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担载钒氧化物催化剂对丙烷选择氧化性能 被引量：6
1
作者 刘坚 赵震 +2 位作者 王宏宣 段爱军 姜桂元 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第11期2659-2664,共6页
用等体积浸渍法制备了SBA-15担载的钒基氧化物催化剂,使用X射线衍射(XRD)分析、氮气吸附、紫外激光拉曼、傅里叶变换红外(FTIR)光谱和紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)光谱对催化剂的结构进行了表征,并评价了催化剂对丙烷选择氧化的活性与... 用等体积浸渍法制备了SBA-15担载的钒基氧化物催化剂,使用X射线衍射(XRD)分析、氮气吸附、紫外激光拉曼、傅里叶变换红外(FTIR)光谱和紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)光谱对催化剂的结构进行了表征,并评价了催化剂对丙烷选择氧化的活性与选择性.实验结果表明SBA-15载体对丙烷选择氧化的活性优于常规的SiO_2载体.SBA-15担载的低载量催化剂是高分散的催化剂体系,在低钒载量(n(V)/n(Si)<2.5%)时,催化剂具有规则的六方介孔结构.低钒载量(n(V)/n(Si)<0.1%)时,隔离四配位的钒氧化物是丙烷选择氧化生成醛类化合物的活性物种;高钒载量(n(V)/n(Si)>2.5%)时,聚合六配位的钒氧化物和微晶钒氧化物是丙烷脱氢或深度氧化的活性物种. 展开更多
关键词 丙烷选择氧化 催化剂 SBA-15介孔分子筛 担载钒氧化物 表征
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SBA-15负载铁基氧化物催化剂上丙烷选择氧化催化性能的研究 被引量：2
2
作者 韩丽艳 罗燕 +4 位作者 刘坚 赵震 王宏宣 段爱军 姜桂元 《工业催化》 CAS 2011年第11期46-50,共5页
用等体积浸渍法制备了SBA-15负载铁基和钾修饰的Fe基氧化物催化剂,使用紫外-拉曼光谱对催化剂结构进行表征,并评价催化剂对丙烷的选择氧化活性与选择性。结果表明,介孔结构SBA-15对丙烷选择氧化活性优于常规的SiO_2;对于负载K-Fe/SBA-1... 用等体积浸渍法制备了SBA-15负载铁基和钾修饰的Fe基氧化物催化剂,使用紫外-拉曼光谱对催化剂结构进行表征,并评价催化剂对丙烷的选择氧化活性与选择性。结果表明,介孔结构SBA-15对丙烷选择氧化活性优于常规的SiO_2;对于负载K-Fe/SBA-15系列催化剂,低Fe负载量时,隔离的四配位Fe氧化物是丙烷选择氧化生成醛类化合物的活性物种,高Fe负载量时,聚合态和微晶态的Fe氧化物是丙烷氧化脱氢或深度氧化的活性物种。 展开更多
关键词 催化化学 丙烷 选择氧化 SBA-15 负载Fe基氧化物 钾修饰
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钾修饰SiO_2负载超低含量过渡金属催化剂上乙烷选择氧化反应 被引量：2
3
作者 张哲 赵震 +2 位作者 徐春明 段爱军 王宏宣 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期17-22,共6页
制备了一系列碱金属K修饰的S iO2负载的超低含量过渡金属(K∶M∶S i=10∶1∶1000,摩尔比,M=V、Cr、Mn、Fe、Co、N i、Cu和Zn)催化剂,考察了该系列催化剂对乙烷分子氧选择氧化生成醛类含氧化合物的反应性能.引入钾促进了S iO2负载的超低... 制备了一系列碱金属K修饰的S iO2负载的超低含量过渡金属(K∶M∶S i=10∶1∶1000,摩尔比,M=V、Cr、Mn、Fe、Co、N i、Cu和Zn)催化剂,考察了该系列催化剂对乙烷分子氧选择氧化生成醛类含氧化合物的反应性能.引入钾促进了S iO2负载的超低含量过渡金属催化剂上乙烷选择氧化生成乙醛和丙烯醛.钾修饰的S iO2负载超低含量过渡金属催化剂上,相对稳定的全充满、半充满或无d电子的表面离子有利于乙烷选择氧化反应进行,而存在多种价态的相对不稳定的离子结构有利于乙烷深度氧化的进行. 展开更多
关键词 超低含量 过渡金属 催化剂 乙烷 选择氧化
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高分散隔离活性位催化剂中过渡金属离子结构对丙烷选择氧化反应性能的影响 被引量：1
4
作者 韩丽艳 范晓强 +2 位作者 张哲 王宏宣 刘坚 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期516-522,共7页
考察了碱金属K修饰的SiO2负载极低含量过渡金属的高分散隔离活性位系列催化剂(K-M/SiO2(n(K)∶n(M)∶n(Si)=10∶1∶1000),M=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)的丙烷选择氧化催化性能,并运用UV-Raman和CO2-TPD等方法,对该系列催化剂进行了结构和... 考察了碱金属K修饰的SiO2负载极低含量过渡金属的高分散隔离活性位系列催化剂(K-M/SiO2(n(K)∶n(M)∶n(Si)=10∶1∶1000),M=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)的丙烷选择氧化催化性能,并运用UV-Raman和CO2-TPD等方法,对该系列催化剂进行了结构和物化性能表征,探讨了催化剂的表面离子结构与催化反应性能之间的关系。发现钾修饰的SiO2负载过渡金属高分散隔离活性位催化剂上过渡金属离子的组态结构,对丙烷选择氧化反应性能有重要影响。相对稳定的全充满或无d电子的表面离子结构有利于选择氧化反应进行,而存在多种价态的相对不稳定的离子结构有利于深度氧化的进行。这一离子结构与丙烷选择氧化催化性能的关系与前期乙烷选择氧化规律相似,进一步说明在高分散隔离活性位催化剂中,过渡金属离子的电子组态结构是影响低碳烷烃选择氧化反应性能的最重要因素。 展开更多
关键词 高分散隔离活性位 过渡金属离子 催化剂 金属离子的组态结构 丙烷 选择氧化
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高分散隔离活性位催化剂在低碳烃选择氧化反应中的作用 被引量：1
5
作者 王宏宣 赵震 《自然科学进展》 北大核心 2005年第7期837-842,共6页
阐述了低含量(活性位:载体原子分数f≤0.5%)、高分散隔离活性位催化剂在低碳烃尤其是甲烷、乙烷和丙烷等选择氧化生成含氧化合物和烯烃环氧化反应中的作用.对高分散隔离活性位催化剂活性物种的可能结构,高分散隔离活性物种对催化剂性能... 阐述了低含量(活性位:载体原子分数f≤0.5%)、高分散隔离活性位催化剂在低碳烃尤其是甲烷、乙烷和丙烷等选择氧化生成含氧化合物和烯烃环氧化反应中的作用.对高分散隔离活性位催化剂活性物种的可能结构,高分散隔离活性物种对催化剂性能的影响等方面做了介绍;总结了其特殊的物化性质及作用机理.同时对该类催化剂的制备、表征及其在低碳烃其他反应中的应用作了简要说明. 展开更多
关键词 活性位 高分散 选择氧化反应 低碳烃 隔离 烯烃环氧化反应 活性物种 含氧化合物 催化剂性能 作用机理 物化性质 低含量 原子 甲烷
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