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具有可控载流子动力学的烯烃连接的共价有机框架用于高效太阳能光催化制氢
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作者 解志鹏 杨修贝 +8 位作者 张沛 柯夏婷 袁昕 翟黎鹏 王文滨 秦娜 崔乘幸 屈凌波 陈雄 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第4期171-180,共10页
太阳能光催化水直接制氢被认为是未来解决全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一.COFs是一类新兴的有机结晶多孔聚合物光催化剂,具有巨大的发展空间.当前研究最多的是亚胺键连接的COFs光催化剂,其骨架的π-共轭程度相对较低,且亚胺... 太阳能光催化水直接制氢被认为是未来解决全球能源危机和环境污染问题的有效途径之一.COFs是一类新兴的有机结晶多孔聚合物光催化剂,具有巨大的发展空间.当前研究最多的是亚胺键连接的COFs光催化剂,其骨架的π-共轭程度相对较低,且亚胺键上的氮容易受到质子攻击,会影响光化学过程和光催化性能.烯烃(C=C键)连接的COFs是全π-共轭的,具有促进的载流子迁移率和超高的化学稳定性,是极具潜力的光催化反应平台.然而,由于C=C键的不可逆特性,成功构筑具有高结晶度和孔隙率的烯烃连接的COFs仍极具挑战.构建D-A结构被认为是提升其光催化活性的有效策略之一,但目前具有D-A结构的烯烃连接的COFs光催化研究较少.本文提出了一种简单的分子工程策略来调控烯烃连接COFs的D-A相互作用以实现高效的光催化产氢.将2,4,6-三甲基1,3,5-三嗪(TM)分别与对苯二甲醛(TA)、2,5-二甲基对苯二甲醛(MA)和3,3’-二甲基-4,4’-二醛基联苯(DMA)通过Knoevenagel聚合反应制备三种D-A型烯烃连接的COFs,即TM-TA-COF,TM-MA-COF和TM-DMA-COF,系统考察了引入甲基和苯环等较弱电子给体对光催化析氢性能的影响.结果发现,当将电子基团锚定在框架中时,可提供不同程度的D-A相互作用力,从而精准调控COFs光催化剂的激子解离效率、电荷传输行为、光响应能力和HOMO-LUMO水平,优化COFs的光催化产氢活性.傅里叶红外光谱、固体核磁和X射线光电子能谱证明了三种COFs材料的成功合成.粉末X射线衍射和氮气吸脱附结果表明,三种COFs具有良好的结晶性和高孔隙率(比表面积分别为911,747和1021 m^(2)g^(-1)).光物理测试结果表明,三种COFs都具有可见光响应能力和合适的导带位置以驱动可见光光催化分解水产氢,且光生载流子的复合程度和激子结合能随着给体共轭程度的增强而降低,其中TM-DMA-COF具有最优的载流子分离能力.光催 展开更多
关键词 共价有机框架 光催化产氢 烯烃连接 多孔材料 给体受体
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