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不同助剂对CuO-ZnO/SBA-15催化CO2加氢制甲醇性能影响的研究 被引量：11
1
作者 林敏 纳薇 +2 位作者 叶海船 霍海辉 高文桂 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第10期1214-1225,共12页
以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO2加氢合成甲醇的性能,... 以硅质骨架结构介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法合成CuO-ZnO/SBA-15(CZ/SBA-15)、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15(CZM/SBA-15)、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15(CZZ/SBA-15)三组多孔催化剂,在固定床反应器上评价了各组催化剂催化CO2加氢合成甲醇的性能,同时结合N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2-TPD、CO2-TPD)、N2O滴定、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等表征研究了不同助剂对CO2催化加氢制甲醇的影响。结果表明,催化剂中的金属氧化物改变了SBA-15分子筛载体的孔径大小和比表面积;催化剂CuO-ZnO-MnO2/SBA-15、CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15中铜的分散度(DCu)和比表面积(ACu)更大,表面CuO粒径更小,更易被还原;相比Mn-O簇,Zr-O簇为增强了碱性位点,提高了甲醇选择性。此外,CuO-ZnO-ZrO2/SBA-15具有更高的氧空位浓度,催化活性更好,其甲醇选择性为25.02%,与CuO-ZnO/SBA-15、CuO-ZnO-MnO2/SBA-15相比分别提高了28%和136.9%,催化效果最好。 展开更多
关键词 分子筛SBA-15 氧空位 碱性位点 甲醇
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活性形貌对CuO/ZnO/Al_2O_3催化加氢反应的影响 被引量：3
2
作者 秦霏 颜万鑫 +3 位作者 纳薇 叶海船 高文桂 王华 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期905-912,共8页
以硝酸铜、硝酸锌等为原料,采用沉淀-沉积法制备了载体是介孔Al_2O_3的CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂,通过改变焙烧时间可得到不同活性组分形貌(团簇球状和棒状)的催化剂,并用于CO/CO_2加氢反应。通过XRD、BET、N_2吸附-脱附、TEM、H_2-TPR、CO... 以硝酸铜、硝酸锌等为原料,采用沉淀-沉积法制备了载体是介孔Al_2O_3的CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂,通过改变焙烧时间可得到不同活性组分形貌(团簇球状和棒状)的催化剂,并用于CO/CO_2加氢反应。通过XRD、BET、N_2吸附-脱附、TEM、H_2-TPR、CO_2-TPD、NH_3-TPD和FTIR对催化剂进行了表征与测试。结果表明,活性组分(CuO/ZnO)形貌的改变影响了催化剂的Cu O晶粒尺寸、比表面积、孔径及其还原性能,且对催化剂的酸性位点和碱性位点的相对数量影响较大。团簇球状催化剂中活性组分的分散度高、易还原、碱性位多、酸性位少,有利于甲醇的生成;而棒状催化剂中孔道不均匀、碱性位少、酸性位多,更有利于二甲醚(DME)的生成。活性测试结果表明,团簇球状催化剂表现出高甲醇选择性(95.05%)和低DME选择性(4.18%);棒状催化剂的产物选择性与团簇球状相反,表现出高DME选择性(75.41%)和低甲醇选择性(12.81%)。 展开更多
关键词 介孔Al2O3 CuO/ZnO/Al2O3催化剂 CO/CO2加氢反应 活性组分形貌 产物调控 催化技术
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Cu-ZnO-CeO_2催化剂组成对CO_2加H_2合成甲醇性能的影响 被引量：2
3
作者 霍海辉 高文桂 +3 位作者 毛文硕 纳薇 闫晓峰 叶海船 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期523-531,共9页
采用并流沉淀法分别制备了CuO-CeO_2(物质的量比为5∶1)、CuO-ZnO(物质的量比为5∶4)、CuO-ZnO-CeO_2(物质的量比为5∶4∶1)三组目标催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氢气升温还原(H2-TPR)、CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)、氮气吸附-脱附、X... 采用并流沉淀法分别制备了CuO-CeO_2(物质的量比为5∶1)、CuO-ZnO(物质的量比为5∶4)、CuO-ZnO-CeO_2(物质的量比为5∶4∶1)三组目标催化剂,通过X射线衍射(XRD)、氢气升温还原(H2-TPR)、CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、N2O滴定表征技术对催化剂的物化性能进行了测试,并在高温高压微催化反应器中对催化剂进行活性评价。研究了CuO-ZnO-CeO_2组成对CO_2加氢合成甲醇的影响。结果表明,与二组分催化剂相比较,三组分CuO-ZnO-CeO_2催化剂物化性能及催化活性发生了很大变化,催化剂表面碱性位增强,热稳定性增强,CuO颗粒粒径变小,铜分散度以及氧空位浓度提高,最终催化活性显著提高。其中,CuO-ZnO-CeO_2催化剂中,CuO颗粒粒径为8.2 nm,铜的比表面积为68.4 m^2/g,铜分散度为7.19%,甲醇的选择性和收率分别为48.6%和0.057 mmol/(g·min),催化剂活性较好。 展开更多
关键词 CO2加氢反应 CuO-ZnO-CeO2 催化剂 甲醇
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CuO-ZnO-ZrO_2(Al_2O_3,MgO)催化剂上CO_2加氢制甲醇性能的研究 被引量：1
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作者 叶海船 秦霏 +1 位作者 纳薇 高文桂 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期81-85,共5页
采用并流共沉淀法制备了CuO-ZnO-ZrO_2、CuO-ZnO-Al_2O_3和CuO-ZnO-MgO_3种三元铜基催化剂,在固定床连续流动微型反应器上进行催化试验,对比了不同催化剂的活性评价结果,并利用XRD、H_2-TPR、CO_2-TPD、N_2O滴定等手段对其进行表征。结... 采用并流共沉淀法制备了CuO-ZnO-ZrO_2、CuO-ZnO-Al_2O_3和CuO-ZnO-MgO_3种三元铜基催化剂,在固定床连续流动微型反应器上进行催化试验,对比了不同催化剂的活性评价结果,并利用XRD、H_2-TPR、CO_2-TPD、N_2O滴定等手段对其进行表征。结果表明,ZrO_2代替三元铜基催化剂中的Al_2O_3和MgO可大大提高催化剂的活性。在250℃、3 MPa的条件下,CuO-ZnO-ZrO_2具有较高的催化活性,甲醇的选择性和产率在CuO-ZnO-MgO的基础上分别提高56%、58%,在CuO-ZnOAl_2O_3的基础上分别提高31%、12%。 展开更多
关键词 三元铜基催化剂 二氧化碳 加氢 甲醇
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