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Pd/FeOx催化剂动态生成Pd^δ+⁃Fe^2+界面高效催化逆水煤气变换反应 被引量：2
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作者 张殿宇 刘放 +8 位作者 杜鹏飞 李梦维 吴兆萱 丰义兵 赵阳 徐晓燕 张新星 路军岭 杨冰 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第1期140-150,共11页
通过一系列原位、非原位表征,包括透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、程序升温解吸/还原/氧化(TPD/TPR/TPO)、X射线光电子能谱(XPS)等,系统地研究了Pd/FeOx催化剂的逆水煤气变换反应(RWGS)。以Pd(acac)2为前驱体合成了高... 通过一系列原位、非原位表征,包括透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、程序升温解吸/还原/氧化(TPD/TPR/TPO)、X射线光电子能谱(XPS)等,系统地研究了Pd/FeOx催化剂的逆水煤气变换反应(RWGS)。以Pd(acac)2为前驱体合成了高度分散的Pd/FeOx催化剂,在400℃下,RWGS的CO2转化率高达29%,CO选择性超过98%,在目前文献中报道的催化剂中处于领先水平。通过原位表征方法,我们进一步研究了Pd/SiO2和Pd-Fe/SiO2,并明确指出了Pd-FeOx界面对促进RWGS反应的重要作用。准原位XPS实验进一步揭示了Pd/FeOx界面上动态形成的Pd^δ+-Fe^2+物种是高效催化C=O离解的活性位点。因此,实验结果证明,反应过程中动态形成的Pd^δ+-Fe^2+界面可以显著提高RWGS的活性和选择性,对CO2吸附、C=O解离和CO脱附都起到的促进作用。 展开更多
关键词 钯 二氧化碳 界面 反应机理 多相催化
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以类水滑石为前驱体的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂用于CO_(x)加氢合成甲醇:CO在反应混合物中的作用 被引量：1
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作者 刘影 刘晓放 +4 位作者 夏林 黄超杰 吴兆萱 王慧 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第3期56-65,共10页
近年来,催化CO_(2)加氢合成甲醇被视为有望解决温室效应和燃料枯竭的有效途径。目前,铜基催化剂因具有较高的反应活性被广泛应用于工业生产。然而,竞争逆水煤气变换反应产生的CO导致甲醇选择性较低,同时副产物水引起Cu发生不可逆烧结,... 近年来,催化CO_(2)加氢合成甲醇被视为有望解决温室效应和燃料枯竭的有效途径。目前,铜基催化剂因具有较高的反应活性被广泛应用于工业生产。然而,竞争逆水煤气变换反应产生的CO导致甲醇选择性较低,同时副产物水引起Cu发生不可逆烧结,进而降低甲醇产率。众所周知,CO能够调整分子的表面竞争吸附和活性位的氧化还原行为,本工作拟向原料气中掺入具有还原性的CO以抑制逆水煤气变换反应和防止表面氧化中毒。另一方面,通常认为铜基催化的CO_(2)加氢制甲醇是结构敏感性反应,不同的前驱体能够显著影响催化剂结构和形貌,进而影响催化活性。因此,我们首先通过共沉淀法和蒸氨法制备了含有类水滑石前驱体(CHT-CZA)和复合物前驱体(CNP-CZA)结构的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂。随后,为探究CO掺杂后反应机理,在250℃,5 MPa的反应条件下,含有不同比例CO的原料气中(CO_(2):CO:H_(2):N_(2)=x:(24.5−x):72.5:3)评价两种催化剂对甲醇合成的性能。评价结果显示两种催化剂反应性能趋势相同,随着CO含量增加,CO_(2)转化率和STY_(H2O)不断降低,STY_(MeOH)逐渐增加。X射线光谱(XPS)显示随CO含量增加,催化剂表面还原性Cu比例增加。评价和表征结果说明CO引入抑制了逆水煤气变换反应的发生,通过还原被H_(2)O氧化的活性Cu表面,促使更多的活性Cu位点暴露参与甲醇合成。另一方面,透射电镜(TEM)显示掺杂的CO会过度还原而引起颗粒团聚,导致催化剂逐渐失活。相比之下,含有水滑石前驱体的催化剂在任何气氛下均表现出更加优越的反应性能和长周期稳定性。这可归因于类水滑石前驱体独特的片层结构通过结构限域作用有效避免了因CO过度还原而导致的金属颗粒团聚,从而减少活性位点损失。 展开更多
关键词 CO_(2)氢化 甲醇合成 Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 CO掺杂 水滑石前驱体
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如何组织地理复令营活动
3
作者 吴兆萱 《地理教育》 1998年第4期44-44,共1页
地理夏令营是青少年喜爱的一种活动，它对青少年的身心发展有着重大作用。如何组组织好夏令营活动，使其发挥最大的效能?从几年的实践中，有如下体会。
关键词 地理 身心发展 夏令营活动 青少年 重大 最大 实践 体会 作用 效能
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