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可见光/亚甲基蓝/抗坏血酸活化分子氧氧化水中的As(Ⅲ)
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作者 王震华 张弈辉 +1 位作者 张道斌 吴峰 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期444-453,共10页
本文研究了可见光/亚甲基蓝(MB^(+))/抗坏血酸(H_(2)A)活化分子氧体系(可见光/MB^(+)/H_(2)A体系)氧化水中三价砷(As(Ⅲ))的过程与机理.考察了光照、pH、H_(2)A浓度、MB^(+)浓度、As(Ⅲ)初始浓度及水中常见阴离子和有机质的对As(Ⅲ)氧... 本文研究了可见光/亚甲基蓝(MB^(+))/抗坏血酸(H_(2)A)活化分子氧体系(可见光/MB^(+)/H_(2)A体系)氧化水中三价砷(As(Ⅲ))的过程与机理.考察了光照、pH、H_(2)A浓度、MB^(+)浓度、As(Ⅲ)初始浓度及水中常见阴离子和有机质的对As(Ⅲ)氧化效率的影响,通过自由基抑制实验和溶液光谱变化鉴定了体系中的活性物种及其生成机理.实验结果表明,光照对As(Ⅲ)的氧化有明显促进作用;在pH=8.0—9.5范围内,As(Ⅲ)的氧化随着pH的升高而加快;pH=9.5条件下,H_(2)A剂量的增加对As(Ⅲ)的氧化呈现先促进后趋于稳定的趋势,H_(2)A最佳投加量为300μmol·L^(-1);MB^(+)最佳投加量为5 mg·L^(-1).机理研究表明,H_(2)A和分子氧之间的双电子反应产生的H_(2)O_(2)是可见光/MB^(+)/H_(2)A体系活化分子氧体系中氧化As(Ⅲ)的主要活性物种.MB^(+)经可见光激发后通过促进A·-的产生进而产生H_(2)O_(2).基于同样机制,另外两种噻嗪染料(劳氏紫和天青B)在可见光/H_(2)A体系中也能促进As(Ⅲ)的氧化. 展开更多
关键词 三价砷(As(Ⅲ)) 抗坏血酸(H_(2)A) 可见光 亚甲基蓝(MB^(+)) 过氧化氢(H^(2)O_(2))
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Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐体系降解磺胺氯哒嗪的动力学模拟和机制研究
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作者 张弈辉 王文宇 +1 位作者 吴峰 周丹娜 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期139-147,共9页
该文构建了Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐(Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ))体系降解磺胺氯哒嗪(SCP)的动力学模型,探究了该体系中不同自由基单独氧化SCP的机制。通过电子自旋共振实验、无氧实验、淬灭实验和甲基苯基亚砜实验鉴别了反应过程中的活性物种,并分析其对SCP... 该文构建了Fe(Ⅲ)/亚硫酸盐(Fe(Ⅲ)-S(Ⅳ))体系降解磺胺氯哒嗪(SCP)的动力学模型,探究了该体系中不同自由基单独氧化SCP的机制。通过电子自旋共振实验、无氧实验、淬灭实验和甲基苯基亚砜实验鉴别了反应过程中的活性物种,并分析其对SCP氧化的贡献。结果表明,在pH=4时,体系中的主要活性物种是SO_(4)^(·-)、SO_(5)^(·-)和·OH,贡献率分别为76.3%、22.3%和1.40%,与动力学模拟的结论基本一致。通过密度泛函理论计算了SCP的主要反应位点,结合液相质谱分析了体系中SO_(4)^(·-)和SO_(5)^(·-)单独降解SCP的中间产物,并提出相应的反应路径,完善了S(Ⅳ)体系中不同硫氧自由基单独氧化污染物的降解途径和作用机制。 展开更多
关键词 亚硫酸盐 磺胺氯哒嗪 动力学模拟 密度泛函理论 LC-MS
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