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晶种法制备多级孔ZSM-5分子筛的研究
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作者 韩文华 +3 位作者 李滨 周微 刘冠锋 王银斌 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期128-134,共7页
以铝酸钠为铝源、硅溶胶为硅源、Silicalite-1(S-1)为晶种,引入碳酸铵作为助剂,采用晶种法制备多级孔纳米ZSM-5团簇分子筛,考察了碳酸铵加入量、晶种加入量、水硅比和晶化温度对多级孔ZSM-5分子筛物性的影响。X射线衍射(XRD)、扫描电子... 以铝酸钠为铝源、硅溶胶为硅源、Silicalite-1(S-1)为晶种,引入碳酸铵作为助剂,采用晶种法制备多级孔纳米ZSM-5团簇分子筛,考察了碳酸铵加入量、晶种加入量、水硅比和晶化温度对多级孔ZSM-5分子筛物性的影响。X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和N_(2)吸附-脱附表征结果表明:碳酸铵的加入降低了体系pH,减缓了分子筛成核速率,显著降低了ZSM-5分子筛的相对结晶度;当S-1加入量为5%~7%(质量分数)时,能够提高ZSM-5分子筛的比表面积和孔容;此外,水硅比对ZSM-5分子筛形貌影响显著,当水硅比为45时,能够合成出介孔分布更为集中的多级孔ZSM-5分子筛。由于多级孔纳米结构提高了活性位点与反应物的可接近性,同时降低了反应产物在孔道中停留时间,因此与分子筛ZSM-5-180相比,该分子筛在偏三甲苯与甲醇烷基化反应中表现出优异的稳定性及均四甲苯选择性。 展开更多
关键词 晶种法 碳酸铵 多级孔 ZSM-5 烷基化
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钛硅分子筛催化1-戊烯环氧化固定床工艺研究
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作者 宋万仓 臧甲忠 +3 位作者 乔宾 岳思宇 李晨 《无机盐工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期126-133,共8页
以成型钛硅分子筛(TS-1)为催化剂、过氧化氢(H_(2)O_(2))为氧化剂,研究TS-1催化剂催化1-戊烯环氧化制环氧戊烷的固定床工艺。考察了反应温度、反应压力、过氧化氢空速、溶剂种类、甲醇与过氧化氢物质的量比、1-戊烯与过氧化氢物质的量... 以成型钛硅分子筛(TS-1)为催化剂、过氧化氢(H_(2)O_(2))为氧化剂,研究TS-1催化剂催化1-戊烯环氧化制环氧戊烷的固定床工艺。考察了反应温度、反应压力、过氧化氢空速、溶剂种类、甲醇与过氧化氢物质的量比、1-戊烯与过氧化氢物质的量比及过氧化氢空速对TS-1催化剂催化活性和选择性的影响。实验结果表明,采用固定床工艺TS-1催化1-戊烯环氧化具有良好的催化活性和产物选择性。反应温度对催化剂稳定性的影响较大,高温反应时催化剂的活性下降快;反应压力对催化剂反应性能的影响较小;甲醇是适宜的TS-1催化1-戊烯环氧化反应的溶剂。在优化工艺条件(35℃、1.5 MPa、过氧化氢空速为0.08 h-1、甲醇与过氧化氢物质的量比为19.9、1-戊烯与过氧化氢物质的量比为1.5~2.0)下,催化连续运行132 h,过氧化氢转化率和环氧戊烷选择性保持在95%以上。通过对使用后的催化剂进行分析,发现1-戊烯环氧化过程中催化剂微孔孔道堵塞是其活性降低的主要原因,非永久性失活,可以通过原位再生处理恢复催化剂的活性。 展开更多
关键词 钛硅分子筛 1-戊烯 环氧化 固定床 环氧戊烷
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TCDTO-1催化剂在MTG副产品重芳烃轻质化反应中的性能研究
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作者 王银斌 郭春垒 +4 位作者 臧甲忠 汪洋 刘航 于海斌 《煤化工》 CAS 2016年第6期15-18,共4页
为了提升经济效益,甲醇制汽油(MTG)生产企业配套MTG副产重质芳烃的再加工工艺是首选方案之一。在非临氢条件下,以甲苯为烷基授体,通过20 m L小试评价装置和100 m L中试评价装置,考察了TCDTO-1催化剂对富含均四甲苯的MTG重质芳烃的轻... 为了提升经济效益,甲醇制汽油(MTG)生产企业配套MTG副产重质芳烃的再加工工艺是首选方案之一。在非临氢条件下,以甲苯为烷基授体,通过20 m L小试评价装置和100 m L中试评价装置,考察了TCDTO-1催化剂对富含均四甲苯的MTG重质芳烃的轻质化效果。小试结果表明,TCDTO-1催化剂对模型化合物中的甲苯转化率≥50%,均四甲苯转化率≥68%,产物中C8~C9芳烃选择性≥80%。中试结果表明,以MTG工业重质芳烃为原料时,TCDTO-1催化剂的甲苯转化率≥45%,均四甲苯转化率≥55%,产物中C8~C9芳烃选择性≥85%,催化剂稳定运行时间达到60 d,液态烃类累计收率≥99%。轻质化后的产物与轻汽油馏分调和后,可满足国V汽油指标。 展开更多
关键词 MTG 重质芳烃 TCDTO-1催化剂 均四甲苯 烷基转移 轻质化
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临氢裂解及烷基化组合技术应用于C_(9)混合芳烃的高值化 被引量:2
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作者 臧甲忠 王银斌 +5 位作者 于海斌 彭晓 李晨 汪洋 郭春垒 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2593-2602,共10页
随着国内八大炼化基地的逐步建成与投产,未来C_(9)混合芳烃的产量将大幅上涨,如何高效利用C_(9)混合芳烃将成为大型炼厂需要重点解决的问题。本文以重整装置副产的C_(9)混合芳烃为原料,经临氢裂解、临氢烷基化组合技术,生产高价值的苯/... 随着国内八大炼化基地的逐步建成与投产,未来C_(9)混合芳烃的产量将大幅上涨,如何高效利用C_(9)混合芳烃将成为大型炼厂需要重点解决的问题。本文以重整装置副产的C_(9)混合芳烃为原料,经临氢裂解、临氢烷基化组合技术,生产高价值的苯/甲苯/二甲苯(BTX)和均四甲苯,反应条件缓和,目的产物选择性高。在最佳反应条件下,油相产物平均收率为86.94%,其中富含BTX的C_5~C_(9)馏分平均含量为80.93%,均四甲苯平均含量为12.98%,C^(+)_(10)馏分(不含均四甲苯)平均含量为6.09%。对于C_(9)混合芳烃年处理量为9万吨的工业装置,通过本文提供的组合技术可实现年利润5543.5万元。本文提出的C_(9)混合芳烃的组合技术具有较高的技术可行性和经济可行性,符合炼化一体化的发展趋势,是未来炼厂解决C_(9)混合芳烃出路的首选途径之一。 展开更多
关键词 C_(9)混合芳烃 临氢裂解 临氢烷基化 均四甲苯 苯/甲苯/二甲苯(BTX)
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不同Pt前躯体对Pt/KL催化剂芳构化性能的影响 被引量:1
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作者 刘航 范景新 +3 位作者 臧甲忠 郭春垒 季超 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期653-659,共7页
为考察不同Pt前躯体对Pt/KL催化剂芳构化性能的影响,分别以Pt(NH3)4(NO3)2和Pt(NH3)4Cl2为Pt前躯体,KL分子筛为载体,制备了TN-Pt/KL和TC-Pt/KL芳构化催化剂,其对应的再生剂为R-TN-Pt/KL和R-TC-Pt/KL。采用XRD、XRF、TGA、BET、TEM、H2-... 为考察不同Pt前躯体对Pt/KL催化剂芳构化性能的影响,分别以Pt(NH3)4(NO3)2和Pt(NH3)4Cl2为Pt前躯体,KL分子筛为载体,制备了TN-Pt/KL和TC-Pt/KL芳构化催化剂,其对应的再生剂为R-TN-Pt/KL和R-TC-Pt/KL。采用XRD、XRF、TGA、BET、TEM、H2-TPR等分析手段对上述催化剂进行了表征,并以正庚烷为原料,在500℃、0.4MPa、MHSV=1.5h^-1、n(H2)/n(n-Heptane)=3的条件下分别对新鲜剂和再生剂的芳构化性能进行评价。结果表明:2种不同的Pt前躯体对新鲜剂上Pt的粒径、比表面积和孔体积影响不大,但TC-Pt/KL催化剂上芳构化活性中心更多,且该催化剂上的Pt2+与KL分子筛载体之间的相互作用力更强,有利于提高其芳构化活性,减缓Pt颗粒聚集长大;与新鲜剂相比,2种再生剂Pt粒径均明显增大,比表面积和孔体积也明显降低,但R-TC-Pt/KL的物化性质优于R-TN-Pt/KL;以Pt(NH3)4Cl2为前躯体制备的催化剂具有较优异的芳构化活性和稳定性,2种催化剂的再生性能均较差,TC-Pt/KL催化剂比TN-Pt/KL的再生性能略好。 展开更多
关键词 Pt前躯体 Pt/KL催化剂 正庚烷 芳构化
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