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简便合成相可调的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶及相转变过程的原位研究
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作者 陈雪莲 申岩冰 +2 位作者 袁芝聪 李恺瑞 潘喜强 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期223-235,共13页
通过改变四正辛基溴化铵(TOABr)用量和Cs/Pb摩尔比,在室温下采用一步单溶剂法成功制备出单斜相CsPbBr_(3)和六方相Cs_(4)PbBr_(6)两种相结构可调的钙钛矿纳米晶.研究发现,当TOABr浓度较低时(Cs/Pb/Br=1∶1∶4),体系中主要生成了单斜相的... 通过改变四正辛基溴化铵(TOABr)用量和Cs/Pb摩尔比,在室温下采用一步单溶剂法成功制备出单斜相CsPbBr_(3)和六方相Cs_(4)PbBr_(6)两种相结构可调的钙钛矿纳米晶.研究发现,当TOABr浓度较低时(Cs/Pb/Br=1∶1∶4),体系中主要生成了单斜相的CsPbBr_(3)纳米立方块,该立方块主要经历了快速成核、尺寸分布聚焦生长和Ostwald熟化生长3个阶段,最终尺寸为(11.8±1.6)nm.随着TOABr用量的增加,Br^(-)与Pb^(2+)结合形成[PbBr_(3)]^(-)和少量的[PbBr_(4)]^(2-)络合物,两种络合物相互竞争.在成核期和生长早期体系中[PbBr_(3)]^(-)占主导,因而形成大量的CsPbBr_(3)纳米晶,随着反应的进行,体系中过量的Br^(-)会与纳米晶中的Pb相互作用,导致CsPbBr_(3)纳米晶部分转变为具有六边形形状的Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶,同时[PbBr_(4)]^(2-)络合物的存在使得Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶继续长大,最终形成以CsPbBr_(3)为发光中心的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶.只有当TOABr用量为0.32 mmol时所得的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶其光学性能和稳定性表现最佳.在此浓度下改变Cs/Pb摩尔比只影响CsPbBr_(3)纳米晶和Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶在体系中的相对含量,当Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶含量较高时其荧光强度和稳定性相对较差.该工作对低温可控合成高效稳定的铯铅卤钙钛矿纳米晶提供一定思路. 展开更多
关键词 CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)复合纳米晶 原位研究 相转变 形成动力学
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高效稳定的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)混合相钙钛矿纳米晶的制备及形成过程 被引量：1
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作者 陈雪莲 焦琥珀 +1 位作者 申岩冰 潘喜强 《物理学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期307-317,共11页
通过配体后处理法向CsPbBr_(3)钙钛矿纳米晶中加入油胺-十四烷基膦酸(OLA-TDPA)的混合配体获得了CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)混合材料.在最佳比例下(CsPbBr_(3), TDPA与OLA的物质的量的比为1∶1∶15)制备的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)钙... 通过配体后处理法向CsPbBr_(3)钙钛矿纳米晶中加入油胺-十四烷基膦酸(OLA-TDPA)的混合配体获得了CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)混合材料.在最佳比例下(CsPbBr_(3), TDPA与OLA的物质的量的比为1∶1∶15)制备的CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)钙钛矿纳米晶混合相的光致发光量子产率可达78%,荧光寿命长达476 ns,且其在室温环境下保持稳定性至少25 d,在293 K和328 K之间的5个加热-冷却循环中具有良好的热稳定性.混合纳米晶的形成经历了表面钝化/溶解和重结晶两个阶段:在第1阶段(t≤1 h), OLA-TDPA混合配体形成了(RNH3)2PO3X型配体与纳米晶表面发生配体交换,交换后的新配体能与纳米晶表面的Pb^(2+)紧密的结合且含量较高,降低了纳米晶表面的缺陷态密度,提高了CsPbBr_(3)类球形钙钛矿纳米晶的量子产率和荧光寿命;在第2阶段,由于部分PbBr2脱离CsPbBr_(3)NCs而使其发生了重结晶,生成了少量六方相Cs_(4)PbBr_(6)纳米晶,最终获得CsPbBr_(3)和Cs_(4)PbBr_(6)双相共存的纳米晶,从而提高了纳米晶的稳定性.本工作对推动高效稳定的钙钛矿纳米晶的应用具有一定参考价值. 展开更多
关键词 钙钛矿纳米晶 CsPbBr_(3)-Cs_(4)PbBr_(6)混合相 高效稳定 配体交换 溶解重结晶
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