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草酸二甲酯高效低温加氢催化剂研究进展
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作者 陈冲冲 委娇娇 +2 位作者 杨红兵 林凌 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1223-1232,共10页
煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度。草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战。总... 煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度。草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战。总结并分析了不同种类草酸二甲酯加氢催化剂的设计及构效关系,介绍了低温草酸二甲酯加氢铜基催化剂的改性策略及钌基、银基催化剂等新型多功能催化剂在酯加氢领域的最新研究进展,提出了草酸二甲酯高效低温加氢催化剂未来的研究方向。 展开更多
关键词 多相催化 草酸二甲酯加氢 低温 乙二醇 铜基催化剂
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Ni/CeO_(2)基催化剂构筑及其CO_(2)甲烷化催化性能研究进展
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作者 胡译之 彭揚 +3 位作者 张义焕 张荣斌 冯刚 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期74-88,共15页
CO_(2)加氢制甲烷(即“CO_(2)甲烷化”)是实现碳中和目标的重要途径。CeO_(2)由于具有丰富的表面氧空位和优异的储氧性能被认为是重要的催化剂载体之一,过渡金属Ni也因为具有优异的催化性能和低廉的价格被广泛应用于催化剂的研究,CeO_(2... CO_(2)加氢制甲烷(即“CO_(2)甲烷化”)是实现碳中和目标的重要途径。CeO_(2)由于具有丰富的表面氧空位和优异的储氧性能被认为是重要的催化剂载体之一,过渡金属Ni也因为具有优异的催化性能和低廉的价格被广泛应用于催化剂的研究,CeO_(2)和金属Ni结合形成的Ni/CeO_(2)基催化剂在CO_(2)甲烷化反应中展现了良好的应用前景。阐述了Ni/CeO_(2)基催化剂催化CO_(2)甲烷化的机理,介绍了Ni/CeO_(2)基催化剂制备方法,重点总结了活性中心特征、载体性质、助剂类型和金属-载体相互作用等影响Ni/CeO_(2)基催化CO_(2)甲烷化催化性能的因素,并总结了改性Ni/CeO_(2)基催化剂的催化性能。分析发现,通过对Ni/CeO_(2)基催化剂进行改性,可以调控Ni/CeO_(2)基催化剂的CO_(2)甲烷化催化性能与产物选择性,可为提升其CO_(2)甲烷化催化性能提供新的思路。 展开更多
关键词 Ni/CeO_(2)基催化剂 CO_(2)甲烷化 金属-载体相互作用 制备方法
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纳米多级孔SAPO-11分子筛制备及其催化2-甲基萘烷基化反应
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作者 张晓华 张璞 +6 位作者 纪琳 江乐杰 宋艳萍 魏海国 曾庆峰 冯刚 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期162-169,共8页
SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水... SAPO-11分子筛作为微孔沸石,通常粒径大,而粒径小的SAPO-11分子筛具有较短的孔道,更有利于分子的扩散使SAPO-11分子筛具有更高的催化活性,但存在稳定性较差的缺点,如何在水热法基础上进一步合成纳米多级孔SAPO-11分子筛极具挑战。在水热合成SAPO-11分子筛基础上,通过对前驱体凝胶进行老化处理制备纳米多级孔SAPO-11分子筛。其中,在80℃用搅拌老化制备的SAPO-11分子筛有最小晶体尺寸,通过SEM可知通过搅拌老化制备的S11-80℃-stirring分子筛呈现一种均匀纳米棒状结构,这些纳米棒的直径约500~700 nm,长度约2~4μm。通过N_(2)吸附-脱附曲线及孔径分布图可知经过老化处理的SAPO-11分子筛较传统SAPO-11都具有更大的比表面积,搅拌老化与静置老化制备的分子筛相比而言具有更大的微孔比表面积与孔体积。且通过NH_(3)-TPD对SAPO-11分子筛酸性性质进行表征,所有老化处理合成的SAPO-11分子筛酸量都有所下降。2-甲基萘(2-MN)主要来源于煤焦油,可用于制备2,6-二甲基萘(2,6-DMN),用于合成高端聚酯,为此将上述纳米多级孔SAPO-11分子筛用于催化2-甲基萘烷基化反应,结果表明使用老化处理制备的纳米多级孔SAPO-11分子筛有77.8%的2-MN初始转化率,20.4%的初始选择性,2,6-DMN、2,7-DMN的物质的量比为1.13,反应第4小时有最高2,6-DMN选择性39.9%,通过系列表征揭示了纳米多级孔SAPO-11分子筛择形催化催化机理。 展开更多
关键词 多级孔 SAPO-11 老化处理 烷基化 2 6-二甲基萘
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预热处理温度对Ag-NH_(3)/SBA-15催化剂表面Ag物种形成及其催化性能的影响
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作者 李天佑 朱凌彬 +4 位作者 林凌 黄隆 陈冲冲 姚元根 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期835-844,共10页
采用浸渍法将有序介孔分子筛SBA-15浸渍于银氨溶液中制备催化剂前驱体,然后在不同预热处理温度下制备了Ag-NH_(3)/SBA-15系列催化剂样品,并考察了其催化草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)的反应性能。结果表明:控制适当的预热处理... 采用浸渍法将有序介孔分子筛SBA-15浸渍于银氨溶液中制备催化剂前驱体,然后在不同预热处理温度下制备了Ag-NH_(3)/SBA-15系列催化剂样品,并考察了其催化草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)的反应性能。结果表明:控制适当的预热处理温度(如623 K)有利于生成更多能与硅羟基形成Ag—O—Si键的Ag 2O颗粒,从而抑制Ag物种的团聚,提高表面Ag物种分散度,还有利于形成更多带部分正电荷的Ag^(δ+)活性位,使H_(2)分子更容易被活化,进而提高Ag-NH_(3)/SBA-15催化剂的活性;在温度为483 K、压力为2.0 MPa、H_(2)/DMO摩尔比为100、液时质量空速(MHSV)为1.4 h^(-1)的反应条件下,Ag-NH_(3)/SBA-15-623K催化剂作用下DMO的加氢转化率为97.9%、MG的选择性和收率分别为94.9%和92.9%。 展开更多
关键词 Ag基催化剂 SBA-15 预热处理温度 Ag物种 草酸二甲酯 乙醇酸甲酯
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Non-spherical abrasives with ordered mesoporous structures for chemical mechanical polishing 被引量:2
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作者 Peili Gao Tingting Liu +3 位作者 Zhenyu Zhang Fanning Meng Run-Ping Ye Jian Liu 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第11期2747-2763,共17页
The chemical mechanical polishing(CMP)technology has been widely used for surface modification of critical materials and components with high quality and efficiency.In a typical CMP process,the mechanical properties o... The chemical mechanical polishing(CMP)technology has been widely used for surface modification of critical materials and components with high quality and efficiency.In a typical CMP process,the mechanical properties of abrasives play a vital role in obtaining the ultra-precision and damage-free surface of wafers for improvement of their performances.In this work,a series of fine structured rod-shaped silica(RmSiO2)-based abrasives with controllable sizes and diverse ordered mesoporous structures were synthesized via a soft template approach,and successfully applied in the sustainable polishing slurry for improving the surface quality of cadmium zinc telluride(CZT)wafers.Compared with commercial silica gel,solid and mesoporous silica spheres,the RmSiO2 abrasives present superior elastic deformation capacity and surface precision machinability on account of their mesoporous structures and rod shapes.Especially,ultra-precision surface roughness and relatively effective material removal speed were achieved by the CMP process using the RmSiO2 abrasives with a length/diameter(L/d)ratio of 1.In addition,a potential CMP mechanism of the developed polishing slurry to CZT wafer was elucidated by analyzing X-ray photoelectron spectra and other characterizations.The proposed interfacial chemical and mechanical effects will provide a new strategy for improving abrasives’machinability and precision manufacture of hard-to-machine materials. 展开更多
关键词 non-spherical abrasives mesoporous structure chemical mechanical polishing interfacial mechanochemistry
原文传递
Two Interpenetrated Dia-type Coordination Polymers Constructed from Mixed Dicarboxylate and Bis(imidazol)-based Ligands 被引量:1
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作者 覃业燕 杨锦霞 +2 位作者 张鑫 姚元根 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2015年第11期1717-1722,共6页
Two novel interpenetrating diamond frameworks, namely [Cd(mal)(bix)]n (1)and {[Zn(sub)(bib)]n.H2O}. (2)(H2mal = maleic acid, H2sub = suberic acid, bix = 1,4-bis(imidazol- l-ylmethyl)-benzene, bib = 1,4-... Two novel interpenetrating diamond frameworks, namely [Cd(mal)(bix)]n (1)and {[Zn(sub)(bib)]n.H2O}. (2)(H2mal = maleic acid, H2sub = suberic acid, bix = 1,4-bis(imidazol- l-ylmethyl)-benzene, bib = 1,4-bis(N-imidazolyl)butane) were hydrothermally synthesized and characterized by elemental analysis, infrared spectra (IR), and single-crystal X-ray diffraction. Single-crystal X-ray diffraction analysis reveals that compound 1 crystallizes in the orthorhombic system with space group Pnma and features a 3-fold interpenetrating diamond framework. Compound 2 exhibits a 4-fold interpenetrating diamond network. The luminescent properties of these two compounds have also been investigated in detail. 展开更多
关键词 cadmium flexible ligand diamondoid network fluorescent property
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不同Fe含量改性CeO_(2)纳米管负载金催化CO氧化
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作者 黄佳妍 冯刚 +1 位作者 张荣斌 《南昌大学学报(工科版)》 CAS 2022年第3期205-210,共6页
为了提高C0氧化的活性.改善其催化性能.制备了不同含量Fe改性的CeO_(2)納米管(Ce0_(2)NTs)负载金催化剂.探究了载体(Fe_(0.1)Ce_(0.9)O_(2)NTs和Fe_(0.2)Ce_(0.8)O_(2)NTs)中Fe含最的变化对于催化C0氧化的性能影响。采用不同n(Fe)/n(Ce... 为了提高C0氧化的活性.改善其催化性能.制备了不同含量Fe改性的CeO_(2)納米管(Ce0_(2)NTs)负载金催化剂.探究了载体(Fe_(0.1)Ce_(0.9)O_(2)NTs和Fe_(0.2)Ce_(0.8)O_(2)NTs)中Fe含最的变化对于催化C0氧化的性能影响。采用不同n(Fe)/n(Ce)比例(1:9和2:8)的Fe_(x)Cen_(1-x)O_(2)纳米管作为载体将金纳米颗粒(Au NPs)负载在载体上。研究表明:适量的Fe离子(n(Fe)/n(Ce)=1:9)掺杂有利于活性的提高,掺杂10%Fe的催化剂在110°C即可使C0完全氧化。通过H_(2)-TPR等表征手段发现,当Fe的含最为10%的时候,健化剂的还原温度比Au/Fe_(0.2)Ce_(0.8)O_(2)NTs更低,适当的Fe含量(10%)可以降低CeO_(2)的表面氧活性物种的还原温度,这些都使得Aw/Fe_(0.1)Ce_(0.9)O_(2)NTs比An/FenaCen,O2NTs的催化活性更好.可以在更低的温度下(110°C)将CO完全转化。 展开更多
关键词 金纳米颗粒 CO氧化 铁掺杂 催化 CeO_(2)纳米管
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A Zn(Ⅱ) Coordination Polymer Based on a Flexible Symmetric Multicarboxylate Ligand 被引量:1
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作者 李斌 +2 位作者 覃业燕 杨锦霞 姚元根 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2017年第10期1624-1630,共7页
A novel coordination polymer, namely [Zn2(CAPA)(DMA)(H2O)]2n·n(H2O)(1,H4CAPA = 5-(bis(4-carboxybenzyl) amino) isophthalic acid, DMA = N,N-dimethylacetamide) has been synthesized through a solvotherm... A novel coordination polymer, namely [Zn2(CAPA)(DMA)(H2O)]2n·n(H2O)(1,H4CAPA = 5-(bis(4-carboxybenzyl) amino) isophthalic acid, DMA = N,N-dimethylacetamide) has been synthesized through a solvothermal method and characterized by single-crystal X-ray diffraction, elemental analysis, infrared spectra, and thermogravimetric analyses. The crystal structure is of monoclinic, space group P21/n with a = 8.0585(5), b = 18.9733(10), c = 20.2044(14) A^°3, β = 101.144(7)°, V = 3030.9(3) ?~3, C56H54Zn4N4O21, Mr = 1378.58, Z = 2). The compound forms a three-dimensional(3D) supramolecular framework by linking adjacent layers via hydrogen bonds and π···π interactions. It is interesting that the crystal structure is much related to the flexibility and configuration of the ligand. In addition, the thermal stability and luminescence properties for the compound have also been investigated. 展开更多
关键词 5-(bis(4-carboxybenzyl) amino) isophthalic acid coordination polymer hydrogen bonds luminescent property
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