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富氮碳鞘内阶梯层状Mo_(2)C异质结用于高效CO_(2)化学固定
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作者 许玉帅 汪红辉 +6 位作者 李奇远 张仕楠 夏思源 许冬 陈接胜 李新昊 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第3期138-145,共8页
在多相催化体系中,开发具有高催化活性的多相催化剂是实现小分子绿色转化的核心.过渡金属碳化物,特别是碳化钼(Mo_(2)C),因其活性与贵金属相当且成本低廉,在小分子转化方面具有应用潜力.二维(2D)过渡金属碳化物因其平面结构两侧具有可... 在多相催化体系中,开发具有高催化活性的多相催化剂是实现小分子绿色转化的核心.过渡金属碳化物,特别是碳化钼(Mo_(2)C),因其活性与贵金属相当且成本低廉,在小分子转化方面具有应用潜力.二维(2D)过渡金属碳化物因其平面结构两侧具有可暴露的活性位点,在小分子转化和能量储存方面受到越来越多的关注.然而,在催化剂或电极材料的批量制备过程中,二维层的堆积会导致表面活性位点损失,严重影响其性能.此外,层状材料的堆积还可能阻碍有机分子的有效传递,形成传质屏障,进一步影响催化过程.特别是,二维过渡金属碳化物表面的氧化会导致活性位点的大量损失,这已成为当前亟待解决的关键问题.因此,开发一种能确保层状Mo_(2)C材料的机械和化学稳定性的有效合成方法,对于推动其实际应用至关重要.本文利用可控氧扩散蚀刻法合成了一种富氮碳鞘包覆的“阶梯状”2D-Mo_(2)C异质结材料(2D-Mo_(2)C@NC).该材料因具有独特的阶梯层状结构和整流界面,可以显著促进CO_(2)与邻苯二胺的羰基化反应,并对CO_(2)与多种二胺衍生物的羰基化反应均表现出较好的催化活性.通过密度泛函理论计算和紫外光电子能谱分析发现,Mo_(2)C与NC壳层的接触界面形成了整流接触,导致电子从NC壳层流向Mo_(2)C,进而形成富电子的层状Mo_(2)C.随着NC壳层氮含量的增加,Mo_(2)C的电子富集程度逐渐增加.进一步的理论计算和CO_(2)程序升温脱附实验表明,CO_(2)吸附依赖于2D-Mo_(2)C的电子富集程度,并随2D-Mo_(2)C的电子富集程度增加而增强.这种电子富集特性使得2D-Mo_(2)C表面能够活化CO_(2)分子,形成高度扭曲的预吸附结构(键角为118.8°),有利于后续与二胺的羰基化反应.邻苯二胺与CO_(2)羰基化反应的吉布斯自由能计算结果表明,电子的富集程度对反应决速步的能垒影响较小.因此,推测CO_(2)分子在富电子Mo_(2 展开更多
关键词 电子富集2D-Mo_(2)C CO_(2)固定 肖特基异质结 羰基化 非均相催化
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Low temperature growth of clean single layer hexagonal boron nitride flakes and film for graphenebased field-effect transistors 被引量:6
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作者 Lifeng Wang Bin Wu +5 位作者 Hongtao Liu Hanlin Wang Yuyu Su Weiwei Lei PingAn Hu Yunqi Liu 《Science China Materials》 SCIE EI CSCD 2019年第8期1218-1225,共8页
Two dimensional (2D) materials have attracted intense attention owing to their unique physical and chemical properties and the realization of artificial structure and functionality [1]. Insulating hexagonal boron nitr... Two dimensional (2D) materials have attracted intense attention owing to their unique physical and chemical properties and the realization of artificial structure and functionality [1]. Insulating hexagonal boron nitride (h-BN), a one-atom thick crystal with a large bandgap (6 eV)[2], superior chemical and thermal stability, and a higher thermal conductivity, is known as “white graphene” due to their similar structure.a lattice mismatch of only 1.6%. 展开更多
关键词 六方氮化硼 场效应晶体管 低温制备 石墨烯 等离子体化学气相沉积法 质量 晶畴 薄膜
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In_2(MoO_4)_3晶体的高压拉曼振动研究 被引量:3
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作者 刘丹 陈晓辉 +3 位作者 刘然 崔启良 邹广田 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期741-744,共4页
钼酸铟(In_2(MoO_4)_3)由于其独特的负热膨胀性质,已被广泛应用于燃料电池、光学器件、激光材料等方面.为了进一步探讨其晶体结构和物理性质,本工作在金刚石对顶砧上原位测量了In_2(MoO_4)_3的高压拉曼光谱,最高压力达到18 GPa.在研究... 钼酸铟(In_2(MoO_4)_3)由于其独特的负热膨胀性质,已被广泛应用于燃料电池、光学器件、激光材料等方面.为了进一步探讨其晶体结构和物理性质,本工作在金刚石对顶砧上原位测量了In_2(MoO_4)_3的高压拉曼光谱,最高压力达到18 GPa.在研究的压力范围内,本工作观察到了两次相变.首先,In_2(MoO_4)_3在压力为1.2 GPa时,发生了由从P2_1/a相到低对称结构的相转变.在压力为5.8 GPa时,样品又发生了从晶相到非晶相的第二次相转变.卸压后样品仍为非晶相,说明In_2(MoO_4)_3在高压下的非晶相变为不可逆相变. 展开更多
关键词 高压相变 钼酸铟 拉曼
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少层h-BN纳米片的制备及性能研究
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作者 田野 +1 位作者 柳娜 齐诗慧 《吉林师范大学学报(自然科学版)》 2023年第2期1-6,共6页
提出了一种简单且非催化的方法制备少层氮化硼(BN)纳米片.获得的BN纳米片大多由5~10个原子层组成,厚度小于5 nm.最重要的是,由于少数激子和声子之间存在较强的相互作用,少层BN纳米片在紫外范围内表现出较强的光致发光.基于光致发光激发... 提出了一种简单且非催化的方法制备少层氮化硼(BN)纳米片.获得的BN纳米片大多由5~10个原子层组成,厚度小于5 nm.最重要的是,由于少数激子和声子之间存在较强的相互作用,少层BN纳米片在紫外范围内表现出较强的光致发光.基于光致发光激发谱和紫外-可见吸收光谱分析,少层h-BN纳米片在5.8 eV和6.4 eV时显示出较大的光学带隙.光致发光、光致发光激发和紫外-可见吸收光谱的研究结果表明,目前的少层h-BN纳米片在紫外发光器和光电纳米器件方面具有广阔的应用前景. 展开更多
关键词 BN纳米片 发光特性 光学带隙
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立方TaN纳米粉的制备 被引量:1
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作者 沈龙海 +4 位作者 刘丹 李雪飞 彭刚 崔启良 邹广田 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期400-402,共3页
采用直流电弧法使金属钽和氮气直接反应制备出了TaN纳米粉.利用XRD、XPS、TEM等测试方法对所制备的TaN纳米粉进行了表征.结果表明:所制备的纳米粉为单一的立方相TaN,纳米颗粒的平均粒度为5-10nm.实验中还发现氮气的气压对制备纯立方... 采用直流电弧法使金属钽和氮气直接反应制备出了TaN纳米粉.利用XRD、XPS、TEM等测试方法对所制备的TaN纳米粉进行了表征.结果表明:所制备的纳米粉为单一的立方相TaN,纳米颗粒的平均粒度为5-10nm.实验中还发现氮气的气压对制备纯立方相TaN具有关键性作用,并讨论了立方相TaN的形成机理. 展开更多
关键词 立方相TaN 纳米粉 直流电弧法
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石墨相C_3N_4压致结构相变研究 被引量:1
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作者 李雪飞 马艳梅 +4 位作者 沈龙海 张剑 邹广田 《高压物理学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期67-70,共4页
将有机物三聚氰胺(C3N6H6)高温热解,得到了石墨相C3N4(g-C3N4)。利用同步辐射X射线衍射和金刚石对顶砧(DAC)高压技术,在室温下对g-C3N4进行了结构变化研究。实验结果表明,在16.57 GPa压力范围内,g-C3N4发生了压致结构相变,在6.6 GPa压力... 将有机物三聚氰胺(C3N6H6)高温热解,得到了石墨相C3N4(g-C3N4)。利用同步辐射X射线衍射和金刚石对顶砧(DAC)高压技术,在室温下对g-C3N4进行了结构变化研究。实验结果表明,在16.57 GPa压力范围内,g-C3N4发生了压致结构相变,在6.6 GPa压力下,晶体结构由原来的石墨相转变为三斜相。使用Birch-Murnagha等温状态方程拟合出了样品的等温状态方程。 展开更多
关键词 g-C3N4 结构相变 同步辐射 高压
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A rational design of bimetallic PdAu nanoflowers as efficient catalysts for methanol oxidation reaction
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作者 Jinyang Liu Min Wu +3 位作者 Xinyi Yang Juan Ding Weiwei Lei Yongming Sui 《Chinese Physics B》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第5期526-530,共5页
Methanol fuel cells have been intensively developed as clean and high-efficiency energy conversion system due to their high efficiency and low emission of pollutants.Here,we developed a simple aqueous synthetic method... Methanol fuel cells have been intensively developed as clean and high-efficiency energy conversion system due to their high efficiency and low emission of pollutants.Here,we developed a simple aqueous synthetic method to prepare bimetallic PdAu nanoflowers catalysts for methanol oxidation reaction(MOR)in alkaline environment.Their composition can be directly tuned by changing the ratio between Pd and Au precursors.Compared with commercial Pd/C catalyst,all of the PdAu nanoflowers catalysts show the enhanced catalytic activity and durability.In particular,the PdAu nanoflowers specific activity reached 0.72 mA/cm^(2),which is 14 times that of commercial Pd/C catalyst.The superior MOR activity could be attributed to the unique porous structure and the shift of the d-band center of Pd. 展开更多
关键词 PdAu alloy methanol oxidation reaction CATALYST
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