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P促进Pd/C高效催化甲酸制氢的研究 被引量:5
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作者 郑潇潇 +1 位作者 张鸿斌 李海燕 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期707-712,共6页
以次亚磷酸钠(NaH2PO2)为还原剂,成功地制备出一种新型高效的Pd-P/C催化剂,其对甲酸-甲酸钠混合液分解制氢具有较高催化活性.经过优化后得到的3%Pd-P/C催化剂,在30℃,反应液甲酸和甲酸钠浓度比为1∶5,总浓度为4mol/L条件下,前1h平均转... 以次亚磷酸钠(NaH2PO2)为还原剂,成功地制备出一种新型高效的Pd-P/C催化剂,其对甲酸-甲酸钠混合液分解制氢具有较高催化活性.经过优化后得到的3%Pd-P/C催化剂,在30℃,反应液甲酸和甲酸钠浓度比为1∶5,总浓度为4mol/L条件下,前1h平均转化频率可达565h-1,该Pd-P/C催化剂的催化活性是传统的以NaBH4还原制得的Pd/C催化剂活性的3.5倍.联合谱学表征结果表明,在Pd粒子的形成生长过程中,P的掺入提高了Pd纳米粒子的分散性,减少了粒子的团聚,最终得到了粒径较小的Pd粒子,从而极大地提高了催化剂的活性.动力学研究表明Pd-P/C催化剂催化甲酸分解的反应活化能为18.63kJ/mol,相比以NaBH4还原所得催化剂(反应活化能为26.69kJ/mol),反应活化能更低. 展开更多
关键词 甲酸 氢能源 NAH2PO2 PD/C
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碳纳米管促进Au/Al_2O_3对甲酸分解的催化研究 被引量:3
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作者 仲峥嵘 +2 位作者 郑潇潇 张鸿斌 李海燕 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2015年第1期19-24,共6页
利用碳纳米管(CNTs)作为添加剂,研发出一种高效新型的Au/CNTs-Al2O3催化剂,其对甲酸分解脱氢具有较高催化活性.经过优化后的Au/CNTs-Al2O3催化剂,在甲酸和甲酸钠摩尔比为7∶3的条件下,363K时甲酸分解的转化频率可达356h-1,比没有掺杂CNT... 利用碳纳米管(CNTs)作为添加剂,研发出一种高效新型的Au/CNTs-Al2O3催化剂,其对甲酸分解脱氢具有较高催化活性.经过优化后的Au/CNTs-Al2O3催化剂,在甲酸和甲酸钠摩尔比为7∶3的条件下,363K时甲酸分解的转化频率可达356h-1,比没有掺杂CNTs的Au/Al2O3基底催化剂的活性提高了71%,比直接使用CNTs作载体的Au/CNTs催化剂提高了236%.利用气相色谱检测分解后的气体产物,发现其中CO的体积分数小于0.01%,保证了分解得到的氢气的清洁与干净.联合谱学表征结果表明,CNTs的加入不仅增大了载体的比表面积,而且高度分散了催化剂表面Au粒子使其粒径保持在2nm左右,另外还提高了催化剂表面活性物种Au0的比例.同时,CNTs的高吸氢、储氢能力,也有助于活性位上甲酸分子解离下来的氢物种向CNTs溢流、扩散,从而促进了甲酸脱氢的活性. 展开更多
关键词 甲酸 氢能源 碳纳米管
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壳聚糖促进Au/碳纳米管复合材料的合成机理及催化性能
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作者 卫巍 仲峥嵘 +4 位作者 朱凤 郑月灯 张鸿斌 李海燕 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期643-649,共7页
利用循环伏安法,结合其他谱学表征技术,如SEM/HRTEM,XRD和XPS对Au/碳纳米管复合材料合成过程中壳聚糖和碳纳米管的协同作用进行了探讨.研究结果表明,壳聚糖不仅提高了碳纳米管在水溶液中的分散性和稳定性,锚定Au纳米粒子于碳纳米管载体... 利用循环伏安法,结合其他谱学表征技术,如SEM/HRTEM,XRD和XPS对Au/碳纳米管复合材料合成过程中壳聚糖和碳纳米管的协同作用进行了探讨.研究结果表明,壳聚糖不仅提高了碳纳米管在水溶液中的分散性和稳定性,锚定Au纳米粒子于碳纳米管载体表面以防止他们迁移/聚结,更重要的是,其还能够通过降低碳纳米管的还原电势来促进Au3+的自发还原.谱学表征结果表明,相对于纯碳纳米管而言,壳聚糖缠绕的碳纳米管上形成了一种还原电位更低的新还原位,从而使Au离子与碳纳米管间的还原电势差值明显增大,由此引发了壳聚糖与碳纳米管对Au3+的协同还原效应.该类Au/碳纳米管复合材料进一步的应用研究结果表明,其对在水溶液中催化NaBH4还原对硝基苯酚反应表现出很高的活性. 展开更多
关键词 AU 壳聚糖 碳纳米管 纳米复合材料 催化性能
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