作成功合成苯乙炔铜(PhC_(2)Cu)光催化剂并构建新型的PhC_(2)Cu/PMS体系,并进行可见光下降解磺胺二甲嘧啶(SMT)的机理研究.紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光... 基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(SR-AOPs)在废水处理中引起广泛关注.本工作成功合成苯乙炔铜(PhC_(2)Cu)光催化剂并构建新型的PhC_(2)Cu/PMS体系,并进行可见光下降解磺胺二甲嘧啶(SMT)的机理研究.紫外-可见漫反射光谱、荧光发射光谱和光电化学测试表明PhC_(2)Cu具有良好的光电化学特性.PhC_(2)Cu光催化活化PMS可以产生多种活性物种,并且PMS捕获电子能提高PhC_(2)Cu界面电荷传输效率和光生载流子的分离效率,进而来提高PhC_(2)Cu/PMS体系的光催化性能.值得注意的是,PhC_(2)Cu/PMS体系在低功率蓝色LED灯下使SMT的降解率在30 min内高达97.65%,其反应速率分别是PhC_(2)Cu添加PMS(无光照)情况下的7.70倍和PhC_(2)Cu光照下(无添加PMS)的5.62倍.通过一系列环境影响因素(pH、离子、实际水体等)实验表明PhC_(2)Cu/PMS体系具有极大的实际应用潜力.循环实验表明,PhC_(2)Cu/PMS具有可靠的光催化稳定性和可循环使用性.此外,还揭示了PhC_(2)Cu活化PMS光催化降解SMT过程的电子转移途径.得益于PhC_(2)Cu极负的导带(CB)电位,该体系产生的丰富的光生电子有利于活化PMS及促进光催化过程中活性物种的生成.实验结果表明,超氧自由基(O_(2)^(·-))和单线态氧(^(1)O_(2))是SMT降解的主要活性物种.这项工作有助于为基于苯乙炔铜的新型光催化剂协同PMS增强有机污染物的降解提供理论指导和科学依据. 展开更多
关键词 苯乙炔铜 过一硫酸盐 磺胺二甲嘧啶 光催化 降解机理
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CaO_(2)/UV体系降解吲哚美辛的反应机制与影响因素研究 被引量：2
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作者 刘德柱 沈玲芝 +9 位作者 王盈霏 方政 肖震钧 罗锦 林紫封 林子力 刘铭浩 陈平 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期328-339,共12页
高级氧化技术是处理环境污染物的有效手段之一,本文采用CaO_(2)/UV体系降解吲哚美辛(IDM),深入探究该体系对IDM的降解机制.实验结果表明,CaO_(2)/UV体系能够有效处理IDM污染水体.数据显示在1.0 g·L^(-1)的CaO_(2)浓度下IDM反应速... 高级氧化技术是处理环境污染物的有效手段之一,本文采用CaO_(2)/UV体系降解吲哚美辛(IDM),深入探究该体系对IDM的降解机制.实验结果表明,CaO_(2)/UV体系能够有效处理IDM污染水体.数据显示在1.0 g·L^(-1)的CaO_(2)浓度下IDM反应速率最快,且其反应受到pH等环境因素的影响较小.采取淬灭法以量化该体系中不同的活性物质对反应的贡献率,结果发现^(1)O_(2)的贡献率达90.53%,是起主要作用的活性物质;采取探针法对反应体系内的活性物质进行定量测试,实验结果可知体系内的·OH、O_(2)^(-·)以及^(1)O_(2)的稳态浓度分别为1.3×10^(-13)、1.2×10^(-6)和4.3×10^(-10)mol·L^(-1).对该体系降解IDM的产物进行分析,证实该体系通过^(1)O_(2)和·OH等活性物质攻击IDM分子杂环上的共轭结构,进一步降解IDM.同时,实验还对降解产物进行了脱氯测试和水生生物毒性预测,结果表明该体系在处理IDM污染水体时能有效脱氯;并且,降解过程中产生的IDM产物在水介质中的生物毒性呈减小趋势.本研究阐明了CaO_(2)/UV体系降解IDM的机理和路径,获得的数据和结论为将来该技术的应用提供了丰富的理论依据. 展开更多
关键词 过氧化钙 紫外光 吲哚美辛 降解机制
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UV/PAA降解氟甲喹污染水体的机制研究——pH影响、pH等组分相关性评价和脱氟性能分析
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作者 罗锦 陈雨 +7 位作者 陈平 林紫封 刘德柱 肖震钧 方政 张钱新 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期12-23,共12页
氟喹诺酮类抗生素应用广泛,基于其存在的环境生态风险,该类药物受到人们的重点关注.本研究采用紫外光活化过氧乙酸(UV/PAA)并用于不同pH氟甲喹(FLU)污染水体的降解.结果发现,在过氧乙酸(PAA)投加量为2 mg·L^(-1)时,UV/PAA对FLU具... 氟喹诺酮类抗生素应用广泛,基于其存在的环境生态风险,该类药物受到人们的重点关注.本研究采用紫外光活化过氧乙酸(UV/PAA)并用于不同pH氟甲喹(FLU)污染水体的降解.结果发现,在过氧乙酸(PAA)投加量为2 mg·L^(-1)时,UV/PAA对FLU具有优异的降解活性,此时FLU的反应速率常数比单独UV降解和单独PAA降解分别提升7.09和7.27倍.酸性环境有利于FLU的降解,酸性实验条件下FLU的降解率均可以达到80.0%以上,·OH在其中起主要作用;随着pH升高,FLU的降解率逐渐降低.FLU在体系中会发生脱氟降解;经过组分相关性分析发现,pH与FLU的降解速率常数k(|r|=0.96>0.5)、·OH浓度(|r|=0.91>0.5)和脱氟量(|r|=0.95>0.5)都呈显著负相关;而降解速率常数k、·OH浓度和脱氟性能两两之间具有显著的正相关关系.UV/PAA对FLU的矿化效果良好,反应30 min内FLU的荧光特征峰基本消失.经LC-MS/MS技术鉴定,FLU可能的降解途径包括:喹诺酮环开环、脱氟和脱羰等反应,降解途径有利于毒性的降低.UV/PAA降解FLU的效果会受到自然水体中常见共存物质的影响,其中,NO3-和NO2-对反应有协同促进作用.最后,UV/PAA在实际水体中对FLU表现出优异的降解性能,证明了UV/PAA技术具有实际运用于氟喹诺酮类药物污染修复的前景. 展开更多
关键词 氟甲喹(FLU) 紫外光(UV) 过氧乙酸(PAA) 降解 ·OH PH
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水中NO_(2)^(-)诱导典型新污染物的紫外降解机制研究—共存因子协同和拮抗作用、氧化组分数值分析和毒理学评价
7
作者 沈玲芝 肖震钧 +8 位作者 牛梦洋 张伟鸿 刘德柱 曾煜丰 方政 张钱新 陈平 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期94-104,共11页
水中亚硝酸根(NO_(2)^(-))能在紫外光(UV)激发下产生羟基自由基(·OH)及氮氧活性物质(RNs),促进有机污染物降解;然而该反应过程中的共存因子影响、氧化组分相关关系及副产物毒理学等方面研究比较有限.基于此,本文采用UV/NO_(2)^(-)... 水中亚硝酸根(NO_(2)^(-))能在紫外光(UV)激发下产生羟基自由基(·OH)及氮氧活性物质(RNs),促进有机污染物降解;然而该反应过程中的共存因子影响、氧化组分相关关系及副产物毒理学等方面研究比较有限.基于此,本文采用UV/NO_(2)^(-)体系对典型新污染物(ECs)进行降解,并研究体系反应机制和新污染物环境归趋.实验结果表明,UV/NO_(2)^(-)体系对双酚类、磺胺类、非甾体类、氟喹诺酮类和染料等14种新污染物都具有高效的处理效果,且具有一定浓度依赖关系.以双酚F(BPF)为目标污染物,实验发现在UV/NO_(2)^(-)体系中硝酸根具有明显协同促进作用;腐殖酸、亚铁离子和铜离子通过光掩蔽和猝灭活性物质从而与UV/NO_(2)^(-)体系产生拮抗作用;海水、二沉池水和珠江水等水质对体系活性具有较高的抑制作用.随着pH增大,BPF降解速率显著提高;酸性条件下以·OH和RNs为主要贡献,碱性条件下以单独UV光解为主;·OH和RNs贡献率之间存在显著相关关系.BPF在UV/NO_(2)^(-)体系中降解路径包括羟基化反应和亚硝化反应,生成的亚硝化产物具有一定的毒理学风险;实验发现通过延长反应时间可以基本消除BPF及其转化产物,使得BPF反应液达到深度矿化程度.本研究相关结果有助于深入认识UV/NO_(2)^(-)体系的活性机制,同时为UV处理水中痕量新污染物提供基础理论支撑. 展开更多
关键词 新污染物 亚硝酸根 UV 反应机制 数值分析
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PTCN/CaO_(2)/vis体系降解海水养殖废水中CIP:机理与归趋
8
作者 曾煜丰 牛梦洋 +9 位作者 陈平 邱燕楠 林弋杰 肖震钧 方政 余宗舜 林紫封 罗锦 吕文英 刘国光 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5314-5325,共12页
本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件... 本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件下CIP的表观降解速率常数k_(obs)为7.15×10^(-2)min^(-1);单因素实验表明,在酸性条件下,体系表现出更强的CIP降解效能,水中共存因子对体系降解CIP存在一定的影响;同时,体系降解污染物能力随CIP浓度降低而逐渐增强;此外,该体系表现出优异的可循环性能,PTCN在5次循环后,CIP的降解率仍能保持82.5%.体系降解CIP过程中,活性物质O_(2)-占主导地位,1O_(2)和h+这两种活性物质也起到一定的贡献作用;相标污染物CIP在体系中的降解过程包括脱羧反应和哌嗪环氧化;降解过程中大多数中间产物对水生生物表现出更为友好的特征;最后,通过延长体系降解时间,能有效消除CIP抗菌活性. 展开更多
关键词 环丙沙星(CIP) PTCN CaO_(2) 海水养殖废水 降解机理
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