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抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂UV-Fenton体系的影响 被引量：3
1
作者 陈建新 徐国鹏 +2 位作者 肖妍 李献众 苏晓轩 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期2750-2760,共11页
选用铁氧化合物和聚合硅酸铁(PSF)作为铁基多相UV-Fenton催化剂,比较抗坏血酸根对其化学还原生成和释放Fe^(2+)的能力;通过多相UV-Fenton体系中橙Ⅱ的脱色、H_(2)O_(2)分解和·OH生成,分析抗坏血酸根对不同铁基催化剂的增效能力;探... 选用铁氧化合物和聚合硅酸铁(PSF)作为铁基多相UV-Fenton催化剂,比较抗坏血酸根对其化学还原生成和释放Fe^(2+)的能力;通过多相UV-Fenton体系中橙Ⅱ的脱色、H_(2)O_(2)分解和·OH生成,分析抗坏血酸根对不同铁基催化剂的增效能力;探讨抗坏血酸根化学还原对铁基催化剂亚铁离子生成和铁离子溶出机制。结果表明,抗坏血酸根对聚合态铁离子的化学还原能力强于氧化物晶格中的铁离子,其还原不同铁基催化剂能力由大到小的顺序为:PSF、α-FeOOH、Fe_(3)O_(4)、α-Fe_(2)O_(3)。在抗坏血酸根化学还原增效条件下,橙Ⅱ在PSF、α-FeOOH、Fe_(3)O_(4)和α-Fe_(2)O_(3)的UV-Fenton体系中"快速"脱色一级动力学常数相对于相应的基础体系能分别增加1480%、1270%、1700%和1110%。抗坏血酸根增效的原因是其能通过化学还原实现催化剂表面Fe^(2+)的生成和释放,同时草酸等中间产物通过络合作用进一步增强催化剂Fe^(3+)的溶出,并最终促进体系高浓度·OH的生成。反应结束后,增效体系中的Fe^(3+)能重新吸附回铁基催化剂,从而避免催化剂活性组分流失和铁离子二次污染。该结果说明,外加抗坏血酸根是铁基多相UV-Fenton体系安全可靠的增效方法。 展开更多
关键词 环境工程学 抗坏血酸根 铁基催化剂 UV-Fenton体系 化学还原
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苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制 被引量：5
2
作者 姜自立 李献众 +2 位作者 刘治庆 刘力章 陈建新 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期2943-2951,共9页
通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe^2+与Fe^3+之间的转化、H2O2分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系... 通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe^2+与Fe^3+之间的转化、H2O2分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明,随苯醌浓度的增加,其紫外光下光解还原聚合硅酸铁并释放Fe^2+的程度增大、H2O2分解速度加快、产生·OH浓度峰值增高且出现的时间提前;苯醌增效体系释放于溶液中的Fe^2+可以通过Fenton反应转化成Fe^3+,反应结束后聚合硅酸铁能重新吸附Fe^3+并使其浓度降低,避免了增效体系铁离子的二次污染.本研究将为多相催化剂催化过程的调控提供新的视角,为多相光助-芬顿反应在有机废水资源化中的应用提供理论依据和技术支持. 展开更多
关键词 多相UV-Fenton体系 橙Ⅱ 聚合硅酸铁 苯醌 羟基自由基
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PSF多相UV-Fenton体系原儿茶酸与龙胆酸的增效对比 被引量：3
3
作者 苏晓轩 徐国鹏 +2 位作者 李献众 刘力章 陈建新 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1624-1633,共10页
对比研究了原儿茶酸和龙胆酸对聚合硅酸铁(PSF)多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ的增效能力,分析了两种增效体系中铁离子转化、H2O2分解以及·OH生成之间的关系,探讨了两种增效试剂对PSF多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明:原儿茶酸和... 对比研究了原儿茶酸和龙胆酸对聚合硅酸铁(PSF)多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ的增效能力,分析了两种增效体系中铁离子转化、H2O2分解以及·OH生成之间的关系,探讨了两种增效试剂对PSF多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明:原儿茶酸和龙胆酸均能够有效促进催化剂Fe^(2+)生成与释放,进而提高体系·OH的浓度、促进橙Ⅱ的降解.相对原儿茶酸,龙胆酸对PSF的还原能力更强,其相应增效体系中·OH的浓度更高、橙Ⅱ的降解速度更快.0.2mmol/L的增效浓度下,橙Ⅱ在原儿茶酸和龙胆酸增效体系中第一段脱色速率常数能分别从基础体系的0.11min^(-1)提高至1.68和2.48min^(-1),分别增加14.27倍和21.55倍.原儿茶酸和龙胆酸能够循环增效PSF多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ,反应结束后PSF对Fe^(3+)的再吸附使得溶液总铁离子浓度低于5mg/L,从而避免催化剂铁元素的损失以及铁离子的二次污染,表明原儿茶酸和龙胆酸均是PSF多相UV-Fenton体系的高效增效试剂. 展开更多
关键词 多相UV-Fenton体系 聚合硅酸铁 原儿茶酸 龙胆酸 橙Ⅱ
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聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系中橙Ⅱ脱色的动力学模型
4
作者 陈建新 刘治庆 +2 位作者 李献众 姜自立 刘力章 《南昌大学学报（理科版）》 CAS 北大核心 2020年第3期254-261,共8页
在分析聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ过程的基础上,比较了全过程拟合和两段拟合两种方法计算橙Ⅱ脱色动力学常数的精度,建立并验证了以催化剂用量和H2O2初始浓度为变量的橙Ⅱ脱色动力学模型。结果表明,聚合硅酸铁多相UV-Fenton... 在分析聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系降解橙Ⅱ过程的基础上,比较了全过程拟合和两段拟合两种方法计算橙Ⅱ脱色动力学常数的精度,建立并验证了以催化剂用量和H2O2初始浓度为变量的橙Ⅱ脱色动力学模型。结果表明,聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系中,橙Ⅱ的脱色以15/min为时间节点分为快速和慢速脱色两个阶段。快速脱色阶段主要以N=N断裂为主,发色体降解为辅;慢速脱色阶段主要以发色体矿化为主,N=N断裂为辅。两段拟合法得到的橙Ⅱ脱色动力学模型精度更高、误差更小,能够为聚合硅酸铁多相UV-Fenton降解橙Ⅱ提供更为精确的理论计算。本研究将为聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的应用提供理论依据和技术支持。 展开更多
关键词 多相UV-Fenton体系 聚合硅酸铁 橙Ⅱ 降解过程 动力学模型
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