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介孔CuO-CeO_(2)复合氧化物负载Au催化剂催化氧化甘油制备二羟基丙酮
1
作者 柯义虎 余小梅 +4 位作者 王学 徐换换 曹馨怡 朱钰卿 王非 《化学反应工程与工艺》 CAS 2022年第6期491-501,共11页
以SBA-15为硬模板制备一系列不同Cu和Ce物质的量之比(Cu/Ce比)的介孔CuO-CeO_(2)复合氧化物,并采用均匀沉积沉淀法成功制备了负载型Au催化剂,在无碱条件下,将此催化剂用于催化甘油氧化制备1,3-二羟基丙酮(DHA)反应体系。通过X射线衍射(X... 以SBA-15为硬模板制备一系列不同Cu和Ce物质的量之比(Cu/Ce比)的介孔CuO-CeO_(2)复合氧化物,并采用均匀沉积沉淀法成功制备了负载型Au催化剂,在无碱条件下,将此催化剂用于催化甘油氧化制备1,3-二羟基丙酮(DHA)反应体系。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS),H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等方法表征了CuO-CeO_(2)复合氧化物以及其负载Au催化剂。结果表明:不同Cu/Ce比下,由于载体结构发生明显的改变,导致催化剂中活性组分Au与载体间、Cu与Ce之间的相互作用以及催化剂的结构存在差异,因此在催化反应中,表现出不同的催化活性。当Cu/Ce比为5:1时,Au/CuO-CeO_(2)催化剂具有较好的催化性能,在反应温度为80℃,初始氧气压力为1 MPa,反应2 h时,甘油转化率为80.3%,DHA的选择性为89.7%。 展开更多
关键词 甘油 1 3-二羟基丙酮 催化氧化 负载Au催化剂 CuO-CeO_(2)复合氧化物
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Cu-Zr复合氧化物催化耦合甘油和CO_(2)合成碳酸甘油酯 被引量：1
2
作者 徐换换 柯义虎 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期171-183,共13页
采用水热法合成了一系列不同Cu-Zr物质的量比的Cu1-xZrxO_(2)双金属氧化物,以此为催化剂,将生物柴油生产过程副产物甘油与温室气体CO_(2)耦合反应制备精细化工产品碳酸甘油酯。结果表明,Zr掺杂量不同,催化剂对甘油羰基化反应效果呈现明... 采用水热法合成了一系列不同Cu-Zr物质的量比的Cu1-xZrxO_(2)双金属氧化物,以此为催化剂,将生物柴油生产过程副产物甘油与温室气体CO_(2)耦合反应制备精细化工产品碳酸甘油酯。结果表明,Zr掺杂量不同,催化剂对甘油羰基化反应效果呈现明显差距,最佳反应条件下,Cu0.99Zr0.01O_(2)催化剂具有最佳催化性能,甘油转化率和碳酸甘油酯选择性分别达到64.1%和85.9%。并且发现与纯CuO和纯ZrO_(2)相比,Cu1-xZrxO_(2)复合氧化物在甘油与CO_(2)耦合反应体系中表现出更强的催化活性,结合X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、N2吸附-脱附、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(TPD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征手段,推测高活性与Zr在CuO表面的分散程度、催化剂表面氧物种含量及酸碱性位点数量有关。此外,为了研究催化剂的稳定性,以Cu0.99Zr0.01O_(2)催化剂作为基准进行了循环性能测试,结果表明,经过六次循环后,甘油的转化率和碳酸甘油酯的选择性未发生明显变化,说明该催化剂稳定性良好。 展开更多
关键词 甘油 碳酸甘油酯 二氧化碳 复合氧化物 2-氰基吡啶
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