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可控构建Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料用于氢溢流促进的高效加氢脱硫
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作者 鲍文静 冯超 +9 位作者 马书妍 闫登伟 张聪 岳长乐 王崇泽 郭海玲 王继乾 孙道峰 柳云骐 卢玉坤 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第2期154-170,共17页
过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分... 过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分子反应物由于具有较大的空间位阻,使得其在催化剂表面活性位点上的吸附和反应更为困难,往往通过氢化反应进行脱硫反应.因此,为实现有效的脱硫反应,必须发展能高效解离和活化氢物种的催化剂.此外,通过氢化反应高效地脱除4,6-DMDBT通常需要在高温高压等苛刻条件下进行,这要求催化剂具备更高的活性、选择性和稳定性.为解决上述问题,本文通过奥斯瓦尔德熟化法制备了一种由多孔CoMoS外壳和Co_(3)S_(4)内核构成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料,并用于4,6-DMDBT类大分子的脱除.同时,通过原位表征和理论计算研究了该催化材料在HDS反应中的构效关系.SEM结果显示,制得的Co_(3)S_(4)@CoMoS空心球外表面粗糙,由许多小纳米颗粒组成.TEM图像直观地显示了Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂的结构,其外壳和间隙厚度分别为80和100 nm,高度多孔的球体使核@壳材料能够提供较短的氢溢流距离,从而构建了一种高效的HDS纳米反应器.EDX结果显示Co,Mo和S元素在Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上均匀分布.其中,Mo金属仅存在于纳米球的外壳上;除外层的CoMoS相外,Co元素还形成了一个由Co-S物种组成的独立核心.结合XRD结果可以确定,该催化剂是由Co促进的MoS_(2)外壳和Co_(3)S_(4)内核组成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料.电镜图像和氮气吸脱附等结果表明,Co_(3)S_(4)@CoMoS纳米球的外壳由(Co)MoS_(2)纳米片交错卷曲组装而成,壳层含有丰富的活性位点和发达的孔道结构,为反应物提供了充足的吸附位点.Co金属的掺杂增加了MoS_(2)晶体的无序度,使得MoS_(2)纳米片上形成了大量的不饱和硫空位.钴原子锚定 展开更多
关键词 加氢脱硫 氢溢流效应 核@壳结构 CoMoS活性相 双活性相协同
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多酸基硫化态催化剂的加氢脱硫和电解水析氢应用 被引量：3
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作者 岳长乐 鲍文静 +3 位作者 梁吉雷 柳云骐 孙道峰 卢玉坤 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第5期1061-1075,共15页
油品加氢脱硫(HDS)和电解水析氢(HER)是解决目前石油引起的能源环境问题的有效途径,开发高效且低成本的非贵金属催化材料是实现工业化的关键步骤。由于硫化态过渡金属具有高价态、独特的晶体结构和热稳定性,目前已证明MoS_(2)和WS_(2)... 油品加氢脱硫(HDS)和电解水析氢(HER)是解决目前石油引起的能源环境问题的有效途径,开发高效且低成本的非贵金属催化材料是实现工业化的关键步骤。由于硫化态过渡金属具有高价态、独特的晶体结构和热稳定性,目前已证明MoS_(2)和WS_(2)是同时实现HDS和HER的理想材料。多酸作为一种由多种过渡金属和氧原子组成的结构明确的无机纳米簇,是制备过渡金属硫化态材料的合适前体。近年来,多酸制备硫化态催化剂成为绿色化学的研究热点。本文综述了基于多酸的硫化态催化剂在HDS和HER领域的研究进展,介绍了两类过程的工作原理和相互关联,总结并讨论了基于多酸的硫化态催化剂的催化机理、结构优势和存在问题,并对其应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 多酸 加氢脱硫 电解水析氢 二硫化钼 二硫化钨 绿色化学 催化化学
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