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PDI有机超分子/可见光体系产绿色化学试剂H_(2)O_(2)机制
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作者 牛梦洋 曾煜丰 +7 位作者 林弋杰 汪细城 方政 肖震钧 林紫封 陈平 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期32-46,共15页
从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色... 从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色化学试剂H_(2)O_(2),探究了该体系中H_(2)O_(2)产生的影响因素和机理,构建了光芬顿体系用于目标药物的处理并分析其环境归趋.根据实验研究发现,酸碱度(pH)影响较大,酸性条件对H_(2)O_(2)生成反应有利.同时,测试了不同光源对该体系的影响,发现蓝光激发下H_(2)O_(2)的产量和平均生产速率最优.溶解氧的增加显著提高了H_(2)O_(2)的生成量,反之亦然.所选实际水体对H_(2)O_(2)的生成表现出不同程度的抑制.Cl^(-)、NO_(2)、CO_(3)^(2-)和HCO_(3)^(-)在低浓度下能够增加H_(2)O_(2)的产生,在高浓度下会抑制该反应;Fe^(2+)和Cu^(2+)的浓度增加会加强抑制效果.通过机理分析可知,2e^(-)氧还原反应是该体系产生H_(2)O_(2)的主要途径.在光催化基础上添加金属离子(Fe^(2+)、Cu^(+)和CO_(2)+)成功建立了原位光芬顿系统,通过三维荧光技术证实了光芬顿体系对环丙沙星具有更强的矿化能力,环丙沙星在此体系中的降解过程主要有哌嗪环开环、哌嗪环氧化及脱羧反应.相关研究结果可为提高PDI有机超分子/可见光体系氧化活性提供理论基础,对于实现绿色、高效和可持续生产H_(2)O_(2)及其应用具有较为重要的意义. 展开更多
关键词 光催化 产生机制 影响机理 过氧化氢 苝酰亚胺
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PTCN/CaO_(2)/vis体系降解海水养殖废水中CIP:机理与归趋
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作者 曾煜丰 牛梦洋 +9 位作者 陈平 邱燕楠 林弋杰 肖震钧 方政 余宗舜 林紫封 罗锦 吕文英 刘国光 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5314-5325,共12页
本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件... 本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件下CIP的表观降解速率常数k_(obs)为7.15×10^(-2)min^(-1);单因素实验表明,在酸性条件下,体系表现出更强的CIP降解效能,水中共存因子对体系降解CIP存在一定的影响;同时,体系降解污染物能力随CIP浓度降低而逐渐增强;此外,该体系表现出优异的可循环性能,PTCN在5次循环后,CIP的降解率仍能保持82.5%.体系降解CIP过程中,活性物质O_(2)-占主导地位,1O_(2)和h+这两种活性物质也起到一定的贡献作用;相标污染物CIP在体系中的降解过程包括脱羧反应和哌嗪环氧化;降解过程中大多数中间产物对水生生物表现出更为友好的特征;最后,通过延长体系降解时间,能有效消除CIP抗菌活性. 展开更多
关键词 环丙沙星(CIP) PTCN CaO_(2) 海水养殖废水 降解机理
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