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激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱测定铀颗粒物中铀全同位素比值 被引量:9
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作者 汪伟 李志明 +3 位作者 徐江 周国庆 翟利华 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期703-708,共6页
建立了铀颗粒物中铀全同位素比值的分析方法,采用双面胶带装载铀颗粒物样品,优化激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱的运行参数,用标准样品交叉法校正质量分馏和探测器检测效率,测定了粒径几十微米的铀标准物质CRM124-1、GBW04234和GB... 建立了铀颗粒物中铀全同位素比值的分析方法,采用双面胶带装载铀颗粒物样品,优化激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱的运行参数,用标准样品交叉法校正质量分馏和探测器检测效率,测定了粒径几十微米的铀标准物质CRM124-1、GBW04234和GBW04238中铀全同位素比值。本方法对铀颗粒物中235U/238U、234U/235U和236U/235U测量的相对实验标准不确定度分别小于0.050%,1.7%和1.8%,测量结果与参考值在不确定度范围内符合。研究表明,本方法可快速、准确、高精度地测定铀颗粒物中铀全同位素比值。 展开更多
关键词 颗粒物分析 同位素比值 激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱 标准样品交叉法
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磁质谱高丰度灵敏度阻滞过滤器研制与性能测试
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作者 袁祥龙 +5 位作者 翟利华 李飞腾 邓虎 徐江 冯磊 李志明 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期600-608,共9页
阻滞过滤器是商用磁质谱仪提高丰度灵敏度的关键部件。本研究基于离子光学基本原理,利用离子光学仿真软件SIMION8.1设计了由5个电极构成的阻滞过滤器,其结构小巧,尺寸仅为(40×50×50) mm3。在能量筛选基础上,该阻滞过滤器还具... 阻滞过滤器是商用磁质谱仪提高丰度灵敏度的关键部件。本研究基于离子光学基本原理,利用离子光学仿真软件SIMION8.1设计了由5个电极构成的阻滞过滤器,其结构小巧,尺寸仅为(40×50×50) mm3。在能量筛选基础上,该阻滞过滤器还具备方向筛选功能,极大地增强了对杂散离子的滤滞能力。将该阻滞过滤器应用于国产热表面电离质谱仪,并进行不同电压条件下传输效率和丰度灵敏度的测试。结果表明,在不影响主离子束传输效率和峰形的基础上,该阻滞过滤器成功将该仪器的丰度灵敏度指标从<2×10^(-6)提升至<5×10^(-9),丰度灵敏度极限为2×10^(-9),优于目前商用热表面电离质谱仪。本文所设计的阻滞过滤器可为国产高性能磁质谱仪的研制提供重要的技术支撑。 展开更多
关键词 热表面电离质谱(TIMS) 丰度灵敏度 阻滞过滤器 杂散离子 传输效率
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MC-ICP-MS测量铀中低丰度铀同位素比值 被引量:5
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作者 汪伟 徐江 +6 位作者 翟利华 袁祥龙 韦冠一 方随 邓虎 李志明 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期518-524,共7页
高精密度地测量铀材料中的铀同位素组成信息,特别是低丰度铀同位素234U和236U,是核取证研究的重要内容。本研究采用多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)测量铀同位素比值,将两种黄饼样品的酸消解液制备成238U浓度约21000ng/g和180ng/... 高精密度地测量铀材料中的铀同位素组成信息,特别是低丰度铀同位素234U和236U,是核取证研究的重要内容。本研究采用多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)测量铀同位素比值,将两种黄饼样品的酸消解液制备成238U浓度约21000ng/g和180ng/g的待测样品,采用外标标准化法和标准样品交叉法校正质量分馏效应,MC-ICP-MS对238U浓度约180ng/g的样品中235U/238U测量的相对实验标准偏差可低于0.014%。为降低超档离子流信号对低丰度铀同位素分析的影响,建立了法拉第杯接地方法,使轰击到法拉第杯上的238U^+产生的电流在到达前置放大器之前被引入大地,该方法对238U浓度约21000ng/g的样品中234U/235U测量的相对实验标准偏差可低于0.020%,对浓缩铀GBW04234和GBW04238中236U/235U测量的相对实验标准偏差小于0.11%,测量结果与参考值在不确定度范围内一致。该方法的精密度较高、结果准确,可识别铀同位素组成存在一定差异的核材料,为核取证和核保障监督提供技术支持。 展开更多
关键词 核取证 铀同位素 多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS) 法拉第杯探测器接地法
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多接收电感耦合等离子体质谱在单个铀颗粒物分析中的应用研究 被引量:4
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作者 汪伟 方随 +7 位作者 徐江 李志明 袁祥龙 翟利华 邓虎 林剑锋 柯昌凤 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1245-1252,共8页
为准确地获取单个铀颗粒物中具有核保障监督和核取证意义的铀同位素组成信息和^(230)Th/^(234)U比值,本研究基于多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS),建立了不同粒径铀颗粒物中铀同位素比值的测量方法和不经化学分离纯化流程的^(230)... 为准确地获取单个铀颗粒物中具有核保障监督和核取证意义的铀同位素组成信息和^(230)Th/^(234)U比值,本研究基于多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS),建立了不同粒径铀颗粒物中铀同位素比值的测量方法和不经化学分离纯化流程的^(230)Th/^(234)U分析技术。在评估铀钍本底的基础上,采用外标法校正同位素的质量分馏效应,进样0.40 ng/g的天然铀工作溶液跳峰测量离子计数器检测效率,使用已知铀钍比例的标样校正铀钍响应差异,完成分析方法的不确定度评估。结果表明,化学处理过程引入的^(238)U和^(232)Th分别小于8×10^(-5)ng和1.5×10^(-3)ng,MC-ICP-MS对粒径0.5~5.0μm铀颗粒物中^(235)U/^(238)U测量的相对扩展不确定度<3.6%(k=2),主要来自本底扣除引入的不确定度和B类不确定度;对粒径>5μm铀颗粒物中^(235)U/^(238)U测量的相对扩展不确定度<0.2%(k=2),主要来自法拉第杯检测器对弱信号测量的不确定度;对更大粒径铀颗粒物中^(234)U/^(235)U和^(236)U/^(235)U测量的相对扩展不确定度分别小于3.5%和3.8%(k=2),主要来自B类不确定度。不经铀钍分离纯化流程,MC-ICP-MS可测得粒径几十微米铀颗粒物中^(230)Th/^(234)U比值信息,并诊断浓缩铀颗粒物生产年龄。 展开更多
关键词 铀颗粒物分析 铀同位素比值 230Th/234U比值 多接收电感耦合等离子体质谱
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用于原子能级结构研究的激光共振电离光谱系统 被引量:4
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作者 王文亮 李志明 +4 位作者 徐江 翟利华 邓虎 韦冠一 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第12期3653-3657,共5页
激光共振电离光谱技术是一种利用一路或多路激光将待测原子选择性共振激发与电离,通过测量离子信号来研究原子能级结构的光谱技术。研建了一套激光共振电离光谱装置,用于原子高激发态能级结构参数的测量。分别从该装置的总体结构、关键... 激光共振电离光谱技术是一种利用一路或多路激光将待测原子选择性共振激发与电离,通过测量离子信号来研究原子能级结构的光谱技术。研建了一套激光共振电离光谱装置,用于原子高激发态能级结构参数的测量。分别从该装置的总体结构、关键技术和应用实例等方面进行了详细介绍。该套装置主要包括高调谐精度的染料激光器系统、高效的激光离子源系统和高分辨率的飞行时间质量分析器。染料激光器系统包括3台多纵模可调谐染料激光器和1台单纵模可调谐染料激光器,均为脉冲工作方式,重复频率为10kHz,泵浦源均为532nm的Nd∶YAG固体激光器。激光离子源系统包括原子化源、激光与原子相互作用区和离子光学透镜组三部分组成,样品在原子化源中被电加热实现原子化,喷射出的原子被激光选择性激发、电离,产生的离子被离子传输透镜整形成能量分散小、束窄的离子束。飞行时间质量分析器采用了反射式结构设计、脉冲垂直推斥技术和偏转板调节技术。利用此装置,实验测定了U原子的自电离态光谱,获得了U原子一条较佳的三色三光子共振电离路径,对应激光的波长分别为591.7,565.0和632.4nm。此系统还可用于测量同位素位移和原子超精细结构等参数。另外,由于此系统中联用了质量分析器,因此可用于样品多元素分析、痕量元素分析、同位素丰度分析。 展开更多
关键词 激光共振电离光谱 原子能级 可调谐染料激光器 飞行时间质量分析器
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铀颗粒物中^(235)U/^(238)U的LA-MC-ICP-MS分析技术研究 被引量:4
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作者 汪伟 李志明 +5 位作者 徐江 周国庆 王凡 翟利华 柯昌凤 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期213-221,共9页
为满足核保障和核取证中含铀颗粒物分析的需求,建立了激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)测定铀颗粒物中^(235)U/^(238)U值的方法,并研究了铀颗粒物样品的装载、质量分馏的影响因素和校正方法,以及粒径10μm以下铀颗粒... 为满足核保障和核取证中含铀颗粒物分析的需求,建立了激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)测定铀颗粒物中^(235)U/^(238)U值的方法,并研究了铀颗粒物样品的装载、质量分馏的影响因素和校正方法,以及粒径10μm以下铀颗粒物的定位和分析等关键技术问题。建立了基于GBW04234的外标标准化法、基于膜去溶和LA-MC-ICP-MS联用的标准样品交叉法(SSB法)两种质量分馏校正技术,该方法对CRM124-1中^(235)U/^(238)U测量结果的相对扩展不确定度小于0.14%(k=2),测量结果与参考值在不确定度范围内一致。用显微操纵技术将颗粒物转移至覆盖定位铜网的导电胶表面,解决了微米级铀颗粒物的装载和定位问题,通过优化参数,实现了粒径5μm铀颗粒物中^(235) U/^(238)U比值的准确测量,测量结果的相对扩展不确定度小于0.64%(k=2)。 展开更多
关键词 铀颗粒物 ^235U/^238U 激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)
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激光共振电离质谱法选择性电离铀钚混合物中的痕量钚 被引量:3
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作者 李志明 +3 位作者 翟利华 邓虎 徐江 韦冠一 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期269-273,共5页
利用实验室开发的激光共振电离质谱仪,初步建立了激光共振电离质谱测定钚同位素比值的方法。通过扫描测量钚原子的自电离态能级,获得了一种具有较大电离截面的三色三光子共振电离方案。对铀钚混合物模拟样品,钚元素相对于铀元素的选择性... 利用实验室开发的激光共振电离质谱仪,初步建立了激光共振电离质谱测定钚同位素比值的方法。通过扫描测量钚原子的自电离态能级,获得了一种具有较大电离截面的三色三光子共振电离方案。对铀钚混合物模拟样品,钚元素相对于铀元素的选择性在5×106以上,240 Pu/239 Pu比值测量结果的相对标准偏差为1.1%。结果表明,激光共振电离质谱技术能有效避免同量异位素干扰以及其他元素带来的强峰拖尾干扰。 展开更多
关键词 激光共振电离质谱 同量异位素干扰 元素选择性
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激光共振电离质谱法测量锡的同位素比 被引量:3
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作者 李志明 +5 位作者 王文亮 翟利华 邓虎 徐江 韦冠一 汪伟 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第3期342-347,共6页
采用实验室研制的激光共振电离质谱仪,建立了锡(Sn)同位素的激光共振电离质谱分析方法。测量了锡原子的自电离态光谱,确认了锡的一条三色三光子共振电离路径,其各步激发/电离的激光波长分别为λ_1=286.4 nm、λ_2=811.6 nm、λ_3=823.7 ... 采用实验室研制的激光共振电离质谱仪,建立了锡(Sn)同位素的激光共振电离质谱分析方法。测量了锡原子的自电离态光谱,确认了锡的一条三色三光子共振电离路径,其各步激发/电离的激光波长分别为λ_1=286.4 nm、λ_2=811.6 nm、λ_3=823.7 nm;通过将样品与氧化石墨烯溶液混合制样,有效提高了锡样品的电热原子化效率,1μg锡的总探测效率达到3×10^(-5)以上,是直接滴样方式的4.5倍左右。采用本方法对锡、锑、碲(1∶1∶1,m/m)混合模拟样品进行测试,实现了锡的选择性电离,有效避免了测量过程中锑、碲对锡的同量异位素干扰,样品中主要同位素比^(116)Sn/^(120)Sn,^(117)Sn/^(120)Sn,^(118)Sn/^(120)Sn和^(119)Sn/^(120)Sn测量的相对标准偏差均<1%。结果表明,本方法能够有效解决TIMS、ICP-MS等商业质谱仪在锡同位素质谱分析过程中的同量异位素干扰难题,有望应用于反应堆乏燃料中裂变产物^(121)mSn、^(126)Sn的测量。 展开更多
关键词 激光共振电离质谱 同量异位素干扰 同位素比 元素选择性
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钚材料4条衰变链的年龄诊断方法研究 被引量:2
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作者 徐江 李志明 +4 位作者 施艳梅 张海涛 周国庆 王群书 《分析化学》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第11期1675-1680,共6页
通过多条钚同位素衰变链测定钚年龄的比对分析,是避免人为因素造成钚材料年龄测定结果误判的有效方法。建立了多接收电感耦合等离子体质谱多离子计数同时接收技术,实现了超痕量铀、镅的准确分析。采用同位素稀释质谱法测定了4条钚同位... 通过多条钚同位素衰变链测定钚年龄的比对分析,是避免人为因素造成钚材料年龄测定结果误判的有效方法。建立了多接收电感耦合等离子体质谱多离子计数同时接收技术,实现了超痕量铀、镅的准确分析。采用同位素稀释质谱法测定了4条钚同位素衰变链中238Pu/234U,239Pu/235U,240Pu/236U,241Pu/241Am的母子体核素含量比,运用钚同位素放射性衰变原理诊断了钚材料的年龄。用1个已知年龄的溶液验证了钚生产年龄诊断方法的可行性,完成了2个未知钚溶液生产年龄的诊断,4条衰变链分析结果在不确定度范围内符合较好。 展开更多
关键词 年龄诊断 衰变链 多离子计数电感耦合等离子体质谱
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铀颗粒物中^(230)Th与^(234)U物质的量比值分析及生产年龄诊断 被引量:1
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作者 汪伟 徐江 +9 位作者 李志明 粟永阳 凡金龙 张海涛 王玉凤 方随 袁祥龙 邓虎 王文亮 《现代应用物理》 2022年第2期160-166,共7页
铀颗粒物中^(230)Th与^(234)U物质的量比值n(^(230)Th)/n(^(234)U)可用于诊断铀材料的生产年龄。转移并消解多个不同铀丰度的CRM124-4,GBW04234和GBW04238铀颗粒物制备最初溶液,分样后在各溶样瓶中分别加入定量的^(233)U稀释剂和^(229)T... 铀颗粒物中^(230)Th与^(234)U物质的量比值n(^(230)Th)/n(^(234)U)可用于诊断铀材料的生产年龄。转移并消解多个不同铀丰度的CRM124-4,GBW04234和GBW04238铀颗粒物制备最初溶液,分样后在各溶样瓶中分别加入定量的^(233)U稀释剂和^(229)Th稀释剂。其中,加入^(229)Th稀释剂的^(230)Th定量样品进一步分离纯化去铀,采用多接收电感耦合等离子体质谱仪(multiple colletor inductively coupled plasma mass spectrometry,MC-ICP-MS)分别测定n(^(238)U)/n(^(233)U)和n(^(230)Th)/n(^(229)Th),由同位素稀释质谱法得到最初溶液中^(238)U的质量分数w(^(238)U)和^(230)Th的质量分数w(^(230)Th)。待测铀颗粒物中n(^(238)U)/n(^(234)U)已知,计算出最初溶液中w(^(234)U)及n(^(230)Th)/n(^(234)U),最后诊断出颗粒物的生产年龄。研究结果表明:6.1×10^(-5)~3.8×10^(-4) g量级CRM124-4,GBW04234和GBW04238铀颗粒物中n(^(230)Th)/n(^(234)U)测量值的相对偏差分别为2.7%、6.1%和1.8%;CRM124-4,GBW04234和GBW04238所对应铀材料的生产年龄诊断结果分别为57.81±1.55 a,23.32±1.42 a和22.99±0.40 a(2σ),诊断精度达到国际同等先进水平。 展开更多
关键词 铀颗粒物分析 ^(230)Th/^(234)U比值 生产年龄 同位素稀释质谱法
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激光共振电离质谱用钚源的制备及探测效率测定 被引量:2
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作者 杨金玲 丁有钱 +5 位作者 孙晓祎 黄昆 张生栋 李志明 徐江 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第8期1353-1358,共6页
为提高激光共振电离质谱(LRIMS)中钚的原子化效率,设计制备了金属包覆钚源,以期提高LRIMS测量痕量钚的灵敏度。本工作设计加工了适用于痕量钚制源的电沉积装置,研究了水相中痕量钚的电沉积条件,实现了痕量钚的定量电沉积;对比研究了金... 为提高激光共振电离质谱(LRIMS)中钚的原子化效率,设计制备了金属包覆钚源,以期提高LRIMS测量痕量钚的灵敏度。本工作设计加工了适用于痕量钚制源的电沉积装置,研究了水相中痕量钚的电沉积条件,实现了痕量钚的定量电沉积;对比研究了金属铂和钛的电镀条件及性能,确定了以钛为包覆层的真空蒸镀条件,实现了镀层厚度为1μm、金属钛包覆的高效钚源中钚的总沉积率达95%。研究表明,制备的高效钚源经过LRIMS测试,仪器对钚样品的总探测效率为2.5×10-4,原子化效率提高至7.7%,较直接滴加源提高3个数量级,为LRIMS法高灵敏测量环境中痕量钚奠定了基础。 展开更多
关键词 激光共振电离质谱 钚源 原子化效率
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不同气体环境下激光诱导击穿光谱实验条件优化 被引量:1
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作者 王文亮 冯磊 +3 位作者 邓虎 汪伟 李志明 《冶金分析》 CAS 北大核心 2020年第12期45-50,共6页
激光诱导击穿光谱(LIBS)分析性能受实验条件的影响较大,为此重点研究了空气、Ar气和He气3种不同气体环境下,激光能量、采光延时和气压等实验参数对铁合金中Fe原子谱线特性的影响。结果表明,相同实验条件下,Ar气中激光等离子体的寿命最... 激光诱导击穿光谱(LIBS)分析性能受实验条件的影响较大,为此重点研究了空气、Ar气和He气3种不同气体环境下,激光能量、采光延时和气压等实验参数对铁合金中Fe原子谱线特性的影响。结果表明,相同实验条件下,Ar气中激光等离子体的寿命最长且谱线强度最强;相较于空气与He气,Ar气中激光诱导击穿阈值最低,谱线强度随激光能量的增长更早达到饱和;分析谱线在低气压下有更小的线宽,有利于复杂LIBS谱图中谱线的识别;谱线强度随气压的变化规律与激光强度有关,当激光强度较大,谱线始终处于饱和状态时,谱线强度随气压的增大而增加,当激光强度较弱,谱线未处于饱和状态时,谱线强度随气压的增加先增加后减小。 展开更多
关键词 激光诱导击穿光谱(LIBS) 气体环境 气压 谱线强度 铁合金
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激光共振电离质谱及其在核技术中的应用 被引量:2
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作者 王文亮 +7 位作者 翟利华 邓虎 韦冠一 徐江 袁祥龙 汪伟 方随 李志明 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期477-484,I0005,共9页
激光共振电离质谱是激光共振电离技术和质谱技术相结合的一种新型质谱分析技术,具有高元素选择性和高灵敏度的特点,能有效克服商业质谱仪存在的同量异位素干扰难题。为满足复杂基体干扰下超痕量核素分析测量的需求,实验室研制了一台基于... 激光共振电离质谱是激光共振电离技术和质谱技术相结合的一种新型质谱分析技术,具有高元素选择性和高灵敏度的特点,能有效克服商业质谱仪存在的同量异位素干扰难题。为满足复杂基体干扰下超痕量核素分析测量的需求,实验室研制了一台基于磁-电双聚焦质量分析器的激光共振电离质谱仪。该装置的质量分析器采用正向Nier-Johnson型双聚焦结构,由柱形静电分析器和扇形磁质量分析器组成。本文介绍了仪器质量分析器的结构和理论参数,并对其进行理论仿真与实验测试。结果表明,该仪器实现了方向和能量双方向聚焦,具有较小的高阶像差,仪器的水平方向放大率为0.78,质量色散达到500 mm,当源狭缝宽度0.25mm、探测器入口狭缝宽度0.65mm时,质量分辨率(10%峰谷)达到580左右,接近质量分辨率的理论极限605。最后,介绍了本实验室利用该仪器开展的分析测量工作,展示了该装置在强同量异位素干扰下超痕量核素测量方面的部分应用情况。 展开更多
关键词 激光共振电离质谱(RIMS) 双聚焦 像差 核技术
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磁-电-四极杆级联质谱中的离子光学设计
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作者 韦冠一 李志明 +3 位作者 翟利华 徐江 张子斌 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期238-243,共6页
离子光学设计是质谱仪器的核心技术,为了提高常规质谱的丰度灵敏度指标,设计了磁-电-四极杆级联质谱,并构建了一台原理实验样机。样机中的离子光学设计是仪器设计的关键内容,尤其是与最后一级质谱相关的离子透镜的设计,与常规双聚焦质... 离子光学设计是质谱仪器的核心技术,为了提高常规质谱的丰度灵敏度指标,设计了磁-电-四极杆级联质谱,并构建了一台原理实验样机。样机中的离子光学设计是仪器设计的关键内容,尤其是与最后一级质谱相关的离子透镜的设计,与常规双聚焦质谱和四极杆质谱中的透镜均有较大差异。本工作介绍了样机中的总体离子光学设计、四极杆前后相关透镜的设计、离子轨迹的SIMION仿真计算,最后通过实验调试实现了整体设计,并测试了整套设计的总体指标。结果表明,样机比原仪器的丰度灵敏度指标提高约330倍,样机最后一级的传输率约为9%,与仿真计算结果相符。 展开更多
关键词 级联质谱 电子离子光学 离子透镜 离子轨迹
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飞行时间质谱宽能量聚焦反射器设计
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作者 袁祥龙 李志明 +6 位作者 翟利华 韦冠一 徐江 汪伟 王文亮 岳东宁 《质谱学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期28-35,共8页
离子的能量分散是影响飞行时间质谱分辨率的主要因素之一。本研究在Vlasak提出的宽能量聚焦反射器设计方法的基础上,通过同时优化飞行时间反射器各电极间的距离和电压的方法,使宽能量分布的离子具有更好的时间聚焦性能,并采用SIMION软... 离子的能量分散是影响飞行时间质谱分辨率的主要因素之一。本研究在Vlasak提出的宽能量聚焦反射器设计方法的基础上,通过同时优化飞行时间反射器各电极间的距离和电压的方法,使宽能量分布的离子具有更好的时间聚焦性能,并采用SIMION软件建立的仿真模型验证该方法的有效性。理论计算和仿真实验表明,本设计方法对极板加工和装配的误差可通过微调极板电压补偿,这有效地降低了仪器研制过程中的机械加工和装配精度的要求,从而进一步提高了方法的实用性。 展开更多
关键词 飞行时间质谱仪 能量聚焦 反射器 分辨率 电场渗透
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