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合金纳米颗粒原子级分散制备的双位点催化剂中单点Ag1对Pd1在炔烃双烷氧羰基化反应中的促进作用
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作者 李星局 李峥 +8 位作者 冯四全 宋宪根 严丽 佳利 袁乔 宁丽丽 陈维苗 韩仲康 丁云杰 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期282-292,共11页
炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意... 炔烃烷氧羰基化反应是一种原子经济反应,可以生成α,β-不饱和羧酸、二羧羧酸酯及其衍生物.其中,乙炔的双烷氧羰基化产物(丁烯二酸二酯)可通过两段加氢制备1,4-丁二醇,该反应路径对于生产生物可降解材料聚丁二酸丁二醇酯(PBS)具有重要意义.然而,目前广泛应用的均相Pd基催化体系存在催化剂分离困难、金属流失以及需要添加有机膦配体或各种磺酸助剂等问题,这不仅增加了制备成本,还可能引入不必要的杂质.此外,尽管纳米催化剂在催化领域有着广泛的应用,但大多数纳米催化剂在炔烃双烷氧基羰基化反应中仍表现出反应活性低和稳定性差的问题,这限制了其在工业生产中的应用.相比之下,多相单金属点催化剂因其100%的原子利用率和较好的催化活性而备受关注.然而,由于多相单金属点催化剂具有相对简单的结构和配位环境,其应用仍受到一定的限制.为了克服这一难题,合成具有不同金属的双位点催化剂成为了一个研究热点.双位点催化剂有望进一步释放单金属位点催化剂的潜力,提高反应活性和稳定性.然而,尽管双位点催化剂具有巨大的应用前景,但目前仍面临着制备方法的挑战.如何设计并实用可行地制备出具有高效催化性能的双位点催化剂,是当前科研领域亟待解决的问题.本文提出一种由CO/CH3I混合物诱导分散Pd-Ag合金纳米颗粒的处理方法,用于制备Pd1-Ag1/AC双位点催化剂.利用X射线衍射、X射线光电子能谱和高角环形暗场扫描透射电子显微镜等方法对分散过程进行表征.结果表明,在分散过程中,CO和CH3I与金属发生协同作用,通过配位生成一种独特的双核络合物(PdI2(CO)-I2-AgI)结构.这种络合物结构逐一从合金纳米颗粒上剥落,直至完成原子级的分散.乙炔双烷氧羰基化反应结果表明,与单金属Pd1/AC相比,在相同反应条件下,双位点Pd1-Ag1/AC催化剂上的乙炔转 展开更多
关键词 协同促进作用 双位点催化剂 原子级分散 合金纳米颗粒 炔烃双烷氧羰基化 稳定性
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负载型催化剂催化二氧化碳和环氧化合物共聚的研究进展 被引量:1
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作者 佳利 胡庭维 +3 位作者 陕绍云 蒋利红 王亚明 贾庆明 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第7期179-182,共4页
为了实现二氧化碳与环氧化合物共聚制备脂肪族聚碳酸酯过程中催化剂的循环利用,提高产物的热力学和力学性能,对其均相催化剂进行载化,即将活性组分/中心负载在无机或高分子载体上是一条有效的途径。文中综述了二氧化碳和环氧化合物共聚... 为了实现二氧化碳与环氧化合物共聚制备脂肪族聚碳酸酯过程中催化剂的循环利用,提高产物的热力学和力学性能,对其均相催化剂进行载化,即将活性组分/中心负载在无机或高分子载体上是一条有效的途径。文中综述了二氧化碳和环氧化合物共聚中负载型催化剂的研究进展,重点对羧酸锌催化体系、SalenMX催化体系、稀土三元催化体系等不同负载型催化剂的制备方法、催化效率、产物性能及优缺点进行了系统阐述,为负载型催化剂的进一步研究提供了参考。 展开更多
关键词 二氧化碳 催化剂 负载 共聚
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手性负载型salen催化剂的研究进展
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作者 王进 佳利 +3 位作者 陕绍云 伍水生 苏红莹 贾庆明 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第B06期20-24,共5页
手性salen化合物是近几年发展起来的用于不对称催化反应的高效催化剂,自合成以来一直受到人们的关注。目前均相手性salen研究已相对成熟,但距离实现进一步的工业化还有很大差距。手性salen化合物的固载化可望实现手性salen的工业化应用... 手性salen化合物是近几年发展起来的用于不对称催化反应的高效催化剂,自合成以来一直受到人们的关注。目前均相手性salen研究已相对成熟,但距离实现进一步的工业化还有很大差距。手性salen化合物的固载化可望实现手性salen的工业化应用,已成为本领域的研究热点。从无机载体、有机载体和近几年发展起来的有机-无机复合载体3个方面综述了固载手性salen化合物的不同方法及研究进展,并做了分析比较。 展开更多
关键词 手性SALEN 固载 不对称催化 进展
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CO_2和环氧化合物共聚负载型催化剂的研究进展
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作者 佳利 范文俊 +3 位作者 陕绍云 蒋丽红 王亚明 贾庆明 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第B06期11-14,共4页
CO2与环氧化合物共聚生成脂肪族聚碳酸酯,其塑料具有生物可降解性,是一类具有发展前景的环境友好型材料。为了实现该过程中催化剂的循环使用,对催化剂进行负载化是一个有效的途径。对CO2和环氧化合物共聚中负载型催化剂的研究进展进行... CO2与环氧化合物共聚生成脂肪族聚碳酸酯,其塑料具有生物可降解性,是一类具有发展前景的环境友好型材料。为了实现该过程中催化剂的循环使用,对催化剂进行负载化是一个有效的途径。对CO2和环氧化合物共聚中负载型催化剂的研究进展进行了综述,为该领域负载型催化剂的进一步研究提供指导。 展开更多
关键词 CO2 共聚 负载 催化剂 脂肪族聚碳酸酯
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CO_2与环氧化物反应选择性的研究现状
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作者 王进 佳利 +3 位作者 苏红莹 陕绍云 王亚明 贾庆明 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第4期186-190,共5页
CO2与环氧化合物制备生物降解材料一直是实现CO2资源化利用的有效途径。近年来越来越多的科技工作者致力于开发高效的均相、非均相催化剂以及调控反应条件以控制反应的选择性,从而获得性能优异的目标产物,目前相关方面的综述较少。文中... CO2与环氧化合物制备生物降解材料一直是实现CO2资源化利用的有效途径。近年来越来越多的科技工作者致力于开发高效的均相、非均相催化剂以及调控反应条件以控制反应的选择性,从而获得性能优异的目标产物,目前相关方面的综述较少。文中综述了国内外关于CO2与环氧化物在产物选择性、区域选择性、光学选择性3个方面的研究现状、进展及发展动向。并重点指出CO2与环氧化物在反应过程中催化剂配体、反应温度、压力以及助催化剂的使用对反应在选择性方面的影响规律。 展开更多
关键词 二氧化碳 环氧化物 反应 选择性 机理
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二氧化碳三元共聚研究进展
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作者 山小芬 佳利 +3 位作者 陕绍云 伍水生 苏红莹 贾庆明 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第8期185-190,共6页
二氧化碳与环氧丙烷、环氧环己烷进行二元共聚制备聚碳酸丙烯酯(PPC)及聚碳酸环己烯酯(PCHC)是目前二氧化碳共聚领域研究重点。但所制得的二元共聚物的玻璃化转变温度较低,热稳定性、力学性能较差,从而限制其进一步工业化应用。引入第... 二氧化碳与环氧丙烷、环氧环己烷进行二元共聚制备聚碳酸丙烯酯(PPC)及聚碳酸环己烯酯(PCHC)是目前二氧化碳共聚领域研究重点。但所制得的二元共聚物的玻璃化转变温度较低,热稳定性、力学性能较差,从而限制其进一步工业化应用。引入第三单体进行三元共聚是改善二氧化碳共聚物性能的有效方法,文中系统地分析比较了不同类型的第三单体(分为环氧化合物与非环氧化合物)对二氧化碳共聚产物结构、性能的影响规律,预期为二氧化碳共聚物工业化应用能提供一定的参考。 展开更多
关键词 二氧化碳 二元共聚 三元共聚 结构
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