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双活性中心催化剂的制备及催化合成炔丙基胺
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作者 刘丽丽 台夕市 +4 位作者 刘均波 李丹 周小晶 张丽君 危潇飞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第3期482-490,共9页
以2,6-吡啶二甲酸和醋酸镍为原料,采用水热法合成了超分子配位聚合物Ni_2(2,6-NDC)2_(H_2O)_5·2H_2O(CP-Ni-NDC);然后分别以HAuCl_4和AgNO_3为前体,采用浸渍法制备了具有双活性中心的催化剂Au@CP-Ni-NDC和Ag@CP-Ni-NDC.采用X射线... 以2,6-吡啶二甲酸和醋酸镍为原料,采用水热法合成了超分子配位聚合物Ni_2(2,6-NDC)2_(H_2O)_5·2H_2O(CP-Ni-NDC);然后分别以HAuCl_4和AgNO_3为前体,采用浸渍法制备了具有双活性中心的催化剂Au@CP-Ni-NDC和Ag@CP-Ni-NDC.采用X射线衍射、红外光谱、热重分析、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体原子发射光谱和NH_3程序升温脱附等方法对这2种催化剂进行表征,并考察了其在醛、炔和胺三组分偶联(A^3)反应合成炔丙基胺类化合物过程中的催化活性.实验结果表明,CP-Ni-NDC中的Ni与2,6-吡啶二甲酸络合形成了聚合物,层与层之间由氢键和π-π键作用形成三维超分子结构;催化剂4.49%Au@CP-Ni-NDC和3.43%Ag@CP-Ni-NDC存在路易斯酸-Au(或路易斯酸-Ag)双活性中心,有较高的催化合成炔丙基胺的活性,在120℃反应10 h,苯甲醛、苯乙炔和六氢吡啶发生A^3反应制备1-(1,3-二苯基-2-丙炔基)-哌啶的产率分别为63%和43%,转化数(Turnover number,TON)分别为9.9和4.8(基于总Au或总Ag含量).催化剂4.49%Au@CP-Ni-NDC和3.43%Ag@CP-Ni-NDC对于带有不同官能团的芳香醛和脂肪醛均具有较好的适应性,且可以重复使用4次. 展开更多
关键词 配位聚合物 双活性中心 催化剂 炔丙基胺
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