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阳泉市区夏季挥发性有机物污染特征、来源解析及其环境影响 被引量:22
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作者 刘倬诚 +6 位作者 李如梅 高千卓 邓萌杰 闫雨龙 胡冬梅 吴婧 彭林 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期3066-3075,共10页
采集阳泉市区夏季3个监测点的环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,研究了其浓度特征,运用特征比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析了VOCs来源,评估了VOCs对O3和二次有机... 采集阳泉市区夏季3个监测点的环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,研究了其浓度特征,运用特征比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析了VOCs来源,评估了VOCs对O3和二次有机气溶胶(SOA)生成的影响.结果表明,阳泉市区VOCs平均总浓度为(82.1±22.7)μg·m-3,其中烷烃浓度占比最大(51.8%),其次是芳香烃(17.8%)和烯烃(8.0%),炔烃浓度占比最小(3.8%). VOCs呈现双峰的变化特征,分别于08:00~10:00和18:00~20:00出现峰值,在12:00~14:00出现谷值.苯/甲苯和异戊烷/正戊烷的均值分别为2.1±1.3和1.7±0.6,表明环境空气VOCs可能受燃煤排放和机动车排放的双重影响. PMF解析出VOCs来源分别为燃煤源(34.9%)、机动车排放源(18.2%)、汽油挥发源(15.2%)、工业排放源(13.6%)、植物排放源(9.2%)和溶剂使用源(9.0%). VOCs臭氧生成潜势(OFP)均值为156.6μg·m-3,烯烃贡献最大,二次有机气溶胶生成潜势(SOAp)均值为68.7μg·m-3,芳香烃的贡献达到93.4%.总之,燃煤排放对VOCs的贡献较高,因此,控制燃煤源排放是阳泉市区VOCs管控重点,需加快矸石山治理和能源结构调整,同时机动车排放源、汽油挥发源和工业排放源的管控也不容忽视. 展开更多
关键词 阳泉 挥发性有机物(VOCs) 来源解析 臭氧生成潜势(OFP) 二次有机气溶胶生成潜势(SOAp)
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山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因分析 被引量:18
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作者 刘倬诚 +4 位作者 吴婧 闫雨龙 胡冬梅 邱雄辉 彭林 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第3期1306-1314,共9页
以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_(2.5),水溶性离子和碳质组分是PM_(2.5)主要组分,其中二次离子SO_(4)^(2-)... 以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_(2.5),水溶性离子和碳质组分是PM_(2.5)主要组分,其中二次离子SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)是主要水溶性离子成分(共占离子组分的87.7%),二次有机碳(SOC)是碳质组分的主要成分(71.6%).二次离子在重污染发生时的浓度较发生前增加5.3倍,是导致PM_(2.5)快速增长的重要组分.气象条件分析显示,PM_(2.5)及其主要组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关,随相对湿度增加以及平均风速降低,污染程度逐渐加重.山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度大等气象特征使二次污染物的生成加快,是导致PM_(2.5)污染程度快速加重的主要原因.另外,山地型城市相对封闭的地形导致的平均风速降低使得大气污染物扩散条件相对较差是污染物累积的原因之一.PMF模型解析结果为:二次源(46.0%)对PM_(2.5)贡献显著,其次为燃煤源(32.6%)、机动车源(19.8%)和扬尘源(1.6%).因此,山地型城市更应该重视对二次组分,特别是二次离子形成的前体物的管控. 展开更多
关键词 山地型城市 大气重污染成因 PM_(2.5) 碳质组分 水溶性离子 来源解析
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基于聚类分析的长治市夏季VOCs来源及活性 被引量:13
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作者 李如梅 闫雨龙 +9 位作者 段小琳 王芳园 王成 徐扬 李颖慧 胡冬梅 樊占春 李焕峰 彭林 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第8期3249-3259,共11页
分析长治市夏季环境VOCs浓度及其反应活性(以OH·消耗速率计),基于聚类分析与正定矩阵因子分解法(PMF)解析VOCs来源.结果表明:长治市总VOCs平均浓度为37.40μg/m^3,平均活性水平为5.07s^-1,具有本地新鲜排放和反应后混合的特征.机... 分析长治市夏季环境VOCs浓度及其反应活性(以OH·消耗速率计),基于聚类分析与正定矩阵因子分解法(PMF)解析VOCs来源.结果表明:长治市总VOCs平均浓度为37.40μg/m^3,平均活性水平为5.07s^-1,具有本地新鲜排放和反应后混合的特征.机动车排放、燃煤、液化石油气/天然气(LPG/NG)使用、工艺过程和溶剂使用源对环境VOCs的贡献分别为29.7%、29.2%、23.5%、11.6%和6.1%;对具有新鲜排放特征VOCs的贡献分别为34.6%、38.4%、10.1%、8.5%和8.5%.长治市VOCs主要受本地机动车与燃煤源排放的影响,而LPG/NG使用源与工艺过程源可通过区域传输影响本地环境VOCs.可见,有效控制本地机动车与燃煤源排放、加强市区周边LPG/NG使用与工艺过程源的联防联控,是降低长治市环境VOCs浓度与O3生成的有效途径. 展开更多
关键词 挥发性有机物 夏季 源解析 聚类 化学反应活性
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基于可解释性机器学习的城市O_(3)驱动因素挖掘 被引量:7
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作者 董佳奇 胡冬梅 +4 位作者 闫雨龙 彭林 张鹏辉 段小琳 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期3660-3668,共9页
受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O_(3))已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O_(3)污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在... 受前体物排放和气象条件等因素共同驱动,大气臭氧(O_(3))已成为影响城市夏季环境空气质量的主要污染物.目前物理化学机制驱动的演绎模型在进行O_(3)污染解析时需要的模型参数众多,运算时效性较差;数据驱动的归纳模型运算效率高,但存在可解释性差等问题.通过建立可解释性数据驱动的Correlation-ML-SHAP模型,Correlation模块挖掘O_(3)浓度关联影响因素,机器学习ML模块耦合可解释性SHAP模块计算各驱动因素对O_(3)浓度的影响贡献,实现对驱动因素的定量解析,并以晋城市2021年夏季O_(3)污染过程为例开展应用研究.结果表明,Correlation-ML-SHAP模型能够挖掘并利用强驱动因素模拟O_(3)浓度和量化影响贡献,其中ML模块采用XGBoost模型模拟准确度最佳.2021年夏季晋城市O_(3)污染强驱动因素为:气温、日照强度、湿度和前体物排放水平,贡献权重为:32.1%、21.3%、16.5%和15.6%,其中气温、日照强度和前体物排放水平贡献在污染天分别提升3.4%、1.2%和1.2%,前体物排放贡献权重在污染天排名提升至第3.各驱动因素对O_(3)浓度呈非线性交互影响,气温超24℃或湿度低于70%,分别有94.9%和94.1%的概率对O_(3)污染呈正贡献,这种气象条件下ρ(NO_(2))超9μg·m^(-3)或ρ(CO)超0.7 mg·m^(-3),分别有94.9%和99.3%的概率对O_(3)污染呈正贡献.东南风风速低于5.8m·s^(-1)或南风风速低于5.3m·s^(-1),均对O_(3)污染呈正贡献.模型定量解析了各驱动因素对城市O_(3)浓度的影响贡献,可为夏季城市大气O_(3)污染防控提供基础依据. 展开更多
关键词 O_(3)污染 驱动因素 影响贡献 可解释性 机器学习
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晋城市大气VOCs污染特征及来源解析 被引量:5
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作者 张鹏辉 胡冬梅 +5 位作者 彭林 伟利 龚兴晓 闫雨龙 董佳奇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期4525-4533,共9页
采集晋城市环境空气挥发性有机物(VOCs)样品,分析不同风向下VOCs组分特征,运用特征比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源,采用混合单颗粒拉格朗日积分轨迹(HYSPLIT)追踪夏季典型污染过程区域VOCs传输贡献.结果表明,偏南风和... 采集晋城市环境空气挥发性有机物(VOCs)样品,分析不同风向下VOCs组分特征,运用特征比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源,采用混合单颗粒拉格朗日积分轨迹(HYSPLIT)追踪夏季典型污染过程区域VOCs传输贡献.结果表明,偏南风和偏北风主导风向下晋城市大气VOCs浓度分别为(19.4±7.1)和(33.3±17.3)μg/m^(3),偏北风时浓度约比偏南风时高近70%,北部工业园区对市区VOCs影响较大;各组分按浓度大小排序为烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃,偏北风时烷烃和芳香烃浓度显著高于偏南风时,炔烃浓度相仿.偏南风和偏北风时臭氧生成潜势(OFP)分别为(50.5±17.1)和(84.30±44.0)μg/m^(3);不同风向下各组分贡献均为烯烃>烷烃>芳香烃>炔烃;北风风向下各VOCs组分及OFP小时变化幅度明显高于南风时,尤其早晚间和交通流高峰时段较为显著,北部工业园区和机动车排放源对市区影响突出.偏北风和偏南风时大气VOCs均受老化气团控制,不同风向下OFP及实际O_(3)小时浓度变化呈相反趋势,河南北部接壤区域存在强潜在源区,其对晋城市夏季VOCs贡献率约为25.3%.本地燃烧源、机动车排放源和工业源是晋城市VOCs管控的重点源,尤其要重点加强北部工业企业和机动车排放源管控. 展开更多
关键词 挥发性有机物(VOCs) 污染特征 臭氧生成潜势(OFP) 来源解析
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咸阳市区夏季挥发性有机物污染特征及来源解析
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作者 贾旭东 +3 位作者 闫雨龙 彭林 董佳奇 越柯 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期367-376,共10页
挥发性有机物(VOCs)是臭氧(O_(3))生成的重要前体物,对其来源进行解析具有重要意义.本研究于2021年夏季采集了咸阳市市区3个点位的VOCs并分析其浓度特征,利用正定矩阵因子分解法(PMF)、最大增量反应活性系数法(MIR)和气溶胶生成系数法(F... 挥发性有机物(VOCs)是臭氧(O_(3))生成的重要前体物,对其来源进行解析具有重要意义.本研究于2021年夏季采集了咸阳市市区3个点位的VOCs并分析其浓度特征,利用正定矩阵因子分解法(PMF)、最大增量反应活性系数法(MIR)和气溶胶生成系数法(FAC)等方法对VOCs进行了来源和环境影响分析.结果表明,2021年夏季咸阳市区VOCs的平均浓度为(51.96±21.50)μg·m^(-3),烷烃占比(43.22μg·m^(-3),84.81%)最大,其次为芳香烃(6.37%)、烯烃(5.62%)和炔烃(3.20%),烷烃浓度显著高于汾渭平原其他城市;咸阳市区VOCs浓度呈双峰的日变化特征,峰值分别出现在11:00和23:00.通过PMF解析出VOCs排放源依次为机动车源(33.15%)、油气挥发源(24.18%)、工业源(17.82%)、燃烧源(16.80%)和植物源(8.05%),其中,机动车源(47.39%)对实验中学VOCs贡献最大.VOCs的臭氧生成潜势(OFP)为83.16μg·m^(-3),烷烃贡献(54.45%)最大,机动车排放和油气挥发对市区O_(3)生成贡献较大,其中,实验中学OFP最大(102.89μg·m^(-3)).芳香烃对VOCs的二次有机气溶胶生成潜势(SOAp)贡献(77.70%)最大,工业源(44.48%)对市区SOAp贡献较大.控制机动车、油气挥发源及燃烧源是减少咸阳市区夏季O_(3)和SOA生成的关键. 展开更多
关键词 挥发性有机物(VOCs) 污染特征 来源解析 臭氧生成潜势(OFP) 二次有机气溶胶生成潜势(SOAp) 咸阳
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典型工业城市长治市夏季大气挥发性有机物来源及对臭氧生成贡献
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作者 邢怡然 +3 位作者 闫雨龙 彭林 董佳奇 越柯 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期4202-4210,共9页
以典型工业型城市长治市为研究对象,采用正定矩阵因子分解法(PMF)对挥发性有机物(VOCs)进行来源解析,基于大气盒子模型(AtChem-MCM)对大气光化学反应过程和臭氧(O_(3))生成敏感性进行了分析.结果表明,长治市烷烃、烯烃、炔烃和芳香烃分... 以典型工业型城市长治市为研究对象,采用正定矩阵因子分解法(PMF)对挥发性有机物(VOCs)进行来源解析,基于大气盒子模型(AtChem-MCM)对大气光化学反应过程和臭氧(O_(3))生成敏感性进行了分析.结果表明,长治市烷烃、烯烃、炔烃和芳香烃分别占总挥发性有机物(TVOC)浓度的57.49%、16.05%、9.17%和17.29%.PMF结果显示,机动车源对VOCs浓度的贡献最高(28.45%),其次为工业源(26.19%)、燃烧源(21.09%)、植物源(12.99%)和溶剂使用源(11.28%).O_(3)生成模拟结果显示日间O_(3)平均净生成速率为23.01×10^(-9)h^(-1),11时O_(3)净生成速率达到峰值(54.32×10^(-9)h^(-1));长治市O_(3)生成对VOCs和NOX均敏感,其中烯烃(1.05)和NOX(0.35)的相对增量反应活性系数(RIR)较高.污染源中工业源(0.072)、溶剂使用源(0.071)和机动车源(0.068)的RIR值相对较高,是对O_(3)生成贡献较大的污染源.工业型城市应加强控制工业源和机动车源排放以缓解O_(3)污染. 展开更多
关键词 挥发性有机物 源解析 大气盒子模型 臭氧 敏感性分析
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汾河平原城市秋冬季PM_(2.5)中碳质组分特征及来源解析
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作者 郑旭 段小琳 +4 位作者 闫雨龙 柴建伟 邢怡然 彭林 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期2477-2489,共13页
碳质组分是PM_(2.5)中的重要组成部分,对气溶胶辐射强迫、全球温室效应、能见度和人体健康等方面都有重要影响,因此对其特征及来源进行分析具有重要意义.本研究以汾河平原城市为研究对象,采集2020年11月—2021年1月PM_(2.5)样品,采用热... 碳质组分是PM_(2.5)中的重要组成部分,对气溶胶辐射强迫、全球温室效应、能见度和人体健康等方面都有重要影响,因此对其特征及来源进行分析具有重要意义.本研究以汾河平原城市为研究对象,采集2020年11月—2021年1月PM_(2.5)样品,采用热/光分析仪分析PM_(2.5)中的碳质组分,并通过PMF模型对该地区碳质组分的来源进行解析.结果表明,采样期间PM_(2.5)浓度较高的为晋中(82.1μg·m^(-3)),运城(79.6μg·m^(-3))和临汾(74.4μg·m^(-3));有机碳(OC)浓度较高的为运城(11.2μg·m^(-3))和临汾(11.0μg·m^(-3)),元素碳(EC)浓度较高的为晋中(6.0μg·m^(-3))和运城(4.7μg·m^(-3)).各城市二次有机碳(SOC)浓度较高的为运城(3.0μg·m^(-3)),三门峡(2.5μg·m^(-3))和临汾(2.5μg·m^(-3)),但三门峡(40.3%)和吕梁(32.4%)的SOC占OC比例较高.相关性分析表明,采样期间汾河平原城市的OC、EC和SOC与污染物SO_(2)、NO_(2)和CO浓度呈显著正相关,说明采样期间汾河平原城市受到燃煤、工业以及机动车排放的影响.源解析结果显示,汾河平原城市碳质组分主要污染源的贡献最大为燃煤源(25.5%),其次是柴油车排放源(22.5%)、汽油车排放源(22.3%)和扬尘源(18.3%),生物质燃烧源(11.4%)贡献最小.燃煤源是汾河平原城市碳质组分的主要贡献源,是该地区的重点管控源;此外机动车对汾河平原城市碳质组分的影响不容小觑,尤其是柴油车.本研究从浓度特征、城市变化及来源解析等方面揭示了汾河平原各城市碳组分的污染特征和污染来源情况,为在区域层面对PM_(2.5)的控制提供了数据支撑和管控思路. 展开更多
关键词 细颗粒物 碳质组分 二次有机碳 汾河平原城市 来源解析
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炼焦装煤烟气稀释采样过程中稀释比对PM_(2.5)测量的影响
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作者 曹芮宁 李振 +5 位作者 闫雨龙 彭林 韩东航 段小琳 徐寅杰 《环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期127-136,共10页
为探究炼焦装煤排放颗粒物稀释采样过程中,不同稀释比对测量PM_(2.5)粒径分布和碳质组分的影响,以管式炉热解煤炭来模拟炼焦装煤过程,通过建立稀释采样系统,设置低、中、高3个稀释比梯度,研究了PM_(2.5)的粒径分布、质量浓度、有机碳(O... 为探究炼焦装煤排放颗粒物稀释采样过程中,不同稀释比对测量PM_(2.5)粒径分布和碳质组分的影响,以管式炉热解煤炭来模拟炼焦装煤过程,通过建立稀释采样系统,设置低、中、高3个稀释比梯度,研究了PM_(2.5)的粒径分布、质量浓度、有机碳(OC)/元素碳(EC)和多环芳烃(PAHs)浓度的变化规律。结果显示:随着稀释比的增大,PM_(2.5)粒数浓度整体呈升高趋势,除尘后高稀释比下PM_(2.5)粒数浓度相对中、低稀释比分别增大了约3.7,1.3倍,除尘前高稀释比下PM_(2.5)粒数浓度相对中、低稀释比增大了约1.1倍;PM_(2.5)质量浓度及OC/EC整体随稀释比的增大呈减小趋势,较低稀释比升高到中等稀释比后,修正PM_(2.5)及OC/EC变化不显著,但高稀释比下,修正PM_(2.5)及OC/EC相比低稀释比时分别减小了约64.8%、45.1%;在不同稀释比下颗粒态PAHs的环数分布相对稳定,除尘后颗粒物中四环和五环芳烃的归一化占比较高,均在29.1%以上。稀释比升高增强了有机物的气粒转化,其在小粒径段上均相凝结增强,生成了更多超细颗粒物,PM_(2.5)总粒数浓度增加;继续升高稀释比,降低了体系中气态有机物浓度,其在大粒径段上的非均相凝结减弱,修正PM_(2.5)质量浓度降低。中等稀释比(41~52倍)下,气态有机物气粒转化相比低稀释比下更加充分,相比高稀释比,避免了烟气体系气粒相平衡破坏或有机物的过度凝结,因此建议采用中等稀释比采集分析炼焦装煤排放的PM_(2.5)。 展开更多
关键词 炼焦工业 细颗粒物(PM_(2.5)) 稀释采样 粒径分布 有机碳 多环芳烃
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青藏高原高海拔背景站点纳木措夏季卤代烃的特征和来源分析
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作者 徐扬 闫雨龙 +6 位作者 段小琳 吴婧 彭林 张翔宇 刘倬诚 张大宇 《环境工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期55-62,共8页
采用预浓缩仪-气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法测定了2020年夏季青藏高原高海拔背景站点纳木措(海拔4730 m)的卤代烃浓度,结合后向轨迹模型分析了采样点卤代烃传输轨迹及潜在源区域。结果表明:纳木措站大气中主要卤代烃为氯甲烷(3.81×... 采用预浓缩仪-气相色谱/质谱(GC/MS)联用方法测定了2020年夏季青藏高原高海拔背景站点纳木措(海拔4730 m)的卤代烃浓度,结合后向轨迹模型分析了采样点卤代烃传输轨迹及潜在源区域。结果表明:纳木措站大气中主要卤代烃为氯甲烷(3.81×10^(-10))、一氟三氯甲烷(CFC-11,2.32×10^(-10))、四氯化碳(9.30×10^(-11))、三氯三氟乙烷(CFC-113,8.60×10^(-11))和二氯甲烷(6.80×10^(-11));纳木措站的氟氯烃化合物(CFCs)浓度在全球范围其他背景站点中处于较低水平。采样点CFC-11和CFC-113浓度变化之间呈显著相关(r=0.928,P<0.01),分析认为是受大气本底传输的影响;而其浓度的变化幅度较大,与现有其他高海拔背景站点特征一致,大于平原地区两者浓度变化幅度。除CFC-11和CFC-113外,其他卤代烃化合物日变化幅度均较小(2%~12%),无明显昼夜变化特征。后向轨迹模型分析结果显示,四氯化碳浓度可能受印度等周边地区传输的影响,采样期间纳木措站卤代烃浓度主要受亚洲西部影响。 展开更多
关键词 青藏高原 背景站点 卤代烃 来源分析 区域传输
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地下停车场内挥发性有机物变化特征、来源及人体健康风险评估:以北京市某一地下停车场为例
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作者 柴建伟 +5 位作者 闫雨龙 段小琳 张翔宇 邢怡然 郑旭 彭林 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期2292-2303,共12页
采集北京市某一地下停车场内环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GCMSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,分析其浓度特征、组分特征和影响因素,运用特征物种比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源,采用健... 采集北京市某一地下停车场内环境空气样品,利用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GCMSD/FID)测定了挥发性有机物(VOCs)的组成,分析其浓度特征、组分特征和影响因素,运用特征物种比值法和正定矩阵因子分析模型(PMF)解析VOCs来源,采用健康风险评估模型定量评估部分VOCs的健康风险.结果表明,地下停车场内VOCs平均浓度为514.16μg·m^(−3),其中烷烃占比最大(43.76%),其次是芳香烃(28.89%)、烯烃(10.97%).影响停车场内VOCs浓度的主要因素包括机动车运行工况、机动车进出车次及扩散条件.冷启动工况、较多的出入车次和不利的扩散条件会导致VOCs浓度显著上升.苯/乙苯和苯/甲基叔丁基醚(MTBE)的均值分别为1.5和0.8,表明机动车尾气和汽油挥发是地下停车场内VOCs的主要来源.PMF解析结果表明地下停车场内VOCs的首要来源为机动车尾气源(44.58%),汽油挥发源和汽车内饰挥发源分别贡献24.56%和9.18%.其中,汽油挥发源在08:00—10:00时段贡献最大,机动车尾气源在16:00—18:00时段贡献最大.健康风险评估结果显示,在日常暴露和职业暴露条件下苯、乙苯和MTBE的致癌风险均在16:00—18:00时段达到最大值,而在职业暴露下苯和乙苯的致癌风险均高于安全阈值.本研究定量解析了地下停车场内VOCs的来源,可为停车场污染评估和人员健康风险的防控提供有效支撑. 展开更多
关键词 地下停车场 挥发性有机物 变化特征 来源解析 健康风险.
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