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基于Stacking集成学习模型的气态亚硝酸预测 被引量：7
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作者 唐科 秦敏 +7 位作者 赵星 段俊 方武 梁帅西 孟凡昊 叶凯迪 张鹤露 谢品华 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期582-590,共9页
建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸(HONO)预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O3、CO、SO2、NO、NO2、NOy、温度(T)、相对湿度(RH)、风速(WS)、j(HONO)、j(NO2)、... 建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸(HONO)预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O3、CO、SO2、NO、NO2、NOy、温度(T)、相对湿度(RH)、风速(WS)、j(HONO)、j(NO2)、j(O1D)作为特征数据,通过对HONO的平均日变化分析,将测量时间按小时转换为新特征.分别以极端梯度提升(XGBoost)、轻量化梯度促进机(LightGBM)以及随机森林(RF)算法构建基模型,采用5折交叉验证的方式划分训练集,将基模型输出的结果作为新特征集,并将新特征集作为第二层线性回归模型的输入,通过对这两层中的模型进行训练,最终得到Stacking集成学习HONO预测模型.通过对模型的特征重要度分析和计算夜间交通直接排放所占的贡献,表明CO是模型预测中重要的影响因子,说明机动车的直接排放是该区域冬季时期HONO的重要来源.利用测试集分别对单模型和融合后模型的预测性能进行评估,3个单模型的预测结果与测量值的相关系数都达到了0.91以上,其中Stacking融合后的模型性能最好,相关系数达到了0.94,平均绝对误差和均方根误差分别为0.307×10-9和0.453×10-9,结果表明基于Stacking集成学习方式下HONO预测模型的可解释性和推广性. 展开更多
关键词 STACKING K折交叉验证 集成 气态亚硝酸 预测
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深紫外波段苯的差分光学吸收光谱DOAS定量方法研究 被引量：5
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作者 叶凯迪 秦敏 +6 位作者 方武 段俊 唐科 孟凡昊 张鹤露 谢品华 徐文斌 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期3007-3013,共7页
取代基通过取代苯环上的H原子形成不同苯系物(苯、甲苯、二甲苯等),其共有结构苯环上的不固定π键电子受到激发,使得苯系物在紫外波段240~280 nm具有明显的特征吸收结构,鉴于此大气中的苯及相关的苯系物可以通过差分光学吸收光谱(DOAS)... 取代基通过取代苯环上的H原子形成不同苯系物(苯、甲苯、二甲苯等),其共有结构苯环上的不固定π键电子受到激发,使得苯系物在紫外波段240~280 nm具有明显的特征吸收结构,鉴于此大气中的苯及相关的苯系物可以通过差分光学吸收光谱(DOAS)方法来进行定量,但采用该波段测量需要考虑以下问题:首先是氧气(O_(2))的吸收干扰问题,苯(C_(6)H_(6))在该波段的吸收截面与O_(2)在243~287 nm Herzzberg带相互重叠,且O_(2)的特征光谱结构随O_(2)的浓度不同而变化,导致O_(2)的吸收光学密度与O_(2)的浓度不成线性关系。其次,苯系物结构上的相似性使其在紫外波段的特征吸收结构差别较小并且相互重叠,从而对C_(6)H_(6)的拟合产生干扰。此外,除了O_(2)和苯系物以外,还有臭氧(O_(3))、二氧化硫(SO_(2))等干扰。C_(6)H_(6)在195~208 nm的深紫外波段具有较大的吸收截面(2.417×10^(-17)cm^(2)·molecule-1),为240~260 nm处截面大小(2.6×10^(-18)cm^(2)·molecule^(-1))的9倍左右,针对C_(6)H_(6)在深紫外195~208 nm波段的吸收特征,开展便携式DOAS定量方法研究,采用该波段进行C_(6)H_(6)的光谱定量分析并应用到实际的外场观测。通过建立C_(6)H_(6)与干扰气体SO_(2),氨(NH_(3)),二硫化碳(CS_(2))和一氧化氮(NO)的差分吸收截面的二维相关性矩阵,获取C_(6)H_(6)光谱定量的最优反演波段。通过开展实验室条件下C_(6)H_(6),SO_(2)和NH_(3)不同浓度配比的混气实验对195~208 nm波段反演C_(6)H_(6)的效果进行评估。实验结果显示,采用195~208 nm波段进行光谱反演的探测限为17.6μg·m^(-3),光谱反演浓度与理论浓度的相对测量误差均小于5%且RSD(相对标准偏差)小于3%,同时与240~260 nm波段反演结果进行对比,相对误差小于5%。在外场实际情况下,利用便携式DOAS系统获取190~300 nm的大气测量光谱,通过DOAS方法解析并结合GPS信息,获得了某化工园区C_(6)H_(6)的污染浓度分布 展开更多
关键词 差分光学吸收光谱 DOAS 苯 深紫外
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