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PDI有机超分子/可见光体系产绿色化学试剂H_(2)O_(2)机制
1
作者 牛梦洋 曾煜丰 +7 位作者 林弋杰 汪细城 方政 肖震钧 林紫封 陈平 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期32-46,共15页
从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色... 从绿色化学角度来看,设计安全、可持续的过氧化氢(H_(2)O_(2))合成工艺至关重要.利用光催化技术将地球上丰富的水和氧气直接转化为H_(2)O_(2)是一种可持续发展的高效工艺.本文通过建立苝酰亚胺(PDI)有机超分子/可见光体系用于生成绿色化学试剂H_(2)O_(2),探究了该体系中H_(2)O_(2)产生的影响因素和机理,构建了光芬顿体系用于目标药物的处理并分析其环境归趋.根据实验研究发现,酸碱度(pH)影响较大,酸性条件对H_(2)O_(2)生成反应有利.同时,测试了不同光源对该体系的影响,发现蓝光激发下H_(2)O_(2)的产量和平均生产速率最优.溶解氧的增加显著提高了H_(2)O_(2)的生成量,反之亦然.所选实际水体对H_(2)O_(2)的生成表现出不同程度的抑制.Cl^(-)、NO_(2)、CO_(3)^(2-)和HCO_(3)^(-)在低浓度下能够增加H_(2)O_(2)的产生,在高浓度下会抑制该反应;Fe^(2+)和Cu^(2+)的浓度增加会加强抑制效果.通过机理分析可知,2e^(-)氧还原反应是该体系产生H_(2)O_(2)的主要途径.在光催化基础上添加金属离子(Fe^(2+)、Cu^(+)和CO_(2)+)成功建立了原位光芬顿系统,通过三维荧光技术证实了光芬顿体系对环丙沙星具有更强的矿化能力,环丙沙星在此体系中的降解过程主要有哌嗪环开环、哌嗪环氧化及脱羧反应.相关研究结果可为提高PDI有机超分子/可见光体系氧化活性提供理论基础,对于实现绿色、高效和可持续生产H_(2)O_(2)及其应用具有较为重要的意义. 展开更多
关键词 光催化 产生机制 影响机理 过氧化氢 苝酰亚胺
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溶解氧对高级氧化工艺影响机制研究进展
2
作者 林紫封 陈平 +2 位作者 吕文英 曾煜丰 刘国光 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1910-1922,共13页
水溶液中的有机污染物引起了一系列生态环境问题.现阶段,高级氧化工艺(AOPs)广泛应用于水环境中有机污染物的高效处理,其处理过程的初始溶解氧浓度是影响高级氧化反应的重要参数条件.通过调节溶解氧浓度,以及协同控制pH和其他技术条件... 水溶液中的有机污染物引起了一系列生态环境问题.现阶段,高级氧化工艺(AOPs)广泛应用于水环境中有机污染物的高效处理,其处理过程的初始溶解氧浓度是影响高级氧化反应的重要参数条件.通过调节溶解氧浓度,以及协同控制pH和其他技术条件可以有效降低AOPs的能耗,提高处理效率和经济效益.本文针对6种代表性AOPs,开展初始溶解氧浓度对氧化体系的影响机制分析,并分别对溶解氧参与的活性物种生成、污染物分解、催化体系影响过程进行了梳理.最后总结了溶解氧在AOPs中的重要性及工程应用中的调控思路,为今后利用参数调控对AOPs降低能耗提升效率的优化研究提供参考. 展开更多
关键词 溶解氧 AOPS 机理
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水中NO_(2)^(-)诱导典型新污染物的紫外降解机制研究—共存因子协同和拮抗作用、氧化组分数值分析和毒理学评价
3
作者 沈玲芝 肖震钧 +8 位作者 牛梦洋 张伟鸿 刘德柱 曾煜丰 方政 张钱新 陈平 吕文英 刘国光 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期94-104,共11页
水中亚硝酸根(NO_(2)^(-))能在紫外光(UV)激发下产生羟基自由基(·OH)及氮氧活性物质(RNs),促进有机污染物降解;然而该反应过程中的共存因子影响、氧化组分相关关系及副产物毒理学等方面研究比较有限.基于此,本文采用UV/NO_(2)^(-)... 水中亚硝酸根(NO_(2)^(-))能在紫外光(UV)激发下产生羟基自由基(·OH)及氮氧活性物质(RNs),促进有机污染物降解;然而该反应过程中的共存因子影响、氧化组分相关关系及副产物毒理学等方面研究比较有限.基于此,本文采用UV/NO_(2)^(-)体系对典型新污染物(ECs)进行降解,并研究体系反应机制和新污染物环境归趋.实验结果表明,UV/NO_(2)^(-)体系对双酚类、磺胺类、非甾体类、氟喹诺酮类和染料等14种新污染物都具有高效的处理效果,且具有一定浓度依赖关系.以双酚F(BPF)为目标污染物,实验发现在UV/NO_(2)^(-)体系中硝酸根具有明显协同促进作用;腐殖酸、亚铁离子和铜离子通过光掩蔽和猝灭活性物质从而与UV/NO_(2)^(-)体系产生拮抗作用;海水、二沉池水和珠江水等水质对体系活性具有较高的抑制作用.随着pH增大,BPF降解速率显著提高;酸性条件下以·OH和RNs为主要贡献,碱性条件下以单独UV光解为主;·OH和RNs贡献率之间存在显著相关关系.BPF在UV/NO_(2)^(-)体系中降解路径包括羟基化反应和亚硝化反应,生成的亚硝化产物具有一定的毒理学风险;实验发现通过延长反应时间可以基本消除BPF及其转化产物,使得BPF反应液达到深度矿化程度.本研究相关结果有助于深入认识UV/NO_(2)^(-)体系的活性机制,同时为UV处理水中痕量新污染物提供基础理论支撑. 展开更多
关键词 新污染物 亚硝酸根 UV 反应机制 数值分析
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PTCN/CaO_(2)/vis体系降解海水养殖废水中CIP:机理与归趋
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作者 曾煜丰 牛梦洋 +9 位作者 陈平 邱燕楠 林弋杰 肖震钧 方政 余宗舜 林紫封 罗锦 吕文英 刘国光 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期5314-5325,共12页
本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件... 本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件下CIP的表观降解速率常数k_(obs)为7.15×10^(-2)min^(-1);单因素实验表明,在酸性条件下,体系表现出更强的CIP降解效能,水中共存因子对体系降解CIP存在一定的影响;同时,体系降解污染物能力随CIP浓度降低而逐渐增强;此外,该体系表现出优异的可循环性能,PTCN在5次循环后,CIP的降解率仍能保持82.5%.体系降解CIP过程中,活性物质O_(2)-占主导地位,1O_(2)和h+这两种活性物质也起到一定的贡献作用;相标污染物CIP在体系中的降解过程包括脱羧反应和哌嗪环氧化;降解过程中大多数中间产物对水生生物表现出更为友好的特征;最后,通过延长体系降解时间,能有效消除CIP抗菌活性. 展开更多
关键词 环丙沙星(CIP) PTCN CaO_(2) 海水养殖废水 降解机理
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